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通过瞬态二维红外光谱观测强氢键液体中四极矩光激发染料周围的瞬态玻璃态形成

DOI：10.1002/ange.201808324 期刊：Angewandte Chemie 出版年份：2018 更新时间：2025-09-09 09:28:46
摘要： 通过瞬态二维红外光谱直接观测到一种光激发四极矩染料。当溶剂诱导对称性破缺时，两个氰基端基的氢键接受能力发生剧烈变化，在极端质子性（"超质子性"）溶剂中，一端会形成紧密的氢键复合物。甲醇中二维C≡N线型的时间演化表明，由于氢键网络的涨落，2-3皮秒内就会发生快速光谱扩散。在超质子性溶剂中，染料光激发后不久也观察到类似行为。但后期完全非均匀的谱带至少在5皮秒内未显示光谱扩散，表明染料一侧周围存在类玻璃环境。约半数受激染料表现出这种归因于紧密氢键复合物的行为，其余则呈松散结合状态。这些激发态亚群间的微弱交叉峰暗示了种群间存在部分交换。
作者： Bogdan Dereka，Jan Helbing，Eric Vauthey
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研究概述 实验方案

研究目的

通过瞬态二维红外光谱研究强氢键液体中四极矩光激发染料周围的瞬态玻璃态形成。

研究成果

瞬态二维红外光谱技术为电子激发态中的氢键动力学提供了前所未有的见解，揭示了分子内电荷转移、氢键相互作用与溶剂化效应之间的微妙关联。该研究监测了激发态四极矩分子周围溶剂在不同阶段形成紧密不对称氢键复合物时的运动情况，发现复合物形成后环境刚度显著增强，导致出现类玻璃态行为——在溶剂运动的典型时间尺度上未观察到光谱扩散现象。

研究不足

由于CN基团位于ADA极性较弱的一侧，ESA2和4的二维红外信号过于微弱且衰减过快，无法提取定量信息。该研究受限于二维实验可观测的时间尺度，结合最紧密的复合物可能与结合较松散的亚群在显著更慢的时间尺度上达到平衡。

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