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oe1(光电查) - 科学论文

96 条数据
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  • 具有可见光照射下增强析氢光催化活性的双金属PtNi/g-C3N4纳米管

    摘要： 通过将尿素和硫脲的混合物在Pluronic F127存在下煅烧，随后通过化学还原法沉积双金属PtNi纳米颗粒（NPs），制备了双金属PtNi修饰的石墨相氮化碳（g-C3N4）纳米管。研究发现，PtNi/g-C3N4纳米管的光催化活性强烈依赖于Pt/Ni摩尔比，其中Pt1Ni1/g-C3N4表现出最高活性。在可见光（λ > 420 nm）照射下，Pt1Ni1/g-C3N4纳米管从三乙醇胺（10 vol%）水溶液中产生的H2速率为104.7 mmol h?1，高于Pt/g-C3N4纳米管（98.6 mmol h?1），约为纯g-C3N4纳米管的47.6倍。循环光催化反应表明，我们的Pt1Ni1/g-C3N4纳米管作为可见光驱动H2生产的稳定光催化剂。通过光电化学和光致发光测量研究了双金属PtNi NPs在激发态g-C3N4纳米管中光生载流子转移和分离的影响。结果表明，双金属PtNi可替代Pt成为具有更好性能和更低成本的光催化产氢有前景的助催化剂。

    关键词： 析氢反应，g-C3N4，纳米管，双金属PtNi，光催化剂

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 利用巨正则势动力学研究MoS?基面硫空位位点上析氢反应的反应机理

    摘要： 我们基于量子力学计算的热力学原理，建立了巨正则势动力学（GCP-K）理论框架，为理解异相电化学反应提供基础依据。该理论通过勒让德变换将体系净电荷与外加电压相关联，从自由能最小化自然导出。显式执行这一宏观变换后，我们成功建立了GCP-K与传统Butler-Volmer动力学的关联?；诖俗杂赡苣Ｐ停远蚧饣媪蚩瘴簧系奈銮夥从Γ℉ER）为例，我们预测了电势和pH依赖的化学反应过程。研究发现：无论酸性还是碱性条件，决速步骤均为溶液中的第二个氢原子通过Volmer反应吸附的过程。通过GCP-K分析表明，键长随外加电势连续变化——碱性条件下过渡态更接近产物是活性提升的主因，由此获得理想的60mV/dec塔菲尔斜率；若过渡态靠近反应物（传递系数<0.5），塔菲尔斜率将升至近150mV/dec?；诙苑从淼纳钊肜斫猓颐侨范蜃蹇瘴晃坏闵系诙銮庠邮俏銮夥从ψ罨钤疚坏?。以此为描述符对比其他VI族金属二硫属化物后预测：MoTe?的空位位点将展现最优析氢性能。

    关键词： 巨正则势、析氢反应、二硫化钼、电化学

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 用于高效稳定光电化学水分解的改性纳米柱阵列

    摘要： 开发出原子级修饰的石墨相氮化碳量子点（QDs），其反应活性和稳定性显著增强。这些量子点沉积于用作光电化学水分解光阳极的二氧化钛纳米柱阵列上。该光阳极展现出卓越的稳定性，在连续工作111小时后性能无任何衰减，优于现有最佳报道结果十倍。值得注意的是，我们的光阳极甚至在零偏压下也能产氢。优异性能归因于光吸收的增强以及二氧化钛纳米柱与量子点之间电荷分离的促进。

    关键词： 析氢反应、量子点、石墨相氮化碳、光电化学、二氧化钛纳米柱

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 三元PtNiCu自组装纳米立方体用于可见光下等离子体增强的电催化析氢和甲醇氧化反应

    摘要： 金属组分间的强相互作用会改变贵金属基合金结构的电子结构（如d带能级），从而提升催化活性。本文采用一锅高温化学还原法合成了自组装三元PtNiCu与二元PtCu合金纳米立方体，探究了该合金的生长机制，并将其应用于可见光辅助电催化产氢与甲醇氧化反应。三元PtNiCu合金因其规则形貌、更多表面活性位点及更强的金属元素间相互作用，展现出优异催化性能（在10 mA cm-2电流密度下过电位低至15 mV，塔菲尔斜率为24.1 mV/dec，且在可见光照射下质量比活性高达约3.3 A mgPt-1）。其中铜的局域表面等离子体共振效应在光照下显著增加了铂的电子密度（光电效应），从而进一步提升光辅助产氢与甲醇催化氧化性能。该研究将推动高效精准的电催化进程，为三元等离激元电催化剂理性设计及光电催化领域发展开辟新途径。

    关键词： 甲醇氧化反应，光电催化，析氢反应，三元PtNiCu合金

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 利用TiN-Pt纳米杂化材料确定析氢过程中的等离激元热电子与光热效应

    摘要： 化学化合物储氢是实现轻质、高密度及安全氢能技术的有前景策略。然而这些化学物质的释氢速率受限于金属催化剂本征催化活性，通过光辐照可增强该活性。本研究组装了以等离激元TiN为核、多Pt纳米晶催化中心为壳的纳米杂化体，在700纳米共振条件下展现出热电子驱动的硼氢化铵释氢反应，表观量子产率达120%。实验证明太阳光辐照通过热电子与集体加热两种协同机制使TiN-Pt纳米杂化体的活性提升一个数量级。通过对单纳米晶周围光致温度的微观计算揭示：集体等离激元加热机制主导了体系的宏观温度分布。数据显示等离激元热电子与光热效应可协同触发硼氢化铵按需释氢，为大幅提升金属催化剂暗态活性提供了通用策略。

    关键词： 氨硼烷、等离激元学、光催化、氮化钛、析氢反应

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 金属1T相二硫化钼纳米片及其复合材料：制备、性能与新兴应用

    摘要： 具有独特结构和特殊性能的金属1T相二硫化钼纳米片及其复合材料，在过去几年中因其在能量转换/存储和催化领域的应用而受到越来越多的研究关注。本文综述了金属1T-MoS2纳米片及其复合材料的最新研究进展。首先，我们重点介绍了采用自上而下和自下而上方法对1T-MoS2纳米片及其复合材料进行可控合成，以及通过调控相结构所展现的特殊性能。随后，讨论了它们在析氢反应、超级电容器、电池和光催化等能源相关领域的应用前景。此外，还深入探讨了这些先进材料的相调控机制以提升其性能。最后，阐述了该新兴研究领域现存的挑战及未来发展方向。

    关键词： 电池、析氢反应、金属相1T-MoS2纳米片、性能、光催化、超级电容器

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 可见光下通过等离子体金/硒化镉-氧化亚铜分级纳米结构实现高选择性二氧化碳光还原并抑制氢气生成

    摘要： 在此，通过完全抑制可见光（λ > 420 nm）照射下的析氢反应，实现了碳产物选择性高达100%的光催化二氧化碳还原反应（CO2RR）。为此，等离子体金/硒化镉哑铃状纳米棒增强了光捕获能力并形成等离子体增强的富电荷环境；外围氧化亚铜为二氧化碳还原提供丰富活性位点并抑制氢气生成，从而提高碳产物选择性。中间层硒化镉作为桥梁传输光生电荷?；谡庑┙?硒化镉-氧化亚铜分级纳米结构（HNSs）的合成，可实现高效的光诱导电子/空穴（e?/h+）分离及100%的CO选择性。此外，CO的2e?/2H+产物可进一步加氢，有效完成二氧化碳到甲烷（CH4）的8e?/8H+还原——其中充足的CO浓度和水还原提供的质子不可或缺。在最优条件下，金/硒化镉-氧化亚铜HNSs展现出优异的光催化活性与稳定性：60小时内CO和CH4的稳定产气速率分别达到254和123 μmol g?1 h?1。

    关键词： 光催化二氧化碳还原、等离子体异质结构、可见光、析氢反应

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • Ni-B与硼酸盐插层Ni(OH)2耦合实现低碱度下高效稳定的电催化与光催化析氢

    摘要： 通过水分解将太阳能转化为可储存的化学燃料氢气，亟需开发高效、低成本且稳定的析氢反应（HER）催化剂与系统。实际应用中，HER催化剂需能在弱碱性或中性反应体系中工作。但此类体系中，水分子解离产生质子是限速步骤，可通过在HER催化剂表面负载金属氧化物或氢氧化物来解决。Ni(OH)?是被广泛报道的辅助水分解助催化剂。本研究考察了弱碱性条件下Ni-B@Ni(OH)?（负载Ni(OH)?的Ni-B）作为HER催化剂的性能。值得注意的是，当向反应体系中添加硼酸盐时，所得催化剂Ni-B@Ni(OH)?-BI展现出比Ni-B@Ni(OH)?更优异的HER活性与稳定性。这是因为硼酸根离子能嵌入Ni(OH)?层间，从而增强负载于Ni-B上的Ni(OH)?的质子传输能力与结构稳定性。这些发现为设计弱碱性反应体系中的新型复合析氢催化剂提供了新思路。

    关键词： 析氢反应、硼酸根插层、低碱度、氢氧化镍、镍-硼

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 采用溅射金助催化剂的介孔黑色二氧化钛阵列，具有高效电荷分离和高析氢活性

    摘要： 光生载流子的分离与转移是高性能TiO?光催化剂设计中的关键问题。为克服动力学限制并实现快速电荷转移，TiO?基多元催化剂已被广泛研究。在所有TiO?载体中，具有宽可见光吸收谱和氧空位的黑色TiO?（BT）表现突出，但仍存在量子效率低的问题。同时，传统负载方法对助催化剂分布的精准控制不足也严重制约了光催化效率。本研究采用快速简便的金属磁控溅射法，在通过原位电化学阳极氧化技术在钛膜上制备的介孔TiO?-BT纳米管阵列顶部均匀沉积金纳米颗粒助催化剂。这种具有高度均匀分布金助催化剂的限域等离子体光催化剂展现出显著增强的电荷分离与转移行为，其光催化产氢活性较常规TiO?纳米管提升达10倍。我们提出TiO?-BT-Au电子转移级联结构：黑色TiO?作为TiO?导带电子的缓冲层，使高效光生电子能定向转移至金纳米颗粒，继而进入适合产氢的TiO?孔道。由于纳米管壁本身向上弯曲，短扩散路径使电子易于转移至助催化剂区域，从而有效抑制光生电子对的复合。这种贵金属助催化剂固定的磁控溅射技术及独特的TiO?-BT-Au电子转移体系具有广阔应用前景，可推广至其他负载型催化剂的设计。

    关键词： 金属磁控溅射、二氧化钛纳米管阵列、氧空位、析氢反应、金纳米颗粒、黑色二氧化钛

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 具有增强析氢光电流催化活性的二硫化钼/银/p型硅纳米线异质结构

    摘要： 合适的半导体及其与催化剂的高效耦合对析氢反应（HER）至关重要。本文通过简单的两步法构建了三元异质结构MoS2/Ag/p型硅纳米线（SiNWs）阵列光阴极：先通过电偶置换法使Ag在SiNWs上自还原，再通过直接热分解负载MoS2。在Si与MoS2之间引入Ag界面层以促进电荷转移并抑制光生电子-空穴对的复合。MoS2/Ag/SiNWs在-1.0 VRHE下表现出62 mV的起始电位和50 mA cm?2的光电流密度，且具有良好的稳定性。此外，该材料每分钟可产生325.9 mL氢气。MoS2/Ag/SiNWs优异的HER催化活性源于Ag层改善了固-固界面的电荷传输，使更多电子从SiNWs流向MoS2，从而有效分离光电子和空穴。这项工作展示了新型异质结构在稳健高效光电化学析氢中的潜力。

    关键词： 异质结构、二硫化钼、析氢反应、银层、P型硅线阵列

    更新于2025-09-23 15:21:01