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少有人走的中庸之道：受电子结构启发的混合光催化平台设计用于太阳能燃料生成

DOI：10.1021/acs.accounts.8b00378 期刊：Accounts of Chemical Research 出版年份：2018 更新时间：2025-09-04 15:30:14
摘要： 高效太阳能转换技术的发展以补充其他可再生能源方法，是我们这个时代面临的重大挑战之一。将水分解（即H2O转化为高能燃料H2和O2）无疑是一种极具前景的策略。太阳能水分解涉及四个电子和四个质子的协同转移，这需要光能捕获、电荷分离、物质与电荷传输以及氧化还原催化过程的协同运作。单一材料不太可能同时介导光催化水分解所需的所有电荷/物质传输环节及能量转换过程。另一种仿效光合作用系统功能的替代方案是采用混合系统——通过不同组件分别执行太阳能水分解所需的各项功能。这类混合系统的设计要求多个组件以最佳热力学驱动力和界面电荷转移动力学精确协同运作。
作者： Louis F. J. Piper，Junsang Cho，Nuwanthi Suwandaratne，Aaron Sheng，Peihong Zhang，Sarbajit Banerjee，David F. Watson
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研究概述 实验方案

研究目的

研究高效太阳能转换系统的发展，特别关注通过设计混合光催化平台实现水分解为氢气和氧气。

研究成果

该文献描述了一个丰富的调控平台，用于优化半导体异质结构以满足光催化水分解的严苛条件，由此实现了两代异质结构均具有卓越性能。通过软化学方法定位立体活性孤对态的能力，为精准调控中间能级态的能量分布与离域程度提供了有效手段，使其能与光捕获量子点中源自硫属化合物的价带边缘实现紧密重叠?；谡庑┕菇ㄌ逅弑傅亩嘀刈榉?、结构及界面自由度，已制备出具有高氢气生成法拉第效率的水分解可行光催化剂，并正通过渐进式改良持续优化。

研究不足

多维参数空间的复杂性构成了一个严峻挑战，仅靠爱迪生式的试错法难以解决。电子结构计算的精度、获取晶体学匹配的界面以及设计有序三元异质结构仍是当前持续研究的重点领域。

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