研究目的
本文主要研究由两个点构成的二聚体中尺寸离散性所产生效应的影响。
研究成果
研究表明，尽管胶体量子点存在固有的尺寸分散性，但通过泵浦-探测瞬态吸收光谱法仍可表征CdSe量子点二聚体中的量子点间相干激子动力学。量子点二聚体中激子的相干性会导致量子点间电荷迁移，这种相干性能够抵御尺寸无序的影响并可通过实验观测。该发现为光捕获和信息处理器件应用开辟了道路。
研究不足
该研究未明确考虑环境对激子能量分布的影响。此外，模型中未包含可能影响更长时间尺度量子点间电子相干性的声子和声学模式耦合。
通过超快光谱探测尺寸分散的CdSe量子点二聚体集合中的相干激子动力学：一项量子计算研究
DOI：10.3390/app10041328
期刊：Applied Sciences
出版年份：2020
更新时间：2025-09-23 15:19:57
摘要：
纳米级胶体CdSe量子点（QD）二聚体中的点间相干激子动力学会导致点间电荷迁移和能量转移。我们通过电子量子动力学模拟表明：尽管胶体量子点存在不可避免的固有尺寸离散性，但利用泵浦-探测瞬态吸收光谱仍可表征其对超短飞秒激光脉冲的点间相干响应。这种尺寸离散性会导致激子能带展宽，进而产生意外共振效应，反而增强点间耦合效率。我们通过求解含时薛定谔方程计算光学电学响应——该方程包含脉冲振荡电场与不同尺寸二聚体集合体的相互作用。每个二聚体的激子哈密顿量采用有效质量近似，通过量子点尺寸和点间距进行参数化。二聚体基组中包含局域激子和电荷转移激子。通过调控量子点尺寸可使激子能带重叠，从而促进点间耦合。对集合体平均计算的泵浦-探测瞬态吸收图谱显示：导致点间电荷迁移的量子点二聚体激子相干性能够抵抗尺寸无序性，这种效应可通过飞秒泵浦-探测、四波混频或协方差光谱观测到。
作者：
Hugo Gattuso，Barbara Fresch，Raphael D. Levine，Fran?oise Remacle
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