有机间隔层对二维杂化铅卤钙钛矿中载流子动力学的影响

摘要： 我们采用非绝热分子动力学模拟结合含时密度泛函理论计算，对比了二维(BA)?(MA)Pb?I?与三维MAPbI?（其中MA=甲铵，BA=丁铵）材料的特性。通过评估丁铵阳离子构成的二维限域间隔层与甲铵阳离子构成的三维限域结构对两个体系载流子动力学的不同影响，发现虽然MA?和BA?阳离子都对载流子动力学起重要作用，但BA?与二维钙钛矿框架的非绝热耦合更强，导致二维(BA)?(MA)Pb?I?中的热载流子衰减速率快于三维MAPbI?。因此，通过调控有机间隔阳离子的官能团来减弱其与Pb-I框架的振子耦合，有望减缓二维卤化铅钙钛矿中热载流子的弛豫过程并延长载流子寿命。