通过超快光谱探测尺寸分散的CdSe量子点二聚体集合中的相干激子动力学：一项量子计算研究

摘要： 纳米级胶体CdSe量子点（QD）二聚体中的点间相干激子动力学会导致点间电荷迁移和能量转移。我们通过电子量子动力学模拟表明：尽管胶体量子点存在不可避免的固有尺寸离散性，但利用泵浦-探测瞬态吸收光谱仍可表征其对超短飞秒激光脉冲的点间相干响应。这种尺寸离散性会导致激子能带展宽，进而产生意外共振效应，反而增强点间耦合效率。我们通过求解含时薛定谔方程计算光学电学响应——该方程包含脉冲振荡电场与不同尺寸二聚体集合体的相互作用。每个二聚体的激子哈密顿量采用有效质量近似，通过量子点尺寸和点间距进行参数化。二聚体基组中包含局域激子和电荷转移激子。通过调控量子点尺寸可使激子能带重叠，从而促进点间耦合。对集合体平均计算的泵浦-探测瞬态吸收图谱显示：导致点间电荷迁移的量子点二聚体激子相干性能够抵抗尺寸无序性，这种效应可通过飞秒泵浦-探测、四波混频或协方差光谱观测到。