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聚(1,4-二(2-噻吩基))苯促进高pH值下可见光驱动的完全水分解
摘要： 最新研究发现，通过碘蒸气辅助聚合（IVP）制备的无金属聚三噻吩（PTTh）在光照条件下可催化析氢反应（HER），且这种光增强电解过程与pH值呈现非能斯特关系。这一发现为通过调控吸光聚合物的能带结构来进一步提升反应光电压奠定了基础。区别于全噻吩主链结构，采用聚(1,4-二(2-噻吩基))苯（PDTB）可使最高占据分子轨道能级较聚噻吩降低约0.3 eV，同时PDTB在不依赖全噻吩主链的情况下仍保持光电催化性能——在pH 11条件下相对于可逆氢电极（RHE）零偏压时展现出高达600 mmol(H?) h?1 g?1的转化率。PDTB与PTTh具有相同非能斯特特性：随着pH升高起始电位（相对于RHE）增大，且在可见光照射下pH 12时的开路电位达到1.4 V（相对于RHE）。该PDTB光阴极产生的光电压超过完全水分解的理论电位（1.229 V），确实在单光子-单电子光驱动水分解体系中配合MnO?阳极实现了产氢，速率达6.4 mmol h?1 gPDTB?1。
关键词： 高pH值、光阴极、水分解、析氢反应、聚(1,4-二(2-噻吩基))苯
更新于2025-11-19 16:51:07
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g-C3N4、Ni(OH)2和埃洛石在纳米复合光催化剂中对高效光催化产氢的协同效应
摘要： 在此，我们开发了一种通过将g-C3N4与低成本Ni(OH)2纳米片和廉价且储量丰富的埃洛石纳米管复合来提升其可见光驱动光催化产氢活性的策略。制备了不同Ni(OH)2含量（0.5-10 wt%）的Ni(OH)2@g-C3N4/埃洛石纳米复合光催化剂，并研究了Ni(OH)2纳米片与埃洛石纳米管对g-C3N4理化性质及光催化产氢活性的协同效应。正如预期，采用1 wt% Ni(OH)2制备的Ni(OH)2@g-C3N4/埃洛石纳米复合光催化剂展现出最高的光催化产氢速率（18.42 μmol·h–1），远高于纯g-C3N4（0.43 μmol·h–1）和Ni(OH)2@g-C3N4（9.12 μmol·h–1）。这种光催化活性的增强归因于光生电子从g-C3N4向Ni(OH)2助催化剂界面的高效转移，以及光生空穴在带负电的埃洛石纳米管表面的捕获。此外，通过模拟Ni(OH)2、埃洛石-7?和g-C3N4不同表面对水和甲醇分子的吸附亲和力，发现将g-C3N4与埃洛石-7?和Ni(OH)2结合可显著提升所开发纳米复合材料表面对水和甲醇分子的吸附能力。本研究为开发高效低成本的纳米复合材料提供了简单方法，可用于实现高效实用的光催化水分解制氢技术及其他可能的光电和光催化应用。
关键词： 埃洛石、g-C3N4、水分解、纳米复合材料、制氢、氢氧化镍
更新于2025-11-19 16:51:07
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区分形貌和尺寸变化对BaTaO2N晶体结构可见光诱导水氧化活性及光电化学性能的影响
摘要： 包括结晶度、形貌、尺寸、择优取向、生长情况、成分、孔隙率、比表面积等因素会直接影响基于颗粒的光催化剂的光学特性、电荷分离能力、电荷转移能力以及水氧化还原性能。因此，在设计用于太阳能水分解的高性能基于颗粒的光催化剂时，必须考虑这些因素。在此，采用熔盐生长法，利用不同溶质浓度的BaCl?、KCl、RbCl、CsCl、KCl + BaCl?和K?SO?改变Ba?Ta?O??前驱体氧化物晶体的形貌和尺寸，并研究了有无KCl熔盐参与氮化的作用。具体而言，探究了形貌和尺寸改变对BaTaO?N晶体结构可见光诱导水氧化活性和光电化学性能的影响。氮化后，由于阴离子网络中3个O2?被2个N3?取代导致晶格收缩，样品呈现多孔性。与采用KCl熔盐氮化制备的样品相比，无KCl熔盐氮化得到的BaTaO?N晶体结构因形成多孔网络而具有更高的比表面积。所有样品在无KCl熔盐氮化后均表现出比采用KCl熔盐氮化样品更高的阳极光电流。研究结果表明，专门设计光催化晶体以实现其在太阳能水分解中的最大潜力十分重要。
关键词： 水分解、可见光、熔盐法生长、晶体尺寸、形貌、BaTaO2N
更新于2025-11-19 16:51:07
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具有硫钒矿结构的Cu3MS4（M=V、Nb和Ta）及其固溶体在可见光照射下用于光催化和光电化学产氢
摘要： 通过固相反应成功制备了具有硫钒矿结构的Cu3VS4与Cu3NbS4或Cu3TaS4（即Cu3Nb1-xVxS4、Cu3Ta1-xVxS4）的固溶体。其带隙为1.6-1.7 eV，对应可吸收宽范围可见光。负载钌助催化剂的Cu3MS4（M=V, Nb, Ta）、Cu3Nb1-xVxS4和Cu3Ta1-xVxS4在可见光照射下表现出牺牲析氢光催化活性，多数固溶体活性优于单一Cu3MS4（M=V, Nb, Ta）。这些材料作为光电极在可见光下产生阴极光电流，显示p型半导体特性。其中Cu3Nb0.9V0.1S4展现出最佳的光催化与光电化学性能。当负载钌的Cu3Nb0.9V0.1S4作为光阴极，与负载CoOx的BiVO4光阳极组合时，在模拟太阳光照射下无需外加偏压即可实现光电化学水分解。
关键词： 能量转换、水分解、异相催化、光催化
更新于2025-11-19 16:51:07
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通过氢氧化镓的脱氢氰化制备可见光响应型光催化剂用于水分解制氢
摘要： 我们在氨气氛围下对GaOOH进行脱氢氮化处理以制备氮掺杂Ga2O3，并考察了其在可见光照射下催化甲醇水溶液析氢的光催化活性。GaOOH通过水热法合成后，在773-1273K温度范围内进行氨气脱氢氮化处理。首先在873K下将GaOOH脱氢转化为Ga2O3，随后进行氮化。随着脱氢氮化温度升高，产物逐渐趋近完全氮化物（GaN）。在所有脱氢氮化样品中，仅1173K烧结的样品在可见光照射下表现出光催化活性，且其反应前后晶体结构未发生变化，而其他样品均未显示活性并氧化为GaOOH。从热力学角度分析，若氮溶解于氧化物或形成氧氮化物，其化学势必须低于GaN中氮的化学势。因此，水中应存在如GaNyO3-x这类稳定的、具有光催化活性的镓氧氮化物相。
关键词： GaOOH，光催化剂，水分解，脱氢硝化，GaN
更新于2025-11-19 16:51:07
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通过抑制光腐蚀的CdS/WO?/CdWO?三组分光催化剂实现可见光驱动的全水分解
摘要： 可见光下光催化分解水作为解决能源枯竭问题的一种可能方案备受关注。迄今为止，水分解通常使用多种氧氮化物、氧硫化物和氮化物实现，仅有少数研究报道以硫化镉（CdS）为光催化剂进行水分解。其主要原因是CdS会发生光腐蚀。本研究采用CdS/WO3/CdWO4三组分复合光催化剂实现了可见光下的全水分解。该过程中，通过WO3和CdWO4覆盖抑制了CdS的光腐蚀，氧化反应则通过Z型光催化反应在WO3中推进。
关键词： 钨酸镉、氧化钨、光腐蚀、水分解、硫化镉、Z型机制
更新于2025-11-19 16:51:07
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金掺杂诱导碳量子点荧光显著增强及非晶氢氧化钴析氧反应催化活性提升
摘要： 金掺杂显著增强碳量子点荧光及非晶氢氧化钴的析氧反应催化活性。利用电催化剂进行水分解有望提供替代绿色能源，以满足日益增长的能源需求并解决化石燃料相关的环境问题。本文报道了硫、氮和金共掺杂碳量子点（Au-SCQDs）的一步合成法，其荧光强度及非晶Co(OH)?纳米颗粒的析氧反应（OER）催化活性较纯Co(OH)?及商业RuO?和Pt/C催化剂均显著提升。硫氮共掺杂CQDs中引入金掺杂后荧光强度增强超过70倍。掺入Au-SCQDs的非晶Co(OH)?在2.07 V施加电位下产生178 mA cm?2电流密度，而未掺杂Co(OH)?仅为59 mA cm?2。要获得10 mA cm?2几何电流密度，非晶Co(OH)?-Au-SCQDs（CSA）根据制备Au-SCQDs所用金离子浓度不同需388-456 mV过电位，该数值等于或低于商业电催化剂所需过电位。Co(OH)?-Au-SCQDs（CSA）的显著增强的OER活性归因于电负性金属导电金原子的存在以及非晶Co(OH)?的高催化表面积。本研究展示了一种利用非晶Co(OH)?NPs电催化剂的新方法，通过整合电负性导电金原子掺杂的SCQDs基质可提供更多催化活性位点。
关键词： 非晶态氢氧化钴、荧光、水分解、金掺杂、碳量子点、析氧反应、电催化剂
更新于2025-10-22 19:40:53
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表面积与体积比驱动纳米金向电解液中的光电子注入
摘要： 来自等离子体纳米材料的热载流子因其有望在太阳能水分解等重要应用中发挥作用而受到越来越多的关注。尽管过去几十年间在等离子体电荷载流子的产生及其向金属周围环境的转移方面已取得诸多重要成果，但这些载流子的局部来源仍不明确。通过采用纳米多孔金的双连续纳米级网络进行研究，我们以统一方法全面探究了这两个子课题，并对控制宽带光学吸收以及热电子产生和注入相邻电解质（从而增强电催化析氢）的物理机制提供了前所未有的见解。这种吸收行为与金属纳米颗粒中众所周知的局域表面等离子体共振效应截然不同。当连接径尺寸较小时，我们网络中的等离子体衰减会通过电子的表面碰撞显著增强。这些表面碰撞负责将能量转移给载流子，从而从宽光谱的光子能量中产生热电子。当我们将金的连接径尺寸减小到30纳米以下时，我们展示出从纯粹激发费米能级深处5d电子的吸收，转变为显著激发"自由"6sp电子发射的吸收的转变过程。我们通过评估金网络光电极的内部量子效率随特征尺寸的变化来区分这些过程，从而提供了对纳米尺度等离子体系统中热电子产生和注入过程的尺寸依赖性理解。我们证明，与体积效应相比，表面效应占据主导地位并导致效率显著提高。需要认识到的最重要事实是，在本文所呈现的表面光电效应中，吸收和电子转移都是同一量子力学事件的一部分。
关键词： 热电子、光电发射、水分解、析氢反应、载流子注入、表面阻尼、纳米多孔金
更新于2025-10-22 19:40:53
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通过煅烧ZnAl层状双氢氧化物衍生的光催化剂实现水分解反应制氢
摘要： 通过共沉淀法及后续不同温度的热处理，获得了基于煅烧锌铝层状双氢氧化物的光催化剂。对煅烧材料进行表征后，评估了其在紫外光照射下析氢反应中的光催化性能。XRD分析表明，所有样品中均检测到以六方相ZnO形式存在的锌，以及根据煅烧温度不同而形成的Al-ZnAl2O4和Zn6Al2O9。由于ZnO与Zn6Al2O9、ZnAl2O4氧化物异质结的形成，氢气产率随退火温度升高而增加，在600°C煅烧的样品中达到最大值。700°C煅烧样品的活性出现一定衰减，可能源于该异质结中光生载流子复合速率高于600°C样品。
关键词： 氢气、煅烧层状双氢氧化物、锌铝混合氧化物、光催化剂、异质结、水分解
更新于2025-09-23 15:23:52
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Ti3C2 MXene纳米颗粒修饰的金属氧化物复合材料用于增强光电化学水分解
摘要： MXene作为一种新兴的二维材料家族，展现出卓越的电子特性，在储能与能量转换应用方面极具潜力。本文采用简便的溶剂剥离法合成了Ti3C2 MXene纳米颗粒，并以此构建金属氧化物/Ti3C2异质结构。当这些异质结构作为光阳极用于光电化学水分解时，实现了显著提升的光活性和稳定性。与原始TiO2相比，TiO2/Ti3C2异质结构实现了6倍增强的偏压光子-电流转换效率（ABPE）。通过电子自旋共振、电化学阻抗谱和莫特-肖特基测量表明，其优异的光电化学性能归因于Ti3C2作为析氧助催化剂的存在，以及金属氧化物与Ti3C2之间的强界面相互作用。因此，本研究为设计面向太阳能转换应用的MXene基异质结构提供了新途径。
关键词： 金属氧化物、MXene、异质结构光阳极、光电化学、水分解
更新于2025-09-23 15:23:52