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oe1(光电查) - 科学论文

11 条数据
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  • 溶剂氢键作用和极性对基于苯并噻唑的比率型淀粉样纤维传感器光物理性质的影响

    摘要： 采用稳态和时间分辨光谱技术，研究了潜在比率型淀粉样纤维传感器2-[2′-甲基-4′-(二甲氨基)苯基]苯并噻唑(2Me-DABT)在不同溶剂及溶剂混合物中的详细光物理性质。研究表明，2Me-DABT的发射特性受溶剂介质极性显著调控。其展现的溶剂化显色效应(3585 cm?1)幅度极大，可用于监测复杂介质的微极性。此外，该分子在所有测试溶剂中均呈现超过10,000 cm?1的大斯托克斯位移，远超多数常用分子探针。研究还发现溶剂分子的氢键作用会显著改变2Me-DABT的光物理性质——与水分子形成的氢键导致苯并噻唑与苯胺结构单元间二面角发生39°大幅偏转，从而引起该分子在极性质子溶剂中光物理性质的显著变化。本文报道的光物理性质可用于解释2Me-DABT观测到的淀粉样蛋白传感行为，相关量子化学计算进一步验证了实验结果。

    关键词： 淀粉样蛋白传感器、氢键、光物理、时间分辨光谱、荧光

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 可见光驱动的分子镍催化剂产氢反应：时间分辨光谱与密度泛函理论研究

    摘要： 氢气（H2）是一种清洁能源，有望成为未来解决间歇性可再生能源存储问题的方案。然而目前氢气生产主要依赖高能耗的蒸汽重整反应——该过程消耗化石燃料甲烷，并产生大量二氧化碳作为副产品。为应对这一挑战，我们报道了一种分子催化剂：它以水溶液为原料制取氢气，由镍等廉价丰产元素构成，并已整合至可见光驱动系统中。在优化条件下，我们观测到3880的转换数，这是镍配合物从水-甲醇溶液中光催化产氢的最佳表现之一。通过纳秒瞬态吸收、电子顺磁共振和紫外-可见光谱测量，并辅以密度泛函理论计算，我们详细研究了该光催化产氢循环。研究表明：当采用三乙胺作为牺牲电子给体和初始光敏剂激发态的还原猝灭剂时，在可见光照射下可获得以配体中心为主的一电子还原活性镍中间体。此外，计算结果表明第二配位层的醚臂能通过促进质子传递增强催化活性，其机制类似于自然界[FeFe]氢化酶的作用原理。本研究可为未来开发兼具配体氧化还原非惰性与替代性第二配位层效应的分子催化剂奠定基础，这些催化剂将应用于可见光驱动的人工光合系统。

    关键词： 质子接力，第二配位层，密度泛函理论计算，时间分辨光谱，可见光光催化，析氢反应，分子镍催化剂

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 对比分析短链二元体在其原始状态和纳米复合材料形式中用于设计人工光能转换装置的适用性

    摘要： 通过对原始二元复合物、二元-球形金纳米粒子（GNP）及二元-星形金纳米粒子（GNS）的紫外-可见光谱、稳态与瞬态光谱研究观察到：虽然基态下原始二元复合物呈现反式（伸展平面型）异构体，但光激发后反式结构会转变为顺式（折叠型）结构。值得注意的是，当二元复合物与GNP或GNS结合时表现出不同行为。在纳米复合材料体系中，即便经过光激发，部分基态反式结构仍能在激发态保持原有构型。由于二元-GNS体系的激发作用，60%的反式物种在激发态未发生改变——这种构型可能通过促使供体与受体基团相互远离，导致两个氧化还原组分间电荷云重叠缺失，从而有效抑制能量破坏性的电荷复合过程。在当前研究的三个体系中，二元-GNS纳米复合材料展现出最佳的光能转换/存储性能。目前正进一步探究金纳米粒子表面二元复合物的覆盖度如何影响其光激发时的几何构型或构象变化。

    关键词： 纳米复合材料、时间分辨光谱、光能转换器、金纳米粒子、短链二联体、反式与顺式构象体

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 叶片时间分辨荧光测量：原理与最新进展

    摘要： 光合作用始于光合天线中的一种色素吸收光子。随后，电子激发能通过捕光色素网络传递至反应中心中的特殊叶绿素（Chl）分子，在那里引发电子转移。能量传递和初级电子转移过程发生在飞秒至纳秒的时间尺度范围内，可通过时间分辨荧光光谱法实时监测。该方法广泛用于单细胞光合生物、分离的光合膜及单个复合体的测量。由于完整叶片具有高度结构异质性、强散射及高光学密度，可能导致光学伪影，因此对其测量仍具挑战性。然而，这些早期步骤的动力学细节及其潜在的结构-功能关系具有重要信息价值，深入理解初级光合作用的生理调控机制亟需此类数据。本文描述了当前针对完整叶片在皮秒至纳秒时间范围内的时间分辨荧光测量方法，阐述了完整叶片荧光测量的原理、荧光动力学可能的变化来源及应对策略。我们还展示了如何通过应用时间分辨荧光光谱技术来丰富对完整叶片中光合蛋白组织与功能及能量流动动力学的认知，并以玉米叶片的测量实例加以说明。

    关键词： 叶片、时间分辨光谱、荧光、再吸收

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 发光自由基激基复合物：掺杂主体晶体中发光自由基的激发态动力学

    摘要： 通过光学检测磁共振（ODMR）和时间分辨发射光谱技术，研究了掺杂于主体晶体中的光稳定发光有机自由基（PyBTM）的激发态动力学。在该自由基体系中，未配对电子可作为电子态及动力学的探针。高浓度自由基混合晶体同时呈现激基缔合物发射与单体发射。监测单体与激基缔合物发射时观测到符号相反的ODMR信号。基于其温度与浓度依赖性，结合激发态自旋动力学的量子力学模拟，探讨了掺杂晶体的激发态动力学、激基缔合物形成机制及ODMR信号产生机理。首次从自旋动力学角度阐明了激基缔合物形成的初始过程。

    关键词： 发光自由基、时间分辨光谱、ODMR（顺磁共振）、激基复合物、激发态动力学

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 自旋调控的无机/有机界面电荷复合路径

    摘要： 已广泛研究了纳米晶体或量子点（QD）-分子杂化材料中无机/有机界面的电荷转移与复合过程。通过能量调控和电子耦合控制电荷转移与复合的原理已确立。然而，利用电子自旋调控此类体系中的转移与复合路径仍相对未被充分探索。本研究以CdS量子点-茜素（AZ）为模型体系验证该原理。通过时间分辨光谱发现：选择性激发AZ分子产生的电荷分离态（QD?-AZ?）主要复合再生基态复合物；而激发量子点产生的表观"相同"电荷分离态却复合生成AZ分子三重态。这种差异可归因于激发态量子点（QD*，自旋未定）与AZ（1AZ*，单重态）的自旋构型差异，以及II-VI族量子点中不对称的电子/空穴自旋翻转速率。在CdS量子点-并四苯复合物中观察到类似现象，证实了该原理的普适性。通过电子自旋调控电荷转移与复合路径的方法，对人工光合作用等应用具有重要潜在价值。

    关键词： 硫化镉量子点-茜素、人工光合作用、量子点、无机/有机界面、三重态、电子自旋、复合、时间分辨光谱、电荷转移

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 发射型与非发射型配合物形成在CdTe量子点光诱导电子转移反应中的作用

    摘要： 在甲苯中研究了激发态CdTe量子点(QD*)向缺电子分子2,4-二硝基甲苯(DNT)的双分子光诱导电子转移(PET)。我们观察到两种QD-DNT复合物的形成：(i)非发射型复合物，其中DNT深嵌入QD表面聚合物层内部；(ii)发射型复合物，其中DNT分子附着于QD但被聚合物层阻隔接近QD核心。由于非发射特性，暗态复合物形成虽大幅猝灭稳态发光，但不影响QD寿命；而发射型复合物形成则同时导致寿命与稳态发光猝灭。通过泊松分布描述QD表面猝灭剂(DNT)分子的附着情况，我们的拟合模型能全面解析时间分辨数据。等温滴定量热法(ITC)证实了QD-DNT复合物的形成。采用随机动力学模型拟合时间分辨数据表明：随着QD粒径增大(从~3.2 nm到~5.2 nm)，本征猝灭速率适度提升(0.05 ns?1增至0.072 ns?1)。数据还显示当DNT浓度从~1 mM增至17.5 mM时，单个QD附着的DNT分子数从~0.1-0.2增加到~1.2-1.7。高猝灭剂浓度下的复合物形成证实，所观测的PET动力学是热力学控制过程，溶剂扩散不产生影响。

    关键词： ??化镉量子点、光诱导电子转移、给体-受体复合物、时间分辨光谱、荧光猝灭

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 靶材温度对飞秒激光烧蚀黄铜等离子体光谱的影响

    摘要： 飞秒激光诱导击穿光谱（fs-LIBS）中，通过提高靶材温度可产生具有高发射特性的高温低密度等离子体。结果表明：与25℃实验条件相比，升高靶材温度能增强飞秒激光诱导等离子体的光谱强度。此外，基于玻尔兹曼方程和斯塔克展宽法计算得出电子温度与密度，显示靶材温度升高时二者变化趋势不同——电子温度随靶温上升而升高，电子密度则随之降低。因此，在飞秒LIBS中通过提高靶材温度可生成高发射特性的高温低密度等离子体，该措施能有效提升飞秒LIBS的分辨率与检测灵敏度。

    关键词： 激光诱导击穿光谱、飞秒激光、发射增强、目标温度、时间分辨光谱

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 噻吩基偶氮苯——一种由孤对电子???π相互作用控制的替代性光异构化材料

    摘要： 偶氮杂芳烃光开关因其独特性质备受关注。本文研究了硫基偶氮杂芳烃衍生物——噻吩基偶氮苯（TphAB）的稳态光致变色特性与超快光异构化机制。该材料展现出优异的抗疲劳性与光异构化效率，其(E)-与(Z)-异构体吸收带分离良好，可实现高选择性光转化。TphAB的(Z)-异构体呈现特殊正交几何构型，噻吩环平面与苯环平面完全垂直，这种构型由硫原子与苯环间罕见的孤对电子???π相互作用稳定维持。其光异构化过程发生在亚皮秒至皮秒时间尺度，受该孤对电子???π相互作用主导，因此正交几何构型的形成与破坏需要沿反演反应坐标（CNN与NNC键角）产生显著位移。本研究证实TphAB是一种性能优异的光开关，其多功能特性拓展了偶氮苯衍生物的应用前景。

    关键词： 光致变色、时间分辨光谱、苯硫基偶氮苯、异构化机理、光开关

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • pH敏感碳点的时间分辨光致发光

    摘要： 采用时间分辨光致发光发射技术，研究了分散于不同pH溶液中的水溶性碳点（CDs）在?100皮秒时间尺度的光物理特性。当激发波长λex ≤ 350 nm时，核心与高能边缘态的激发会产生空穴-电子激子载流子，但不会产生任何光致发光信号，表明这些载流子存在高效的非辐射复合机制。使用λex ~ 375 nm激发时，表面荧光团及低能边缘态被激活并产生宽谱发射，但其发射特性强烈依赖于pH条件与激发波长选择——特别是边缘态发射在pH ≥ 5时骤然猝灭，该节点恰与碳点表面-COOH基团去质子化起始点重合，说明-COO?阴离子中心会促进边缘态发射的淬灭。当采用λex ~ 450 nm激发时，仅表面荧光团被激活。pH>9条件下酚羟基的去质子化会导致所有激发波长下的发射光谱发生急剧红移。这种pH敏感的发射行为使碳点可作为光学pH传感器使用。

    关键词： 时间分辨光谱、碳点、光致发光、pH敏感、光学pH传感器

    更新于2025-09-04 15:30:14