研究目的
合成并筛选铋氧溴碘固体溶液用于可见光驱动的光催化降解PPCPs,开发可磁分离的版本,研究其机理与路径,考察溶液基质效应,并评估在实际污水中的可重复使用性。
研究成果
BiOBr0.9I0.1因高效的载流子分离成为性能最佳的光催化剂。其磁性版本BiOBr0.9I0.1/Fe3O4@SiO2在可见光下实现了PPCPs的完全降解,其中布洛芬的降解机制涉及e?、?O??和h?,而二苯甲酮-3则通过e?和?O??实现降解。中间产物的水生毒性较低,降低了环境风险。但在实际污水中由于基质效应性能下降,凸显了实际应用的挑战。
研究不足
在实际污水循环使用过程中,由于阴离子、阳离子和天然有机物等共存组分吸附在光催化剂表面并减少活性位点,导致光催化性能逐渐下降。磁分离效率虽高,但需要电磁场,这可能不适用于所有大规模应用。该研究仅针对特定药品和个人护理品,可能无法推广至所有污染物。
1:实验设计与方法选择:
通过水解和溶剂热法合成BiOBrxI1-x固溶体,筛选最佳组成并开发磁性光催化剂。在可见光下采用批次反应器和原型反应器进行光催化降解测试。
2:样品选择与数据来源:
使用布洛芬和二苯甲酮-3水溶液(初始浓度2 mg/L),以及从香港本地污水处理厂收集的实际二级处理污水。
3:实验设备与材料清单:
设备包括XRD光谱仪(PW-1830,飞利浦)、XPS(PHI 5600,物理电子公司)、SEM-EDX(TM3030,日立)、紫外-可见漫反射光谱仪(PerkinElmer Lambda 950)、BET分析仪(NOVA-3200e,康塔)、VSM(Lake Shore 7037)、TEM-EDX(JEM-2010,日本电子)、PL分光光度计(日立F-4500)、光电化学工作站(CS310,科思特仪器)、HPLC(岛津)、TOC分析仪(TOC-VCPH,岛津)、ESItqMS(AB Sciex QTRAP 4500)、浊度计(2100Q,哈希)。材料包括Bi(NO3)3·5H2O、CTAB、KI、Fe3O4@SiO2纳米颗粒、乙二醇、2-甲氧基乙醇、乙醇、去离子水、清除剂(草酸铵、叔丁醇、对苯醌、重铬酸钾)、阴离子和阳离子盐类、腐殖酸。
4:0)、BET分析仪(NOVA-3200e,康塔)、VSM(Lake Shore 7037)、TEM-EDX(JEM-2010,日本电子)、PL分光光度计(日立F-4500)、光电化学工作站(CS310,科思特仪器)、HPLC(岛津)、TOC分析仪(TOC-VCPH,岛津)、ESItqMS(AB Sciex QTRAP 4500)、浊度计(2100Q,哈希)。材料包括Bi(NO3)3·5H2O、CTAB、KI、Fe3O4@SiO2纳米颗粒、乙二醇、2-甲氧基乙醇、乙醇、去离子水、清除剂(草酸铵、叔丁醇、对苯醌、重铬酸钾)、阴离子和阳离子盐类、腐殖酸。 实验流程与操作步骤:
4. 实验流程与操作步骤:合成过程包括超声处理、180°C溶剂热反应5小时、磁力收集、洗涤和干燥。光催化测试包括将光催化剂加入PPCP溶液、可见光下搅拌、间隔取样、过滤并通过HPLC分析浓度。清除剂研究在测试前添加特定清除剂。通过调节pH值及添加共存离子或NOM研究溶液基质效应。循环使用包括磁分离、冲洗和180°C重新活化5小时。磁分离测试采用200 mT电磁场。
5:数据分析方法:
通过XRD分析晶体结构,XPS分析元素组成,SEM-EDX分析形貌,UV-Vis DRS分析光学性质,BET分析比表面积,VSM分析磁性能,PL分析复合过程,光电流测量,HPLC分析PPCP浓度,TOC分析矿化程度,ESItqMS分析中间产物,ECOSAR评估毒性。
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SEM-EDX
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Hitachi
Analysis of morphology and elemental distribution
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UV-Vis DRS
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PerkinElmer
Evaluation of optical properties
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Measurement of PPCP concentration
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Ab-Sciex QTRAP 4500
Ab-Sciex
Detection of intermediates
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Turbidimeter
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Measurement of turbidity for separation efficiency
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PLS-SXE300UV
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Light source for photoelectrochemical study
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Filtration of samples
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