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通过氢氧化镓的脱氢氰化制备可见光响应型光催化剂用于水分解制氢

DOI:10.1016/j.apcatb.2019.03.009 期刊:Applied Catalysis B: Environmental 出版年份:2019 更新时间:2025-11-19 16:51:07
摘要: 我们在氨气氛围下对GaOOH进行脱氢氮化处理以制备氮掺杂Ga2O3,并考察了其在可见光照射下催化甲醇水溶液析氢的光催化活性。GaOOH通过水热法合成后,在773-1273K温度范围内进行氨气脱氢氮化处理。首先在873K下将GaOOH脱氢转化为Ga2O3,随后进行氮化。随着脱氢氮化温度升高,产物逐渐趋近完全氮化物(GaN)。在所有脱氢氮化样品中,仅1173K烧结的样品在可见光照射下表现出光催化活性,且其反应前后晶体结构未发生变化,而其他样品均未显示活性并氧化为GaOOH。从热力学角度分析,若氮溶解于氧化物或形成氧氮化物,其化学势必须低于GaN中氮的化学势。因此,水中应存在如GaNyO3-x这类稳定的、具有光催化活性的镓氧氮化物相。
作者: Yuma Kato,Muneaki Yamamoto,Akiyo Ozawa,Tetsuo Tanabe,Tomoko Yoshida
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研究概述 实验方案 设备清单

为了合成一种新型光催化剂,在氨气氛围下对GaOOH进行脱氢氮化处理,以实现可见光照射下水的析氢反应,作为二氧化碳还原的初步步骤。

通过1173K脱氢氮化GaOOH成功制备出类GaNyO3-x相的新型光催化剂,在可见光下表现出稳定的光催化产氢性能。仅该样品反应后保持结构稳定,其余样品均发生氧化。热力学分析表明,此类相中氮的稳定性高于GaN,暗示存在一种耐水氧化的稳定镓氧氮化物相。

仅在1173 K时出现光催化活性的原因尚未完全明确。其他温度下的样品不稳定,在反应过程中会氧化为GaOOH。活性相(GaNyO3-x)的确切化学状态和微观结构尚不清楚,需要进一步研究最佳氮化条件和起始材料。

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