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通过实验确定载流子倍增独特速率常数的模型

DOI：10.1021/acsaem.8b01779 期刊：ACS Applied Energy Materials 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:22:29
摘要： 载流子倍增（CM）是指半导体吸收单个光子时产生多个电子-空穴对的过程。初始热载流子的载流子倍增与声子发射冷却相互竞争，其相应速率决定了CM效率。迄今为止，CM速率仅通过理论计算得出。我们首次展示了如何从热载流子弛豫时间和CM产率的实验数据中提取独特的CM速率常数。我们以PbSe量子点为例说明了该方法。此外，当缺乏详细的弛豫时间实验数据时，我们还提供了一种简化方法：利用估算的能量损失率来推算CM起始点附近的CM速率常数。
作者： Frank C. M. Spoor，Laurens D. A. Siebbeles，Arjan J. Houtepen，Gianluca Grimaldi，Sachin Kinge
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研究概述 实验方案

研究目的

开发一种从热载流子弛豫时间和电子-空穴对量子产率（QY）的实验数据中提取独特载流子倍增（CM）速率常数的方法，并将该方法应用于PbSe量子点。

研究成果

本文提出了一种通过弛豫时间和量子产率实验数据确定CM速率常数的方法，并将其应用于PbSe量子点，得出k_CM = (0.91 ± 0.05)ΔE^(1.5±0.2) ps?1。一种简化方法仅需利用量子产率数据即可估算阈值附近CM速率常数的数量级。该方案普遍适用于分析各类材料的CM效率。

研究不足

该方法仅适用于载流子过剩能量不超过带隙两倍的情况，因此仅限于单次碰撞电离（CM）事件。对于更高能量下的多次碰撞电离事件，该方法未予考虑，可能导致结果不准确。电子结构近似处理及关于电子-空穴间能量分配的假设可能不适用于所有材料。与完整模型相比，这种简化方法会低估碰撞电离速率常数。

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