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变温共振拉曼研究探测不同链曲率半导体共轭聚合物的链间有序性

DOI：10.1002/asia.201801667 期刊：Chemistry - An Asian Journal 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:23:52
摘要： 用于制备体异质结（BHJ）太阳能电池的聚合物的形貌和结晶度会显著影响电池效率。我们采用变温光谱技术（包括变温发射光谱和变温共振拉曼光谱VT-RRS），研究了导电聚合物主链线性结构对其电子响应温度变化及溶液行为差异的影响。选取了两种具有不同主链结构的BHJ电池用给体-受体型聚合物：主链呈弯曲结构的聚{5,6-双(十四烷氧基)-4-(噻吩-2-基)苯并[c][1,2,5]噻二唑}(PTBT)与主链线性的聚{5,6-双(十四烷氧基)-4-(噻吩并[3,2-b]噻吩-2-基)苯并[c][1,2,5]噻二唑}(PTTBT)。通过含时密度泛函理论(TD-DFT)计算和PTTBT的共振拉曼光谱(RRS)发现其存在三种电子跃迁——π→π*型、π→π*/电荷转移混合型及纯电荷转移型。PTTBT的发射光谱显示在650nm和710nm处随温度变化（-10至60℃）出现谱峰偏移。变温RRS测量在与最低/最高能级电子跃迁共振条件下进行，采用二维相关光谱(2DCOS)解析变化规律：PTTBT在1425、1450和1500cm?1附近振动模式逐渐向低波数位移；而PTBT在1440和1460cm?1处呈现更显著快速的谱图变化，表明其受热时电子性质变异更大。通过低频拉曼(LFR)技术进一步研究聚合物线性对结晶度和长程有序性的影响，在多种成膜条件下检测旋涂薄膜发现：PTTBT在73cm?1处存在特征谱带（该峰见于各种成膜条件）；PTTBT未显示明显低频振动模式，与其低结晶度特性相符。
作者： Joshua J. Sutton，Thanh Luan Nguyen，Han Young Woo，Keith C. Gordon
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究导电聚合物主链线性如何影响其对温度的电子响应及溶液行为的差异，并探究不同链曲率半导体共轭聚合物的链间有序性。

研究成果

与PTBT相比，PTTTBT表现出更优异的热稳定性和长程有序性，这体现在VT-RRS变化更小且更平缓，以及在73 cm?1处存在明显的低频拉曼模。PTTTBT的线性主链结构有利于更好的分子堆积和更高的结晶度，从而影响电子特性和聚集行为。这些发现为优化聚合物形貌以提高太阳能电池性能提供了重要依据。

研究不足

该研究仅限于特定聚合物（PTBT和PTTTBT）及条件（例如溶剂氯苯、温度范围）。低频拉曼的空间和光谱分辨率可能无法捕捉所有畴尺寸和有序度，与原子力显微镜（AFM）和二维掠入射X射线衍射（2D-GIXD）结果的差异表明在测量有序性不同方面可能存在局限性。

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