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阳离子交换法合成Au?S过程中阴离子亚晶格的转变（源自Cu???S纳米晶体）

DOI：10.1021/acs.chemmater.8b03814 期刊：Chemistry of Materials 出版年份：2018 更新时间：2025-09-09 09:28:46
摘要： 阳离子交换是一种多功能的后合成技术，通过保留阴离子亚晶格实现了亚稳态纳米晶的合成。本研究报道了利用Cu2-xS纳米晶进行阳离子交换制备亚稳态Au2S的机理细节。该转化过程需要阴离子亚晶格从Cu2-xS的六方密堆积（hcp）转变为Au2S的体心立方（bcc）结构，并伴随晶胞膨胀。配体环境对反应驱动力起关键作用：油胺的存在使转化可在室温下进行，而三辛基膦的加入则会抑制反应。通过对刻面纳米晶及部分阳离子交换纳米晶的透射电镜（TEM）研究，证实反应沿锥形晶面呈高度定向方式进行。鉴于XRD和TEM显示阳离子交换能产生高质量纳米晶，采用紫外-可见光谱（UV-Vis）和拉曼光谱表征了亚稳态Au2S纳米晶的光电性质。Tauc图分析显示其带隙为2.6 eV，并鉴定出265 cm-1和329 cm-1两个本征拉曼模。结合密度泛函理论（DFT）对结构、能带、光谱及声子谱的计算结果与实验数据，进一步深化了对Au2S纳米晶特性的认知。
作者： Emil A. Hernández-Pagán，Andrew O'Hara，Summer L. Arrowood，James R. McBride，Jordan M. Rhodes，Sokrates T. Pantelides，Janet E. Macdonald
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

通过铜铁矿型Cu2-xS纳米晶与金硫属化合物的阳离子交换反应，研究亚稳态Au2S纳米晶的合成过程，重点考察阴离子亚晶格的转变机制及配体环境在反应中的作用。

研究成果

亚稳态的Au2S纳米颗?？赏ü鼵u2-xS的阳离子交换法合成，该过程需要硫亚晶格从六方密堆积（hcp）向体心立方（bcc）发生显著重构。此反应具有高度方向性，沿金字塔形晶面进行，且在室温下热力学有利。配体环境对反应驱动力起关键作用。光学表征显示其带隙为2.6电子伏特，并检测到265 cm-1和329 cm-1处的本征拉曼模。密度泛函理论计算揭示了Au2S的电子结构和光学特性。

研究不足

该研究聚焦于通过阳离子交换法合成并表征Au2S纳米晶体，但未探讨该方法的实际应用及可扩展性。反应对特定配体（油胺和三辛基膦）的依赖性可能限制其在不同环境中的适用性。

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