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POMs-ZIFs前驱体的固相热压法及其衍生磷化物用于整体水分解
摘要： 采用简便的固相热压法，在无粘结剂的碳布上制备双金属磷化物作为高效的水分解电催化剂。近年来，兼具高析氢和析氧反应性能的电催化剂备受关注。然而多数电催化剂为粉末形态，需借助粘结剂沉积于导电基底，导致工艺复杂并阻碍长期稳定性的提升。本研究展示了一种温和快速的固相热压法，在碳布（CC）上原位制备基于多金属氧酸盐的沸石咪唑酯骨架（POMs-ZIFs）前驱体。经磷化处理后，合成出氮掺杂石墨碳层包覆的磷化物材料（CoP/MoP@NC/CC）。得益于CoP、MoP及所形成氧化物/氢氧化物层的协同效应，该材料展现出卓越的水分解电催化性能：在碱性介质中，10 mA cm-2电流密度下析氢过电位仅94 mV，析氧过电位270 mV，优于大多数已报道的磷基电催化剂。值得注意的是，仅需475 mV（HER）和657 mV（OER）的过电位即可实现1000 mA cm-2的超高电流密度。作为全水解的双电极时，CoP/MoP@NC可在1.71 V槽压下获得50 mA cm-2的电流密度。该固相热压法确保了快速成核且稳定的材料在基底上紧密均匀生长，可推广至更多电化学反应体系。
关键词： 磷化物、热压、析氢反应、析氧反应、金属有机框架
更新于2025-09-23 15:23:52
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通过双碳耦合磷化钴中多重杂原子掺杂实现电荷转移工程，高效驱动全水分解
摘要： 探索具有高活性和稳定性、适用于整体水分解的非贵金属双功能电催化剂对氢燃料生产至关重要，但仍具挑战性。本研究通过引入多种杂原子，实现了沸石咪唑酯骨架衍生多孔碳/还原氧化石墨烯耦合CoP复合材料（CoP@C@rGO）的电荷转移能力与催化性能调控。结合实验研究与密度泛函理论计算发现，B、N、S三掺杂杂原子引发的复合材料内部电子相互作用有效诱导了界面电荷转移，提升了活性位点可及性并降低了析氢/析氧反应的能量势垒。基于组分间的协同效应，采用新制备的B,N,S-CoP@C@rGO催化剂组装的整体水分解电解槽仅需1.50 V即可驱动10 mA cm–2的电流密度，优于商业Pt/C和IrO2/C组合（1.56 V）。
关键词： 析氢反应、析氧反应、多重掺杂、全水分解、电荷转移
更新于2025-09-12 10:27:22
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氮掺杂石墨烯负载的黄铁矿型CoS2纳米颗粒用于增强水分解
摘要： 开发廉价、高效且稳定的双功能电催化剂（用于析氢反应HER和析氧反应OER）对推动水分解技术的大规模应用具有重大意义。本文报道了一步水热法制备氮掺杂石墨烯负载的二硫化钴纳米颗粒（CoS2@N-GN）及其在水电解中催化氢氧反应的增强电化学效能。该复合材料由氮掺杂石墨烯与平均粒径73.5 nm的CoS2纳米晶构成。得益于电子转移能力提升和协同效应，所制CoS2@N-GN在1.0 M KOH中展现出优异的OER和HER性能：10 mA cm?2电流密度下过电位分别为243 mV（OER）和204 mV（HER），对应塔菲尔斜率分别为51.8 mV dec?1和108 mV dec?1。此外，该复合催化剂还具有卓越的长期催化耐久性。以CoS2@N-GN同时作为阴阳极组装的碱性水分解装置，在60°C下可实现1.53 V的低槽压，并保持100%的全水解法拉第效率。这种显著增强的电化学性能源于小尺寸均匀分散的新型CoS2纳米晶与底层导电氮掺杂石墨烯的耦合相互作用，为设计高效耐用的过渡金属硫族化合物电催化剂提供了重要见解。
关键词： 水分解、析氢反应/析氧反应、石墨烯、纳米颗粒、复合材料、硫化钴
更新于2025-09-09 09:28:46