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oe1(光电查) - 科学论文

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  • 具有可调疏水性、优异热稳定性和CO?还原光催化活性的仿生聚酰亚胺负载氧化亚铜光催化薄膜

    摘要： 首次合成了具有分级表面结构的柔性热稳定聚酰亚胺（PI）薄膜作为基底，用于负载可见光活性氧化亚铜以实现二氧化碳的光催化还原。通过纳米压印技术，成功将箭叶芋叶片表面的微观结构复制到PI薄膜上。经过离子交换过程和充分热处理后，氧化亚铜纳米颗粒被成功固定在仿生PI"叶片"上，在可见光照射下表现出将二氧化碳光还原为一氧化碳的能力。通过选择仿生结构和调整制备参数，可调控光催化薄膜的疏水性和光学吸收边。疏水性提升有助于提高一氧化碳产率。表面分级结构与基体中氧化亚铜的引入显著增强了PI薄膜的热稳定性。这种柔性光催化薄膜是工业烟气处理等需要高机械与热稳定性的应用的理想材料。

    关键词： 热稳定性、二氧化碳还原、疏水性、聚酰亚胺、光催化、仿生、氧化亚铜

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 石墨相C?N?作为CO?还原光催化剂稳定性的研究

    摘要： 大气中不断升高的二氧化碳浓度对全球变暖和气候变化产生重大影响。通过将二氧化碳转化为有用产物来实现其捕获与利用是当前的研究热点。本研究采用石墨相氮化碳(g-C3N4)作为潜在光催化剂，探究了光驱动的二氧化碳还原反应。实验在批次式气相光反应器中进行，将g-C3N4粉末负载于玻璃载体上开展光催化还原研究。测试条件为70°C、初始压力2.5巴的紫外-可见光照射环境。在CO2存在下照射g-C3N4时，检测到的唯一气相产物是一氧化碳(CO)，且其生成速率随时间递减。掺杂氧的g-C3N4也进行了二氧化碳还原测试，但效率低于原始g-C3N4。多次循环光催化还原显示g-C3N4活性逐渐下降。无CO2条件下也观察到微量CO生成。通过FTIR和XPS对使用前后材料进行表征发现，经紫外-可见光照射或热处理后氧官能团含量增加。虽然已有研究报道g-C3N4作为光催化剂的应用，但本工作强调需要通过重复实验和对照测试来确定材料稳定性。

    关键词： 二氧化碳还原、光催化、氧掺杂、石墨相氮化碳、材料稳定性、g-C3N4

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 通过桥接配体使金纳米团簇具有可见光驱动CO2还原的催化活性

    摘要： 开发可见光光催化材料是实现太阳能驱动二氧化碳转化的终极目标。金纳米团簇虽有望作为可见光捕获组分，但因缺乏催化位点而难以实现太阳能驱动的二氧化碳还原。本研究报道了一种使金纳米团簇具备可见光二氧化碳还原催化活性的有效策略：以L-半胱氨酸为桥联配体，将金属阳离子（Fe2?、Co2?、Ni2?和Cu2?）接枝到金纳米团簇上。金属-S键桥促进了电子从金纳米团簇向金属阳离子的转移，使接枝的金属阳离子能够接收光生电子并作为二氧化碳还原的催化位点。不同金属阳离子的d带中心变化及其与二氧化碳的结合能差异，可实现电子转移效率和二氧化碳活化能的调控。此外，通过金属有机框架封装可显著增强金纳米团簇基催化剂的光稳定性。该研究为基于金属团簇的光催化剂设计开辟了新途径，并为面向特定应用的金属团簇表面工程提供了启示。

    关键词： 金团簇、二氧化碳还原、配体、催化位点、光催化

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 具有增强CO2光催化还原性能的分级FeCoS2-CoS2双壳层纳米管形成

    摘要： 分层式FeCoS?-CoS?双壳层纳米管被合理设计并构建，用于实现可见光下高效的光催化二氧化碳还原。该合成策略通过两步阳离子交换反应，将两种金属硫化物精确整合为具有双壳层管状异质结构，且两壳层均由超薄二维（2D）纳米片组装而成。得益于独特的结构和组成，FeCoS?-CoS?杂化材料能缩短光激发载流子的体相-表面扩散距离以促进其分离。此外，这种混合结构可暴露丰富的活性位点以增强二氧化碳吸附和表面依赖的氧化还原反应，并通过复杂内部的散射效应更高效地捕获入射太阳辐射。结果表明，这些分层式FeCoS?-CoS?双壳层纳米管在光敏化脱氧二氧化碳还原中展现出优异的活性与高稳定性，在每0.5毫克催化剂上实现了28.1微摩尔/小时的高产CO速率。

    关键词： 金属硫化物、中空结构、二氧化碳还原、异质结构、光催化

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 分层三维VO2/ZnV2O4微球作为CO2还原为太阳能燃料的优异可见光光催化剂

    摘要： 二氧化碳的光催化还原在制备燃料和化学品方面具有巨大潜力，同时能减少二氧化碳排放并解决环境问题。迄今为止，单金属基催化剂仍存在效率较低、选择性不可控及稳定性不足等问题。本研究通过一步还原法合成了含VO?杂质的ZnV?O?分级微球（HMs），旨在探索高效可见光响应的二氧化碳光催化还原催化剂。成功制备出具有介孔结构、高比表面积且能在可见光照射下工作的ZnV?O?分级微球。在24小时反应时间内，最优样品分别获得378和202微摩尔/克催化剂的最大CO和CH?OH产率。优化后的三维ZnV?O?分级微球对CO和CH?OH的生成性能分别是ZnO/V?O?复合样品的2.30倍和10.7倍。检测到的其他可观产物包括CH?和C?H?。这表明ZnV?O?分级微球结构不仅能促进电子向CO?转移，还提供了短程电子传递路径，微球中的空隙可作为储存电子的"储库"从而增强光活性。此外，样品中存在的VO?通过促进载流子有效分离进一步提升了ZnV?O?分级微球的性能。ZnV?O?在二氧化碳还原体系中的长期稳定性证实了三维分级微球结构具有可控选择性和稳定性。由此得出结论：构建分级结构将推动高性能光催化剂的发展，实现二氧化碳光催化还原制备太阳能碳氢燃料。

    关键词： 层级结构、二氧化碳还原、三元金属氧化物、氧化锌钒、ZnV2O4三维微球、碳氢燃料

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 为什么以及如何在功能化半导体光电极上实现二氧化碳转化为甲醇

    摘要： 用吸附的2-吡啶阴离子（2-PyH–*）对半导体电极表面进行功能化，被认为能够实现二氧化碳光致电化学选择性还原为甲醇。这一假说得到了近期关于2-PyH–*具有足够寿命且向CO2转移氢负离子（HT）能垒较低的研究估算支持。然而，将CO2完全还原为甲醇的机制仍未明确。本研究采用经验证的量子化学模拟方法对磷化镓体系建模，揭示了一条通过特定CO2还原中间体进行氢负离子转移的反应路径。预测能垒表明：向甲酸（HCOOH）转移氢负离子需要吸附态的HCOOH*与2-PyH–*发生反应——这体现了电极表面的新催化作用。虽然向HCOOH*转移氢负离子会生成CH2(OH)2，但后续向CH2(OH)2转移氢负离子形成甲醇的过程受阻；而脱水后的CH2O却能与2-PyH–*轻松反应生成甲醇。通过2-PyH–*的氢负离子转移进一步将甲醇还原为甲烷时存在高能垒，这与实验现象一致。我们发现磷化镓表面能促进向HCOOH*的氢负离子转移，这解释了为何CdTe光电极上主要的CO2还原产物是甲酸而非甲醇——因为甲酸不吸附于CdTe表面导致反应终止。2-PyH–*（相对于其质子化产物DHP*）的稳定性、CH2(OH)2相对于CH2O的主导地位，以及CH2(OH)2*必需的脱附过程，这些最可能的限制因素共同解释了实验中观察到的甲醇低产率现象。

    关键词： 氢化物转移、二氧化碳还原、半导体、光电极、甲醇

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 瓜状聚合物基质中的碳空位促进光催化二氧化碳转化

    摘要： 将二氧化碳光催化转化为燃料和化学品是一项前景广阔但极具挑战性的技术。该反应的瓶颈在于线性二氧化碳分子的化学惰性导致其活化困难。本研究提出通过缺陷工程策略，在瓜环聚合物（MP）基质中植入碳空位（CVs）来构建二氧化碳活化位点。正电子湮没光谱证实了碳空位在MP骨架中的位置与密度。瞬态光谱与密度泛函理论（DFT）研究表明，这些碳空位不仅能作为二氧化碳活化的活性位点，还可稳定COOH*中间体，从而显著提升反应动力学性能。改性后的MP-TAP-CVs材料展现出比原始MP高45倍的二氧化碳转化为一氧化碳的活性，在420纳米波长下表观量子效率达到4.8%，超过大多数可见光驱动的异相二氧化碳还原体系。这项研究为设计高效二氧化碳转化聚合物半导体材料提供了新思路。

    关键词： 氮化碳，光催化，二氧化碳还原，碳空位

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 生物燃料生产与优化的生物技术 || 金属酶与光合反应中心的光生物混合太阳能转化

    摘要： 阳光为地球表面提供了丰富且可持续的能源，其能量水平远超全球人类每年的能源需求总量。然而，太阳辐射的间歇性和地域差异性，加之储能需求，限制了其作为常规化石燃料实用替代方案的可行性。为更高效利用太阳能，当前光伏技术需与能产生可储存化学能（燃料）的转化技术相结合，这些燃料可便捷配送以满足区域需求。在生物光合作用中，太阳能向化学能的转化通过水分解和二氧化碳固定反应实现。自然系统的分子机器为人工光合燃料系统的设计与开发提供了理想模型。生物光合作用的理论效率极限约为12%，最优条件下可达7%，但1%是更典型的基准值。光合反应依赖四个关键组件的协同运作，构成高效能量转换网络：（一）天线系统负责光子吸收；（二）电荷分离位点将高能激子（电子-空穴对）分解为正负电荷载体；（三）还原催化剂利用电子驱动燃料生成反应（如光合作用中用于二氧化碳固定的NAD?→NADH转化）；（四）氧化催化剂利用空穴推动氧化反应（如光合作用中光系统II催化的水氧化）。目前正致力于将光生物学设计原理转化为人工制氢系统，以规避或消除副反应并提升效率。相关研究包括开发光化学装置、无机仿生/生物启发催化剂与捕光复合体，以及用于光驱动燃料生产的有机混合材料。本文重点探讨将人工与天然分子组件整合为统一功能系统，以实现捕光及还原化学燃料转化的混合材料研发进展。

    关键词： 太阳能转化、光生物杂交体、金属酶、二氧化碳还原、氢气生产、光系统I、光合反应中心

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • N掺杂SnO<sub>x</sub>@Sn负载碳基体的布丁状电催化剂构建太阳能燃料效率达11.3%的光伏CO<sub>2</sub>还原系统

    摘要： 通过将锡草酸盐前驱体在炭黑与氮化碳聚合物上煅烧，合成出一种类似葡萄干布丁结构的锡基电催化剂。该材料具有氮掺杂SnOx原生层（氮掺杂SnOx@Sn）包覆金属锡球的结构，并嵌入碳基质中。CN-Sn催化剂展现出优异的电化学活性——表面SnOx层间隙位引入的氮原子进一步增强了电子传输能力；同时因其较低电负性为氧创造了富电子环境，这成为电催化还原CO2选择性生成CO的根本原因。在-0.7V（vs.RHE）电位下，最优催化剂的最大CO法拉第效率达57.5%，对应CO分电流密度高达6.09mA·cm?2。将该催化剂应用于光伏-电催化CO2还原/析氧反应装置，可在11.3%的高太阳能-燃料转化效率下稳定运行6小时实现CO2向化学品的转化。本研究探索了通过表面电子结构理性调控获得高性能电催化剂的策略，为利用不同元素电负性差异调控电催化CO2还原的选择性提供了新思路。

    关键词： 锡掺杂、电催化、太阳能转换、二氧化碳还原

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 通过碱土金属硼酸盐在低温退火条件下向h-BN中掺杂碳以实现光氧化还原活性

    摘要： BCN（氮化硼碳）纳米片因其可调的带隙和独特性质，有望成为通过可见光驱动水分解和二氧化碳还原制备太阳能燃料的光催化剂材料。从热力学角度看，通过热退火向六方氮化硼（h-BN）中掺杂碳元素虽能制备出在可见光照射下具有光催化活性的BCN纳米片，但通常需要极高温度（>1250°C）。本研究报道了一种新方法：通过添加碱土金属化合物，在低于平衡态的退火温度（1000°C）下制备具有可见光光催化活性的BCN纳米片。在硼酸盐熔体中形成的BCN纳米片呈现清晰的层状结构，具有可调带隙，并在可见光照射下展现出水分解和二氧化碳还原的光催化活性。这为利用碱土金属硼酸盐在低温退火条件下向h-BN中掺杂其他元素提供了方向。

    关键词： h-BN（六方氮化硼）、低退火温度、BCN纳米片、水分解、二氧化碳还原、碳掺杂、光氧化还原活性、碱土金属硼酸盐

    更新于2025-09-22 17:21:58