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用于高效析氧的透明Ta3N5光阳极:串联电池的发展方向
摘要: 光电化学水分解被视为一种有前景的制氢方法,而高效光电极的开发是实现实用系统的关键环节。本研究在n型GaN/蓝宝石衬底上制备了透明Ta3N5光阳极,通过与光阴极协同促进氧析出反应,从而实现全水分解。当引入底层GaN层后,在1.23 V(相对于可逆氢电极)电压下获得了6.3 mA cm-2的光电流。Ta3N5对波长大于600 nm光的透明特性使入射太阳光能够穿透至吸收上限达1100 nm的CuInSe2(CIS)材料。由此构建了以串联双CIS单元(末端连接Pt/Ni电极)为独立组件的串联电池用于析氢。该串联电池在反应初始阶段展现出超过7%的太阳能-氢能转换效率。
关键词: (氧)氮化物、光电化学、水分解、光电化学串联电池、太阳能转换
更新于2025-09-23 15:19:57
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赤铁矿纳米结构的缺陷化学、电学及光电化学性质的理论与实验调控
摘要: 赤铁矿(α-Fe2O3)被视为光化学电应用中最具成本效益且稳定的阳极材料之一,其性能与其他过渡金属氧化物一样,强烈依赖于其电学和缺陷特性。本工作在受控温度(T = 250至400°C)和气氛(pO2 = 10^-4至1 atm O2)条件下,原位表征了未掺杂和锡掺杂α-Fe2O3纳米级粉末的电学与热力学性能,以研究其传输和缺陷特性。频率相关的复阻抗谱表明,颗粒间电阻与颗粒电阻相比可忽略不计。推导出预测未掺杂和掺杂α-Fe2O3中电子、空穴、铁空位和氧空位浓度随温度及氧分压变化的详细缺陷模型。利用这些缺陷平衡模型,确定了起作用的缺陷机制,并通过分析电导率对温度和pO2的依赖性,获得了未掺杂α-Fe2O3的带隙能量和锡掺杂α-Fe2O3的氧化焓?;谡庑┙峁颐悄芄唤馐褪┲鞑粼佣驭?Fe2O3电导率影响出人意料地微弱的原因。此外,根据本研究结果,提供了实验方法,成功调控赤铁矿以增强其对水氧化反应的光催化活性。
关键词: 热膨胀测量法、α - 氧化铁、缺陷化学、光电化学、电导率
更新于2025-09-23 15:19:57
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基于等离子体增强金纳米团簇的光电化学生物传感器用于灵敏检测碱性磷酸酶活性
摘要: 首次制备了低毒性金纳米簇修饰的Ag@SiO2(Au NCs-Ag@SiO2)纳米复合材料等离子体光电极,以提升金纳米簇的光电性能及其在生物检测中的实际应用。通过调节金纳米簇与等离子体银纳米颗粒(Ag NPs)之间的距离,由于热电子转移、局部电场、光散射效应的增强作用与非辐射能量转移的猝灭作用之间的强竞争,金纳米簇的光电流强度提高了3.8倍。进一步对比实验结果与理论模拟,深入理解了光电增强机制。此外,Au NCs-Ag@SiO2纳米复合材料成功应用于构建光致电化学(PEC)生物传感器,用于灵敏检测碱性磷酸酶活性。该PEC生物传感器表现出0.04至400 U·L-1的宽线性范围和0.022 U·L-1的低检测限。
关键词: 碱性磷酸酶、金纳米簇、光电化学、银@二氧化硅
更新于2025-09-23 15:19:57
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用于超灵敏微RNA生物检测的双光阴极阵列驱动的纸基比率光致电化学传感平台
摘要: 本研究设计了一种集成DNA桥纳米结构介导的电子转移隧穿距离调控策略的双光阴极阵列驱动纸基比率光致电化学(PEC)传感平台,用于microRNA-141(miRNA-141)的超灵敏检测。具体而言,该空间分辨双光阴极阵列由工作电极(PCE1)和内参比电极(PCE2)组成,分别产生独立的工作信号(Iw)和内参比信号(Ir)。通过级联多个光敏结构增强的刚性双光阴极阵列显著增加了电子转移隧穿距离——由不同浓度miRNA-141诱导产生的双链特异性输出DNA探针(与恒定浓度miRNA-141产生的DNA探针相比)在H1和H2 DNA发夹结构的邻近调控下,在PCE1和PCE2上形成放大纳米结构。当目标物存在时,PCE1引入核酸酶催化的目标循环反应,最终采集恒定的Iw和Ir信号。通过监测Iw与Ir比值,基于PCE1和PCE2上不同量的目标诱导输出DNA探针、传感界面与固定在H1和H2末端的AgI纳米颗粒之间的可变距离,导致光电流信号显著降低?;诖?,实现了高准确性、选择性和实用性的miRNA-141超灵敏生物检测。
关键词: 金字塔形Cu2O、双光阴极阵列、DNA桥纳米结构、光电化学、比率型
更新于2025-09-23 15:19:57
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基于金量子点/四氨基酞菁镍-氧化石墨烯的超灵敏电化学微传感器用于肾上腺素检测
摘要: 由于肾上腺素作为神经递质和激素的重要性,需要灵敏的检测方法。我们开发了一种基于金量子点(Au QDs)修饰镍四氨基酞菁-氧化石墨烯(NiTAPc-Gr)复合材料的灵敏光电化学(PEC)微传感器。通过共价键将NiTAPc连接至氧化石墨烯表面制备NiTAPc-Gr,该材料展现出卓越的稳定性和光电化学性能。在室温下于NiTAPc-Gr上原位生长Au QDs。通过傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和电化学阻抗谱对合成材料进行表征。Au QDs@NiTAPc-Gr产生的光电流显著高于NiTAPc-Gr,使其适用于肾上腺素的超灵敏光电化学检测。该光电化学策略表现出0.12-243.9 nM的宽线性范围及17.9 pM(信噪比=3)的低检测限。此外,所制备的光电化学传感器显示出优异的灵敏度、显著的稳定性和良好的选择性。这种简单、快速且低成本的方法成功应用于人血清样本分析,表明其具有临床检测应用的潜力。
关键词: 光电化学、氧化石墨烯、金量子点、肾上腺素、镍四氨基酞菁、微传感器
更新于2025-09-23 15:19:57
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铋酸钒薄膜的脉冲激光沉积——氧压对形貌、成分及光电化学性能的影响
摘要: 采用脉冲激光沉积技术在商用氟掺杂氧化锡(FTO)基底上制备了钒酸铋薄膜。以烧结的四方相BiVO4陶瓷靶为溅射源,在不同氧压(0.1至2毫巴)条件下进行薄膜沉积,激光束垂直于靶面并与FTO基底平行。氧压对薄膜形貌和组分影响显著,表现为沿基底沉积层存在Bi:V比例梯度。除主相BiVO4外,通过X射线衍射(XRD)和拉曼光谱还检测到V2O5与Bi4V2O11两相。低中氧压沉积样品的富钒区域会形成从BiVO4膜表面凸起的V2O5纵向结构,而高氧压条件下则生成Bi4V2O11@BiVO4体异质结。结果表明:靶材烧蚀产生的等离子体中,Bi/V离子会因与氧分子相互作用发生空间分离。为深入研究该现象,采用激光诱导击穿光谱进行了测量。所得电极用作光电化学水分解的光阳极时,在1毫巴氧压下制备的薄膜表现出最佳光电流性能——在相对于Ag/AgCl(3 M KCl)约0.8 V电位处达到1 mA cm?2。研究发现BiVO4表面的V2O5会降低其光活性,而体相Bi4V2O11@BiVO4异质结的存在则有利于水的光氧化反应。
关键词: 光电化学、脉冲激光沉积、钒酸铋
更新于2025-09-23 15:19:57
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碳量子点修饰的锐钛矿/金红石TiO2光阳极,其光电化学性能显著提升
摘要: 二氧化钛(TiO?)是极具前景的光电化学(PEC)水分解光阳极材料,但光生载流子的严重体相复合、缓慢的析氧反应(OER)动力学以及较差的可见光响应是其主要瓶颈问题。本研究通过先在金红石相TiO?纳米棒上生长锐钛矿相TiO?纳米刺,再进一步表面修饰碳量子点(CQDs),设计出碳量子点修饰的锐钛矿/金红石TiO?光阳极(CQDs/A/R-TiO?)。结果表明:A/R-TiO?异质结显著抑制了光生载流子的体相复合;进一步引入CQDs后,OER动力学和光吸收性能均获得大幅提升。在0.6 V(vs. RHE)电位下,CQDs/A/R-TiO?的体相电荷分离效率(ηbulk)和表面电荷注入效率(ηsurface)分别是原始TiO?的1.69倍和5.74倍,其光电流密度提升11.72倍,起始电位负移240 mV。
关键词: 锐钛矿/金红石TiO2异质结,碳量子点,体相与表面电荷转移动力学,光电化学,光捕获
更新于2025-09-23 15:19:57
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基于三明治型识别模型组装的聚吡咯/氮化碳/三氧化钨反蛋白石光子晶体三重异质结信号放大光电化学传感检测
摘要: 基于聚吡咯/氮化碳/三氧化钨反蛋白石光子晶体三重异质结,提出了一种具有信号放大功能的新型光电化学(PEC)传感策略。采用三明治型检测模型以提高灵敏度并促进异质结结构的组装。聚吡咯、氮化碳与三氧化钨形成的异质结显著提升了光生电荷的分离效率。同时,具有优异光学性能的三氧化钨反蛋白石光子晶体被用于增强PEC检测电极的光吸收能力。通过这些放大技术的协同作用,所设计的PEC传感器在可见光照射下检测土霉素时,实现了低至0.004 nM(约1.99 ng L?1)的检测限和高灵敏度,并展现出优异的选择性。
关键词: 三明治型、信号放大、反蛋白石光子晶体、光电化学、异质结
更新于2025-09-23 15:19:57
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二维/一维In2S3@Bi2S3异质结构中增强的界面相互作用实现高效光电化学水氧化
摘要: 范德华(vdW)异质结构因界面表面重构和电子耦合效应,在低维半导体领域备受关注。本研究通过两步溶剂热原位生长法合成了混合维度二维/一维In?S?@Bi?S?异质结构。理论计算表明,In?S?纳米片与Bi?S?纳米棒通过范德华相互作用结合。结合理论计算与实验验证发现:Bi?S?的表面电势高于In?S?,这意味着两种半导体接触时自由电子将从Bi?S?流向In?S?,导致电子和空穴分别在In?S?与Bi?S?表面富集。这种电荷再分布会在In?S?@Bi?S?界面产生由Bi?S?指向In?S?的内建电场矢量,从而促进空穴向In?S?转移、电子向Bi?S?转移。该先进异质结构有助于缩短光生电子传输时间(14微秒)、提升电子-空穴分离效率,其光电流密度较纯In?S?材料提升达13.3倍。
关键词: 水氧化、光电化学、界面相互作用、In2S3@Bi2S3、异质结构
更新于2025-09-23 15:19:57
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基于石墨二炔的高响应度与高探测率柔性光电探测器
摘要: 石墨炔(GDY)作为一种新兴的二维碳同素异形体,因其本征带隙、高载流子迁移率等优异电子特性,在多个领域得到广泛研究。本研究通过旋涂超薄GDY纳米片于柔性聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)基底,实现了基于GDY的光电化学型光探测。该GDY基光电探测器(PDs)展现出卓越的光响应性能:高光电流(Pph,5.98 μA cm?2)、高光电响应度(Rph,1086.96 μA W?1)、高探测率(7.31×101?琼斯)及优异长期稳定性(超过1个月)。更重要的是,得益于GDY结构与柔性PET基底的良好兼容性,器件经1000次弯曲(4.45 μA cm?2)和扭转(3.85 μA cm?2)循环后仍保持优良光电流。通过密度泛函理论(DFT)计算揭示了GDY的电子特性,为碱性电解液中性能提升提供了依据。这种柔性GDY基PDs不仅丰富了GDY的基础研究,更为GDY异质结光探测器的开发奠定了基础。
关键词: 光电化学、光探测、石墨二炔、柔性器件、长期稳定性
更新于2025-09-23 15:19:57