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可见光驱动的磁分离型溴碘氧化铋固溶体对PPCPs的光催化去除:实际污水中的机理、路径与可重复利用性

DOI:10.1016/j.seppur.2019.01.077 期刊:Separation and Purification Technology 出版年份:2019 更新时间:2025-09-24 05:33:31
摘要: 在对一系列溴碘氧化铋(BiOBrxI1-x;0 ≤ x ≤ 1)固溶体进行测试时,由于具有优异的载流子分离能力,BiOBr0.9I0.1在可见光驱动的光催化降解药物和个人护理品(PPCPs)中表现出最佳性能。随后,通过溶剂热法开发了其超顺磁版本BiOBr0.9I0.1/Fe3O4@SiO2,该材料具有介孔分级形貌,分别能在1小时和2小时内完全降解两种模型PPCPs——布洛芬和苯甲酮-3。清除剂研究表明,布洛芬的降解主要由e–、?O2–和h+主导,而苯甲酮-3的降解则主要由e–和?O2–主导。羟基化、脱羧和脱甲基是降解途径中的主要反应。利用ECOSAR软件估算发现,中间产物的水生毒性低于母体PPCP分子,表明光催化降解后环境风险降低。溶液基质研究阐明了共存阴离子、阳离子和天然有机质(NOM)相互作用程度的差异。在配备磁分离器的原型光催化反应器中,使用实际二级处理污水考察了BiOBr0.9I0.1/Fe3O4@SiO2的可重复使用性和稳定性。由于二级处理污水中共存成分造成的干扰和不良相互作用,在连续多次循环使用过程中观察到BiOBr0.9I0.1/Fe3O4@SiO2的光催化性能逐渐下降。
作者: Christopher S. L. Fung,Musharib Khan,Ashutosh Kumar,Irene M. C. Lo
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合成并筛选铋氧溴碘固体溶液用于可见光驱动的光催化降解PPCPs,开发可磁分离的版本,研究其机理与路径,考察溶液基质效应,并评估在实际污水中的可重复使用性。

BiOBr0.9I0.1因高效的载流子分离成为性能最佳的光催化剂。其磁性版本BiOBr0.9I0.1/Fe3O4@SiO2在可见光下实现了PPCPs的完全降解,其中布洛芬的降解机制涉及e?、?O??和h?,而二苯甲酮-3则通过e?和?O??实现降解。中间产物的水生毒性较低,降低了环境风险。但在实际污水中由于基质效应性能下降,凸显了实际应用的挑战。

在实际污水循环使用过程中,由于阴离子、阳离子和天然有机物等共存组分吸附在光催化剂表面并减少活性位点,导致光催化性能逐渐下降。磁分离效率虽高,但需要电磁场,这可能不适用于所有大规模应用。该研究仅针对特定药品和个人护理品,可能无法推广至所有污染物。

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