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有机间隔层对二维杂化铅卤钙钛矿中载流子动力学的影响

DOI：10.1021/acsenergylett.8b01888 期刊：ACS Energy Letters 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:21
摘要： 我们采用非绝热分子动力学模拟结合含时密度泛函理论计算，对比了二维(BA)?(MA)Pb?I?与三维MAPbI?（其中MA=甲铵，BA=丁铵）材料的特性。通过评估丁铵阳离子构成的二维限域间隔层与甲铵阳离子构成的三维限域结构对两个体系载流子动力学的不同影响，发现虽然MA?和BA?阳离子都对载流子动力学起重要作用，但BA?与二维钙钛矿框架的非绝热耦合更强，导致二维(BA)?(MA)Pb?I?中的热载流子衰减速率快于三维MAPbI?。因此，通过调控有机间隔阳离子的官能团来减弱其与Pb-I框架的振子耦合，有望减缓二维卤化铅钙钛矿中热载流子的弛豫过程并延长载流子寿命。
作者： Shou-Feng Zhang，Xian-Kai Chen，Ai-Min Ren，Hong Li，Jean-Luc Brédas
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

比较二维(BA)?(MA)Pb?I?与三维MAPbI?材料的性质，并评估丁铵阳离子的二维限域间隔层与甲铵阳离子的三维限域作用对这两个体系中载流子动力学的不同影响。

研究成果

研究表明，二维(BA)2(MA)Pb2I7中的热电子弛豫速度比三维MAPbI3更快，这归因于二维体系中BA+有机间隔阳离子与Pb-I骨架之间耦合振动模式带来的更大非绝热耦合。这说明通过调控有机间隔阳离子的结构，可以优化基于二维钙钛矿的光电器件性能。

研究不足

由于计算成本极高，未包含自旋轨道耦合（SOC）和多体效应。薄层二维钙钛矿中的激子效应远强于三维体系，但要准确评估激子效应需要采用含时版本的贝特-萨尔彼得理论，该理论目前仍在发展中。

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