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硅酸盐层上空间可控的氯与钛对C-H键的光催化活化
摘要: 由于具有经济和环境效益,通过C-H键活化实现的光催化有机转化是一个至关重要但仍具挑战性的研究领域。我们报道了一种利用硅基载体上空间排布的氯原子与钛原子协同作用、具有增强催化活性的环己烷部分氧化光催化工艺。该研究制备了接枝钛物种且能与光化学吸附氯产生有效相互作用的硅基催化剂,其合成过程包括:先将层状硅酸盐与钛(IV)乙酰丙酮配合物反应,再进行氯化处理。多种表征技术证实,接枝在硅酸盐层表面的钛物种有机配体在保持配位状态的同时转化为氯。但后续水合处理后,氯以HCl形式存在。我们考察了该催化剂在太阳光照射下利用分子氧将环己烷转化为环己醇和环己酮的性能表现。这种氯化层状硅酸盐光催化剂展现出显著的高产率(0.7 mmol g-1 h-1)和大量产物生成量(0.8 mmol),同时抑制了环己烷的过度氧化。增强的催化能力可归因于孤立钛原子邻近位置存在自由基媒介(氯)。硅酸盐层上这些活性物种(钛与氯)的高表面密度为形成氯自由基提供了适宜的电子转移条件。
关键词: 光催化、部分氧化、C-H键活化、KA油、层状硅酸盐、钛硅酸盐、氯气、环己烷氧化
更新于2025-11-19 16:51:07
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基于聚苯并恶嗪的功能性二氧化硅与碳纳米复合材料
摘要: 近年来,由聚苯并噁嗪(PBZ)基体与硅基组分(如聚二甲基硅氧烷[PDMS]、层状硅酸盐[粘土]和多面体低聚倍半硅氧烷[POSS])及碳基材料(如炭黑、碳纤维、碳纳米管和石墨烯)构成的有机/无机杂化材料的制备备受关注,因为这些复合材料具有低吸水性、低表面自由能、低介电常数、阻燃性以及优异的热学和力学性能。本文简要综述了制备含二氧化硅和碳纳米复合材料的PBZ的化学和物理方法,并讨论了其近期报道的物理性能,包括介电常数以及动态力学、热学、电学和表面性能。
关键词: 苯并恶嗪单体、层状硅酸盐、多面体低聚倍半硅氧烷、双层倍半硅氧烷、聚苯并恶嗪、热固化聚合反应、聚二甲基硅氧烷
更新于2025-09-10 09:29:36