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G-C3N4-SiC-Pt用于可见光照射下增强水分解产氢的光催化性能
摘要: g-C3N4和SiC因其独特的能带结构和优异的理化稳定性,在可见光驱动水分解制氢光催化领域受到日益关注。本研究构建了负载贵金属的g-C3N4-SiC异质结,通过生物还原法、溶胶沉积法与煅烧法联用成功制备了g-C3N4-SiC-Pt复合光催化剂。制备过程中经煅烧处理使g-C3N4层状结构变薄,同时实现SiC纳米颗粒与Pt纳米颗粒在g-C3N4表面的紧密键合。SiC与g-C3N4界面形成的异质结显著提升了光生电子-空穴对的分离效率。当负载1wt% Pt时,该复合光催化剂在可见光照射下实现595.3 μmol·h-1·g-1的高析氢速率,分别是块体g-C3N4和g-C3N4-SiC的3.7倍和2.07倍,且在420 nm波长处量子效率达2.76%。
关键词: 可见光、g-C3N4-SiC-Pt光催化剂、析氢反应、光催化
更新于2025-11-21 11:01:37
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通过原子层沉积制备二硫化钼催化涂层用于铜镓硒光电极的太阳能制氢
摘要: 我们证明,在铜镓硒(CGSe)薄膜吸光层上应用原子层沉积法制备的二硫化钼(MoS2)催化涂层,可制成高效宽禁带光电阴极用于光电化学制氢。我们制备了一种不含贵金属的器件,采用CGSe吸光层、硫化镉(CdS)缓冲层、二氧化钛(TiO2)界面层和MoS2催化层。由此得到的MoS2/TiO2/CdS/CGSe光电阴极在+0.53 V(相对于可逆氢电极)处出现光电流起始点,饱和光电流密度为-10 mA cm?2,在酸性电解质中稳定运行超过5小时。对该器件架构的光谱研究表明,覆盖层会发生不均匀降解,最终暴露出下层的CGSe吸光层。
关键词: 析氢反应、二硫化钼、光电化学水分解、原子层沉积、铜铟镓硒
更新于2025-11-19 16:56:35
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胶体合成富缺陷二硒化钼纳米片实现卓越催化活性
摘要: 富含缺陷且边缘垂直排列的过渡金属二硫化物(TMD)纳米片在多种催化应用中具有显著优势。然而,通过胶体合成法制备厚度不均一且富含缺陷的纳米片一直是一项挑战。本研究报道了一种2H相二硒化钼(2H-MoSe?)纳米片的胶体合成方法,通过调节配位溶剂的用量实现厚度调控,所制纳米片具有大量缺陷和垂直排列的边缘。拉曼光谱中额外的振动模式证实了这些纳米片中硒空位缺陷位点的存在。该纳米片展现出优异的电催化析氢反应性能:在10 mA cm?2电流密度下过电位低至210-225 mV,塔菲尔斜率仅为54-68 mV/dec。此外,这些MoSe?纳米片还通过低成本简化工艺用作染料敏化太阳能电池的对电极(CE),常规可获得与铂对电极(7.84±0.10%)相当的7.02±0.18%功率转换效率。该研究为制备具有卓越催化性能的层状TMD材料提供了新型合成策略。
关键词: 对电极、过渡金属二硫化物、染料敏化太阳能电池、二硒化钼纳米片、析氢反应
更新于2025-11-19 16:56:35
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聚(1,4-二(2-噻吩基))苯促进高pH值下可见光驱动的完全水分解
摘要: 最新研究发现,通过碘蒸气辅助聚合(IVP)制备的无金属聚三噻吩(PTTh)在光照条件下可催化析氢反应(HER),且这种光增强电解过程与pH值呈现非能斯特关系。这一发现为通过调控吸光聚合物的能带结构来进一步提升反应光电压奠定了基础。区别于全噻吩主链结构,采用聚(1,4-二(2-噻吩基))苯(PDTB)可使最高占据分子轨道能级较聚噻吩降低约0.3 eV,同时PDTB在不依赖全噻吩主链的情况下仍保持光电催化性能——在pH 11条件下相对于可逆氢电极(RHE)零偏压时展现出高达600 mmol(H?) h?1 g?1的转化率。PDTB与PTTh具有相同非能斯特特性:随着pH升高起始电位(相对于RHE)增大,且在可见光照射下pH 12时的开路电位达到1.4 V(相对于RHE)。该PDTB光阴极产生的光电压超过完全水分解的理论电位(1.229 V),确实在单光子-单电子光驱动水分解体系中配合MnO?阳极实现了产氢,速率达6.4 mmol h?1 gPDTB?1。
关键词: 高pH值、光阴极、水分解、析氢反应、聚(1,4-二(2-噻吩基))苯
更新于2025-11-19 16:51:07
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传导带电位对Sr2?掺杂CeO?负载Au无助催化剂等离子体光解水制氢的影响
摘要: 关于可见光照射下半导体负载金纳米颗粒的传导带(CB)位置对等离子体产氢(H2)影响的研究较少,因为此前缺乏传导带位置渐变的合适材料。本研究分析了锶离子(Sr2+)掺杂二氧化铈(CeO2:Sr)的平带电位,发现随着Sr2+摩尔分数增加,其CB位置从+0.031 V至?1.49 V(相对于标准氢电极NHE)逐渐负移。我们制备了由金纳米颗粒、CeO2:Sr和铂(Pt)助催化剂组成的等离子体光催化剂,并通过X射线衍射、紫外-可见光谱及透射电镜进行表征??杉獯呋从Ρ砻鳎旱盋eO2:Sr的CB电位为?0.61 V(vs. NHE)时,其负载的金纳米颗粒可产氢;且电子从金纳米颗粒注入的CB位置负极限存在于?0.61 V至?1.49 V(vs. NHE)区间。研究发现由于注入CeO2:Sr CB的电子具有足够负的电位,Au/CeO2:Sr等离子体光催化剂无需Pt助催化剂也能产氢。
关键词: 析氢反应、可见光照射、金纳米粒子、等离子体光催化剂、锶掺杂氧化铈
更新于2025-11-19 16:51:07
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氧化石墨烯在辅助黑磷剥离及促进可见光与近红外光催化产氢中的双重功能:电子穿梭作用
摘要: 寻找在可见光和近红外(NIR)区域具有宽带吸收的合适光催化剂,被认为是太阳能利用中最具挑战性的问题之一。黑磷(BP)被证明是太阳能转换中有效的可见光和近红外激活材料。然而,传统液相剥离产率较低,且原始BP的刚性结构和难溶性阻碍了其高产率复合。本文构建了一种新型稳定的无贵金属三元光催化剂——二硫化钼(MoS2)-BP/氧化石墨烯(GO),用于水分解制氢,展现了GO在合成和光催化过程中的双重功能。在可见-近红外光照射下,MoS2-BP/GO的析氢速率提升至3.47 μmol h-1。飞秒瞬态吸收光谱证实了激发态BP向GO及MoS2的快速电子注入效率。本研究为纳米材料设计提供了新思路,并提供了一种无贵金属的制备方案。
关键词: 可见光与近红外光,析氢反应,氧化石墨烯,黑磷,无贵金属
更新于2025-11-19 16:51:07
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黑磷敏化TiO?介晶光催化剂用于可见光及近红外光照射下的产氢反应
摘要: 宽波段紫外(UV)至近红外(NIR)吸收与增强的电荷分离是高性能半导体光催化剂的两大核心要求。本研究考察了负载铂异质结的黑磷纳米片/二氧化钛介晶复合物(BP NS/Pt(3 wt%)/TMC)在可见光-NIR驱动下的光催化产氢性能。该材料能捕获UV至NIR全波段光子,同时通过增强电荷分离促进水还原反应的电子生成。在可见光(λ>420 nm,420-1800 nm)和NIR(λ>780 nm,780-1800 nm)照射下,BP NS/Pt(3 wt%)/TMC分别实现1.9和0.41 μmol h?1的产氢速率,显著优于对比样品BP NS/Pt(3 wt%)/P25(0.3和0.10 μmol h?1)。通过系统研究黑磷纳米片厚度对产氢的影响,并结合飞秒瞬态漫反射光谱(fs-TRDRS)与电化学测试,证实减小BP NS厚度可促进电子从BP NS向TMC的注入,从而提升光催化活性。
关键词: 析氢反应、黑磷、可见光光催化剂、载流子动力学、TiO?介晶、飞秒时间分辨漫反射
更新于2025-11-19 16:51:07
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硫脲辅助分散铜电催化剂在硅光阴极上的涂层制备用于太阳能制氢
摘要: 光电化学水分解可将太阳能转化为清洁的氢能进行储存。探索非贵金属电催化剂以实现光电极的大规模实际应用具有重要意义。本研究开发了一种简便的旋涂与原位光电化学还原方法,在硅光阴极上制备分散的铜电催化剂,显著提升了器件性能。研究发现,旋涂前驱体溶液中的硫脲对在硅光电极表面获得分散的铜颗粒起关键作用。含硫脲的前驱体制备的Cu/Si光阴极性能优于不含硫脲的对照样品。此外,该Cu/Si光阴极在16小时光照后仍保持良好稳定性。
关键词: 原位光电化学还原、铜电催化剂、硫脲、析氢反应
更新于2025-11-19 16:51:07
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原位合成Nb2O5/g-C3N4异质结构作为太阳能驱动分子氢析出高效光催化剂
摘要: 本研究聚焦于合成具有匹配能带位置和适宜比表面积的异质结构,以实现高效光催化分子氢(H2)制备。特别地,采用水热法合成了具有合适能带位置和高比表面积的三维Nb2O5/g-C3N4异质结构。低载流子复合率的Nb2O5与高可见光吸收的g-C3N4组合,在多种空穴捕获剂(三乙醇胺(TEOA)和甲醇)存在下模拟太阳光照射时展现出显著光催化活性。系统研究了该新材料的以下方面:不同Nb2O5与g-C3N4摩尔比对异质结构性能的影响、所用空穴捕获剂的作用、以及影响能带排列的助催化剂和载流子密度效应。与纯Nb2O5和g-C3N4相比,光生电子-空穴对的分离/转移效率显著提高,其中10 wt% g-C3N4/Nb2O5体系获得最高110 mmol/g·h的分子H2产率(对比g-C3N4的33.46 mmol/g·h和Nb2O5的41.20 mmol/g·h)。这种增强的光催化活性归因于充分的界面相互作用,通过直接Z型机制促进Nb2O5/g-C3N4界面快速光生电子-空穴对。
关键词: Z型机制、析氢反应、水热合成、石墨相氮化碳、光催化、异质结构、五氧化二铌
更新于2025-11-14 17:03:37
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新型铂钯合金纳米颗粒修饰的g-C3N4纳米片,具有增强的可见光照射下产氢光催化活性
摘要: 通过化学沉积沉淀法合成了铂钯双金属合金纳米粒子(NP)修饰的石墨相氮化碳(g-C3N4)纳米片光催化剂。光催化产氢性能表征显示,引入PtPd合金NP作为助催化剂可显著提升g-C3N4纳米片的产氢能力。其中0.2 wt% PtPd/g-C3N4复合光催化剂达到最大产氢速率1600.8 μmol g–1 h–1。当反应体系中添加K2HPO4时,产氢速率进一步提升至2885.0 μmol g–1 h–1。该PtPd/g-C3N4光催化剂表现出良好的光催化稳定性,在经历四次循环实验后仍能保持大部分光催化活性。通过多种光电技术验证,提出了可能的活性增强机制。结果表明PtPd与g-C3N4之间的协同效应显著提升了复合光催化剂的光催化性能。
关键词: 析氢反应,铂钯合金纳米颗粒,光催化,g-C3N4纳米片
更新于2025-11-14 17:03:37