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一种用于黑磷减薄和钝化的湿化学方法
摘要： 自发现以来，层状黑磷（BP）一直被视为未来电子和光电子应用的有前途材料。然而，大规模制备层状空气稳定黑磷的困难严重阻碍了其潜在的工业应用。在此，我们报道了一种新的黑磷化学改性方法，以实现基于全溶液的层状空气稳定黑磷的大规模生产。该方法结合使用两种缺电子试剂——2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧化物（TEMPO）和三苯基碳鎓四氟硼酸盐（[Ph3C]BF4），在有机溶剂中完成黑磷的减薄和/或钝化。由化学改性的黑磷薄片构建的场效应晶体管和光电探测器件表现出增强的性能，环境稳定性长达四个月。通过全溶液剥离和改性制备的概念验证型黑磷薄膜晶体管显示出空气稳定且典型的p型晶体管行为。这种全溶液方法提高了黑磷在工业应用中的前景。
关键词： 三苯基碳正离子四氟硼酸盐，黑磷，TEMPO（2,2,6,6-四甲基哌啶氧化物），化学减薄，共价功能化
更新于2025-11-14 17:04:02
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(Bz) <sub/><i>n</i> </sub> 和 (VBz) <sub/><i>n</i> </sub> 共价功能化MoS <sub/>2</sub> 单层：电子与输运性质
摘要： 受苯（Bz）衍生物显著增强MoS2单层电子特性研究的启发（《ACS Nano》2015年第9期6018-6030页），我们采用密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）方法，研究了通过将(Bz)n和(VBz)n阵列分别接枝到二维单层MoS2（ML-MoS2）表面而设计的(Bz)n/MoS2与(VBz)n/MoS2的电子及输运特性。由于(Bz)n/MoS2和(VBz)n/MoS2分别与ML-MoS2具有稳定的共价结合能（分别为-3.841 eV和-1.953 eV），ML-MoS2为接枝(Bz)n和(VBz)n阵列提供了理想基底。从电子特性分析可见，将(Bz)n接枝到ML-MoS2表面使其由典型半导体转变为金属性质——(Bz)n/MoS2中由(Bz)n与MoS2耦合形成的四个宽能带在异质界面表现出更优的离域性，导致这些能带跨越费米能级（Ef）。此外，金属钒的引入使得ML-MoS2、(Bz)n/MoS2和(VBz)n/MoS2在锯齿形与扶手椅形方向的双探针器件输运特性均被研究。铁磁性的(VBz)n/MoS2呈现自旋极化输运特征，自旋向下态的导电性高于自旋向上态。对比表明锯齿形方向是电子传输的优先路径。本研究最终指出，这种新型接枝于MoS2的(VBz)n纳米线在低维磁性纳米电子器件领域具有应用潜力。
关键词： (Bz)n/MoS2、(VBz)n/MoS2、共价功能化、电子性质、输运性质
更新于2025-09-23 15:22:29
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通过分子或聚合物外延层对2H-二硫化钼进行可控共价功能化。
摘要： 大多数空气稳定的二维材料化学性质相对惰性，这使得其化学改性较为困难。特别是对于二硫化钼（MoS2）而言，半导体相的2H-MoS2比其金属相1T-MoS2的反应活性低得多。因此，目前几乎不存在可靠的2H-MoS2共价修饰方法。理想的二维材料化学功能化方法应同时具备温和性（不引入大量缺陷）和普适性（可连接多种不同官能团）。本文系统研究了马来酰亚胺对2H-MoS2的共价功能化：使用碱（三乙胺）时，会原位形成与MoS2共价连接的琥珀酰亚胺聚合物层；而未加碱时，功能化仅停留在分子层面。该方案具有温和（室温反应）、快速（1小时内基本完成）和高度灵活（测试了11种溶剂和10种马来酰亚胺）的特点。实际应用中，该方法使化学家能灵活地用聚合物或分子修饰2H-MoS2，并通过多种官能团实现后续改性。从概念上看，有机聚合物的意外生成可能普遍存在于其他二维材料功能化方法中——这些方法通常需要过量分子试剂。
关键词： 点击化学、二硫化钼、马来酰亚胺、二维材料、共价功能化
更新于2025-09-23 15:21:01
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基于3-苯基香豆素衍生物和单壁碳纳米管的三维共价与非共价杂化材料作为气体传感层
摘要： 本研究探讨了单壁碳纳米管（SWCNT）经不同类型3-苯基香豆素衍生物功能化后，对氨气（10-50 ppm）的化学电阻传感器响应特性。通过叠氮-炔烃1,3-偶极环加成反应（Huisgen反应），使单炔取代的3-苯基香豆素与叠氮基修饰的单壁碳纳米管发生共价功能化，并借助红外光谱和X射线光电子能谱证实共价修饰效果。为构建三维杂化材料，采用二炔基功能化的3-苯基香豆素分子作为纳米管间连接体；另通过非共价功能化方法，将7-丙炔氧基-3-(对丙炔氧基苯基)香豆素吸附于SWCNT表面制得第三种杂化材料。结果表明：三维杂化材料与共价功能化杂化材料的氨气传感响应值分别是非共价功能化SWCNT的2倍和4倍，且该响应值与香豆素分子对SWCNT的功能化程度呈良好相关性。
关键词： 非共价功能化、三维碳纳米结构、共价功能化、碳纳米材料、氨传感器、香豆素
更新于2025-09-11 14:15:04
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黑磷纳米片的叠氮化钝化：共价功能化提升环境稳定性
摘要： 二维黑磷（BP）因其独特的能带结构备受关注，但高氧反应性导致其环境稳定性较差。共价功能化已被证实能有效钝化活性黑磷，然而现有方法仅限于芳基重氮盐和亲核加成反应（形成P-C和P-O-C单键），其中第VA族磷原子保留的单电子会削弱钝化效果。本研究首次报道了黑磷纳米片（BPNSs）的叠氮共价功能化，紫外-可见光谱证实该处理显著提升了黑磷的环境稳定性。理论计算预测了叠氮功能化BPNSs的最稳定构型——通过原位生成活性中间体亚胺基，以前所未有的P=N双键将苯甲酸基团接枝到BPNSs上（记为f-BPNSs）。
关键词： 共价功能化、二维纳米片、亚胺氮宾、黑磷、叠氮化合物
更新于2025-09-04 15:30:14