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具有可交换溶剂分子的人工Mn4Ca簇模拟光合作用中的放氧中心

DOI：10.1002/ange.201814440 期刊：Angewandte Chemie 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:23:52
摘要： 光系统II中的天然Mn4Ca簇为人工光合作用中开发人工水分解催化剂提供了蓝图。尽管近期已取得重大进展，但在实验室中制备能精确模拟生物催化剂结构和功能的稳健人工Mn4Ca簇仍面临巨大挑战。本文报道了从极性溶剂乙腈或N,N-二甲基甲酰胺中分离出两种Mn4CaO4复合物并进行结构表征，这些复合物紧密模拟了钙离子上的两个水分子、四个锰离子的氧化态以及天然Mn4Ca簇的主要几何结构。这些新的人工Mn4Ca复合物为理解其生物原型的结构和机制提供了重要的化学线索。
作者： Changhui Chen，Yang Chen，Ruoqing Yao，Yanxi Li，Chunxi Zhang
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

为了在实验室中制备出能够精确模拟生物催化剂结构和功能的人造Mn4Ca簇，特别是旨在提高人造Mn4CaO4簇在极性溶剂中的稳定性。

研究成果

分离并表征了两种含有可交换溶剂分子的新型Mn4CaO4复合物，其几何与电子结构高度模拟光系统II中放氧复合体（OEC）的主要特征。尽管S1态OEC的精确结构仍有待解析，这些人工簇为理解OEC的结构-功能关系提供了明确的模型体系。未来研究应引入缺失的μ2-O2-桥联基团，以深入揭示O-O键形成机制。

研究不足

人工合成的Mn4CaO4簇缺乏天然放氧复合体中存在的μ2-O2-(O4)桥连结构，这可能限制对O-O键形成机制的理解。人工簇与天然簇之间键距的差异表明，由于X射线研究中可能发生的辐射还原作用，天然放氧复合体的结构存在不确定性。

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