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二氧化钛纳米管阵列修饰铂族金属(铂、钯、钌)纳米颗粒:光电流性能的增强
摘要: 采用阳极氧化法以钛箔为基体制备了高度有序的二氧化钛纳米管阵列(TiO2 NTs),并通过恒电位脉冲电沉积法进一步负载三种铂族金属(铂、钯、钌)纳米颗粒(粒径2~10 nm)获得复合材料。与纯TiO2 NTs相比,三种复合样品(M-TiO2 NTs,M=Pt、Pd、Ru)均表现出不同的光响应增强效应和光电化学性能差异。本研究考察了M-TiO2 NTs作为光阳极和阴极的性能:当Ru-TiO2作为光阳极在可见光照射下工作时,展现出最佳降解效率(约85.8%),表明铂族金属不仅可作为助催化剂,还能在可见光激发下发挥作用。作为阴极时,三种M-TiO2 NT电极在析氢反应(HER)中均比纯TiO2 NTs具有更高效率,其中Pt-TiO2 NTs无需牺牲剂即表现出更优性能(其法拉第效率超过铂电极),这归因于TiO2 NTs表面均匀细密的金属纳米颗粒为反应提供了丰富活性位点。
关键词: 铂族金属纳米粒子,光电催化,水分解,氢气生产,二氧化钛纳米管阵列
更新于2025-09-23 05:05:40
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用于光电化学水氧化的II型n-n交错正交相V2O5/单斜相斜铋钒矿BiVO4异质结光阳极:制备、表征与实验验证
摘要: 采用单一半导体材料的传统光阳极由于具有宽禁带、电荷迁移率低以及光生载流子分离效率差且复合迅速等特性,在光电化学(PEC)水氧化方面技术上并不可行。本研究的主要目的是通过简便的电沉积合成方法制备V?O?/BiVO? n-n异质结光阳极,以克服传统单一光阳极结构所遇到的技术瓶颈。此外,利用线性扫描伏安法(LSV)、瞬态光电流响应谱(IMPS)、电化学阻抗谱(EIS)、高分辨透射电镜(HR-TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱和紫外-可见光谱研究了BiVO?与V?O?之间能带势匹配和导电性差异的协同效应。随后在1.5 AM太阳模拟器下,使用标准三电极组装的PEC电池对光诱导水分解性能进行了评估。结果表明,V?O?/BiVO?异质结光阳极在相对于Ag/AgCl为1.5 V时实现了显著提高的光电流密度1.53 mA/cm2,分别是原始BiVO?(0.22 mA/cm2)和V?O?(0.21 mA/cm2)的6.9倍和7.3倍。这种提高归因于FTO/半导体、半导体/FTO和半导体/电解质界面处更低的电荷电阻,以及V?O?/BiVO?异质结光阳极中光注入电子的快速渡越时间(τ)为6.4毫秒。最后,利用实验结果重建了理论能带图,以验证V?O?与BiVO?之间的异质结排列,并阐明V?O?/BiVO?异质结光阳极中光生载流子的转移机制。
关键词: 钒酸铋,n-n异质结,电荷分离,光电催化
更新于2025-09-23 06:50:12
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增强型光电催化降解双酚A并同步在盐水中生产过氧化氢的废水处理
摘要: 盐水中有机污染物的降解一直是环境修复面临的挑战。本研究构建了一个双室电解池,可同步实现盐水中有机污染物(双酚A,BPA)的降解与过氧化氢(H2O2)的制备。阳极室采用氯离子(Cl?)作为介质、WO3光阳极作为自由基引发剂,设计出新型太阳光驱动系统。在光照条件下,WO3光阳极产生的光生空穴促进Cl?转化为活性氯物种,从而加速BPA氧化。结果表明:将pH提升至10.8或Cl?浓度增至200 mM时,BPA去除效果显著增强——在此条件下,120分钟内92%的BPA被降解为CO2和H2O。阴极室采用新型多巴胺修饰碳毡(CF-DPA)电极制备H2O2,在最优条件下可获得5.4 mM的高浓度产物。电化学分析表明,多巴胺修饰促进了电子转移并增强了双电子氧还原反应,从而提高了H2O2产率。
关键词: 三氧化钨,过氧化氢,光电催化,多巴胺,有机污染物,含盐废水
更新于2025-09-23 07:04:27
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在钛箔上原位合成并定向生长花状SrTiO3以增强光电化学性能
摘要: 花状钛酸锶(SrTiO3)的定向生长使其具有高效的光电催化析氧反应性能,在1 M KOH溶液中于600 mV(相对于可逆氢电极)下展现出3.38 mA/cm2的高极限电流密度,同时具有低过电势和塔菲尔斜率(84 mV/dec)。以钛箔作为基底能显著增强电子转移,并且通过调节NaOH浓度和HF可以控制具有高(110)晶面暴露度的花状SrTiO3的生长。因此,分别使用钛和F?作为基底及形貌导向添加剂,是一种可行且简便的策略,可在光电催化剂上诱导出高能表面,从而实现高效的水分解光电催化。
关键词: 取向生长,花状钛酸锶,光电催化
更新于2025-09-24 03:08:59
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氮掺杂石墨烯量子点在还原氧化石墨烯片层上高度多孔自组装构建光电催化电极
摘要: 氮掺杂石墨烯量子点(NGQDs)是一种多功能有机催化剂,因其低成本、高稳定性、生物相容性和环保特性,可与其他金属催化剂竞争。NGQDs的高活性多边缘表面在赋予其优异的光催化和电催化活性方面起着关键作用。然而,采用传统技术涂覆NGQDs时,由于量子点片层的不必要重叠,这些表面无法暴露用于催化。为解决这一问题,我们提出一种简便技术,将NGQDs定向组装在三维(3D)自发泡结构中,该结构覆盖于还原氧化石墨烯涂层的编织碳织物上。这种3D组装结构提供了高度暴露的活性表面,可随时参与催化反应;而传统均匀涂覆的NGQDs层因复杂扩散过程限制了催化活性。组装型NGQDs的卓越催化活性被用于水中有机污染物(亚甲基蓝染料)的降解。此外,由于电解质易于扩散且电荷能通过多孔结构快速淬灭,该电极展现出比稀有铂催化剂更高的电催化活性。组装型NGQDs的光催化降解效率比均匀涂覆NGQDs高出50%,施加2V偏压(即光电催化)后效率进一步提升50%。这种新型光电催化电极具有高导电性、稳定性和柔韧性,使这种全碳电极在燃料电池、超级电容器和水分解等其他催化应用中极具吸引力。
关键词: 还原氧化石墨烯、光电催化、稳定电极、三维自组装、氮掺杂石墨烯量子点
更新于2025-09-12 10:27:22
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利用MoS2光阳极原位光电化学活化亚硫酸盐以增强废水中铵氮的去除效果
摘要: 基于氧硫自由基(SO3??、SO4??和SO5??)的高级氧化工艺(AOPs)在污水处理中日益受到关注。本研究报道了以MoS2纳米片作为宽光谱吸收光阳极,通过原位光电化学活化亚硫酸盐产生氧硫自由基的过程。在碱性条件下,仅在可见光照射及亚硫酸盐电解质存在时,实现了氨向氮气的选择性高效转化。亚硫酸盐同时发挥多重作用:既作为空穴捕获剂抑制MoS2电极的光腐蚀以提高其稳定性,又作为氧硫自由基的前驱体。通过自由基捕获剂、溶解氧和电解质对光催化、电催化及光化学氨转化过程的影响验证表明,氧硫自由基在氨转化方面比羟基自由基更具效能。该体系适用于含氨与亚硫酸盐污染物的废水原位处理,如燃煤烟气氨法脱硫废水。本研究还为新型AOPs设计提供了新思路——通过氧硫自由基与羟基自由基协同作用实现污染物同步降解与解毒。
关键词: 光电催化、亚硫酸盐活化、二硫化钼、高级氧化工艺、氨氧化
更新于2025-09-10 09:29:36
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催化界面处理性设计的杂化纳米结构的等离激元增强电催化性能
摘要: 近年来,等离子体金属纳米粒子(NPs)在提升精心设计的杂化电催化剂催化效率方面展现出良好前景。特别是将等离子体功能与基于金属的核壳结构耦合于等离子体增强电催化中,为提高催化剂性能提供了可持续途径。本研究报道了经合理设计的金纳米粒子(AuNPs)包裹还原氧化石墨烯(rGO)间隔层并与钯纳米粒子(PdNPs)复合形成的最终材料(AuNP@rGO@Pd)。该rGO层可促进PdO还原,显著增强这些纳米杂化结构的导电性和催化活性。优化后的AuNP@rGO(1)@Pd展现出等离子体增强电催化性能,在析氢反应和析氧反应中的活性分别提升约1.9倍和1.1倍。与商用Pd/C相比,该复合材料在10000秒内也表现出更优异的稳定性。通过原位X射线吸收光谱监测光照下产生的电子密度变化,揭示了催化性能增强的机理:高能载流子富集于复合的PdNPs中,使整体水分解反应获得更高催化性能。本研究的结论将为后续类似杂化纳米结构的等离子体诱导电催化研究提供启示。
关键词: 等离子体纳米颗粒、非均相催化、光电催化、析氧反应(OER)、析氢反应(HER)
更新于2025-09-09 09:28:46
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硝酸盐法制备的Ba2TiO4光电化学特性及其在太阳光驱动下苯巴比妥矿化电光催化中的应用
摘要: 由硝酸盐分解制备的Ba2TiO4结晶为单斜钙钛矿结构,晶粒尺寸为66±2纳米,应用于环境保护领域。通过扫描电子显微镜、漫反射光谱和光电化学方法对该氧化物进行表征,测定其存在3.34电子伏特的间接跃迁能级。电导率遵循指数规律:σo exp (-0.40电子伏特/kT),导电机制为Ti4+/3+混合价态小极化子跳跃传导,呈现半导体特性。在Na2SO4溶液(10-2 M,pH≈6)中记录的电位-电流密度(J-E)特性曲线显示出类似化学二极管的微小滞后现象。pH≈6条件下测得的电容数据表明材料具有n型导电行为(源于氧空位),平带电位为0.74 VSCE。应用方面,在120 mA电流下通过电催化成功氧化苯巴比妥,转化率达55%;在太阳光照射下的光电催化使转化率提升至66%。苯巴比妥的消除过程符合一级动力学(速率常数3.22×10-3 min-1),并提出了反应机理。
关键词: 钙钛矿,太阳光,光电催化,苯巴比妥,Ba2TiO4
更新于2025-09-09 09:28:46