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用于太阳光诱导制备CuxO-ZnO催化剂的光活性ZnO材料

DOI:10.3390/ma11112260 期刊:Materials 出版年份:2018 更新时间:2025-09-09 09:28:46
摘要: 本工作利用ZnO半导体材料的光诱导氧化还原光活性,在室温下通过控制氧化铜相的化学状态制备了CuxO-ZnO复合催化剂。分别采用四氢呋喃-水体系中的Cu(acac)2和水体系中的Cu(NO3)2作为金属前驱体,制得Cu2(I)O-ZnO和Cu(II)O-ZnO复合催化剂。在实施光辅助合成方法前,从采用低温多元醇法和碳酸盐/氨基甲酸盐沉淀剂制备的不同ZnO材料中筛选出光活性最高的ZnO材料。以模拟太阳光下水中4-氯酚化合物的光催化降解为模型反应,通过X射线衍射(XRD)、比表面积与孔隙度测定、热重分析(TGA)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对ZnO载体材料进行表征,发现合成方法显著影响其4-氯酚降解和总有机碳去除方面的光活性。光活性最高的ZnO材料采用碳酸盐沉淀法制备并在300℃煅烧,其高比表面积和小平均晶粒尺寸使其能在70分钟内完全矿化4-氯酚,且溶液中释放的Zn2+最少。除热催化应用外,本研究为p型半导体Cu2O(具有直接可见光带隙)与ZnO半导体相构建的异质结在太阳光下简易合成Cu2O-ZnO异质结光催化剂开辟了新途径。
作者: Magdalena Brzezińska,Patricia García-Mu?oz,Nicolas Keller,Agnieszka M. Ruppert
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研究概述 实验方案 设备清单

本文目的有二:其一,旨在为合成太阳光下具有光活性的ZnO选择合适的制备方法。研究通过考察合成方法对ZnO光活性的影响(以太阳光下水中4-氯酚的光催化降解为模型反应)来实现该目标。其二,利用ZnO在太阳光诱导下产生的氧化还原光活性,在无需任何热处理、也无需气体或液体还原剂控制铜化学价态的条件下,实现了CuxO-ZnO催化剂(该类催化剂在基础研究和应用反应中均具重要价值)的室温制备。

通过控制氧化铜相的化学状态,在室温下利用ZnO半导体载体的太阳光诱导氧化还原光活性制备了CuxO-ZnO复合催化剂。分别采用THF-水体系中的Cu(acac)2和水体系中的Cu(NO3)2作为金属前驱体,成功制备了Cu2(I)O-ZnO和Cu(II)O-ZnO复合催化剂。以碳酸盐为沉淀剂通过沉淀法制备了具有光活性的ZnO主体材料,并通过模拟太阳光下水中4-氯酚化合物的光催化降解这一模型反应,评估了其相对于其他方法合成的ZnO的优越活性。

ZnO材料表面的光腐蚀仍是将其用作水处理光催化剂的关键问题。在对ZnO-C-300光催化剂进行连续多次反应时,观察到其活性显著下降。

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