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g-C3N4-BiOI异质结构中增强的电荷分离促进可见光驱动光电化学水分解
摘要: 低带隙半导体碘氧化铋(BiOI)与块状多层石墨相氮化碳(g-C3N4)及少层石墨相氮化碳片(g-C3N4-S)构建的异质结被合成并研究作为光驱动水分解的活性光阳极材料。高分辨透射电镜和元素分布图显示,BiOI片状晶体与氮化碳(g-C3N4和g-C3N4-S)网络形成了独特异质结构——由枝晶状BiOI纳米片被g-C3N4片层包裹组成。g-C3N4-S/BiOI和g-C3N4-S/BiOI纳米复合物中BiOI的存在将可见光吸收范围从500 nm扩展至650 nm。由于g-C3N4/BiOI和g-C3N4-S/BiOI中优异的电荷分离特性(表现为氮化碳光致发光猝灭和荧光寿命缩短),两类g-C3N4-BiOI异质结均表现出显著提升的光电化学性能。相比块状g-C3N4与BiOI的异质结,少层g-C3N4片与BiOI构成的纳米复合物因更低的复合率展现出更高光电流密度。研究发现g-C3N4-S/BiOI纳米复合物异质结构中存在协同的陷阱钝化与电荷分离效应,从而获得更高光电流和更低电荷转移电阻。
关键词: 可见光驱动光催化、地球丰产半导体异质结构、石墨烯基半导体、光电化学
更新于2025-11-21 11:01:37
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富含氰基的介孔氮化碳纳米球用于可见光驱动的污染物光催化降解
摘要: 可见光响应型光催化为可持续环境污染防治提供了广阔前景,但现有光催化剂的光活性不足阻碍了其实际应用。本研究通过硬模板合成法,在热聚合过程中对氰胺前驱体进行不完全缩聚,制备出高活性介孔氮化碳纳米球(MCNS)光催化剂。该MCNS具有独特的纳米球结构,比表面积更大,且相比另外两种石墨相氮化碳(g-C3N4)材料(即纳米片和块体g-C3N4),含有更丰富的氰基。实验结果与理论计算表明:氰基在缩小催化剂带隙以增强可见光吸收、加速电子-空穴对分离方面具有重要作用。凭借优异的表面特性和提升的电荷分离效率,MCNS对双酚A(BPA)降解的光催化活性达到块体g-C3N4的14.7倍。重复使用过程中MCNS也表现出良好稳定性。因此,所制备的MCNS在环境修复等光催化应用领域具有显著的可见光响应光催化潜力。
关键词: 污染物降解、可见光驱动光催化、双酚A、环境修复、富氰介孔氮化碳纳米球
更新于2025-09-23 09:19:37
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表面等离子体银修饰的单晶TiO2?x(B)纳米棒/富缺陷g-C3N4纳米片三元超结构三维异质结作为增强型可见光驱动光催化剂
摘要: 通过水热-煅烧、光沉积工艺及原位固相化学还原步骤制备了Ag-TiO2-x(B)/g-C3N4三元异质结光催化剂。所得光催化剂由二维g-C3N4片层与一维TiO2(B)单晶纳米棒构成异质结结构。得益于等离子体银和表面工程调控,该三元异质结光催化剂的带隙降至~2.23 eV。在可见光照射下,其对Cr6+还原(95%)和NH4+降解(93%)表现出最佳光催化性能。该三元异质结光催化剂对NH4+和Cr6+的表观反应速率常数(k)分别是原始TiO2(B)的25倍和12倍。此外,Ag-TiO2-x(B)/g-C3N4还具有优异的产氢效率(高达410 mmol h-1 g-1)。这种增强效应可归因于一维单晶TiO2(B)纳米棒与二维g-C3N4片层形成的独特异质结结构、等离子体银纳米颗粒的表面等离子体共振效应以及表面工程调控。通过分析XPS价带谱和Mott-Schottky曲线,还提出了可能的光催化机理。
关键词: 表面工程、g-C3N4片层、可见光驱动光催化、单晶TiO2(B)纳米棒、异质结
更新于2025-09-23 21:29:35
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可见光驱动的磁分离型溴碘氧化铋固溶体对PPCPs的光催化去除:实际污水中的机理、路径与可重复利用性
摘要: 在对一系列溴碘氧化铋(BiOBrxI1-x;0 ≤ x ≤ 1)固溶体进行测试时,由于具有优异的载流子分离能力,BiOBr0.9I0.1在可见光驱动的光催化降解药物和个人护理品(PPCPs)中表现出最佳性能。随后,通过溶剂热法开发了其超顺磁版本BiOBr0.9I0.1/Fe3O4@SiO2,该材料具有介孔分级形貌,分别能在1小时和2小时内完全降解两种模型PPCPs——布洛芬和苯甲酮-3。清除剂研究表明,布洛芬的降解主要由e–、?O2–和h+主导,而苯甲酮-3的降解则主要由e–和?O2–主导。羟基化、脱羧和脱甲基是降解途径中的主要反应。利用ECOSAR软件估算发现,中间产物的水生毒性低于母体PPCP分子,表明光催化降解后环境风险降低。溶液基质研究阐明了共存阴离子、阳离子和天然有机质(NOM)相互作用程度的差异。在配备磁分离器的原型光催化反应器中,使用实际二级处理污水考察了BiOBr0.9I0.1/Fe3O4@SiO2的可重复使用性和稳定性。由于二级处理污水中共存成分造成的干扰和不良相互作用,在连续多次循环使用过程中观察到BiOBr0.9I0.1/Fe3O4@SiO2的光催化性能逐渐下降。
关键词: 可见光驱动光催化、磁性光催化剂、卤氧化铋、药品和个人护理用品、固溶体
更新于2025-09-24 05:33:31