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凝聚相中发色团的双频梳光谱学
摘要： 飞秒时间分辨光谱和频率梳光谱技术分别被独立发展以实现更优的时间分辨率和频率分辨率。尽管两者都使用锁模激光器，但这两种光谱技术最初是为不同体系开发的。近期，一个有趣的融合出现了——这两种技术结合形成了双频梳（DFC）光谱技术，相比传统飞秒光谱技术，这种新型飞秒光谱技术具有仪器结构简单、数据采集速度快的优势。通过轻微调节两台相位锁定频率梳激光器的重复频率，既可实现自动时间延迟扫描，又能使用单点探测器进行并行数据记录。因此我们预计，双频梳光谱技术将拓展传统飞秒光谱方法的应用极限。本展望文章综述了线性与非线性双频梳光谱的理论与应用，并展望了相干多维频率梳光谱技术的发展前景。
关键词： 非线性光谱学、光学频率梳、时间分辨光谱学、相干二维光谱学、溶剂化动力学、双梳光谱学
更新于2025-09-23 15:22:29
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[IEEE 2018年第43届国际红外、毫米波和太赫兹波会议（IRMMW-THz2018） - 日本名古屋（2018.9.9-2018.9.14）] 2018年第43届国际红外、毫米波和太赫兹波会议（IRMMW-THz） - 通过非线性太赫兹光谱研究溶剂化作用
摘要： 我们采用非线性太赫兹光谱技术研究水的超快溶剂化动力学。通过转动或扩散运动实现的氢键重排构成了液态水网络动力学的核心。水分子在皮秒及亚皮秒时间尺度上的重新取向是氢键形成与断裂的决定性步骤。本文报道了超快非线性太赫兹实验的结果。
关键词： 溶剂化动力学、超快动力学、非线性太赫兹光谱、氢键
更新于2025-09-10 09:29:36
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通过瞬态二维红外光谱观测强氢键液体中四极矩光激发染料周围的瞬态玻璃态形成
摘要： 通过瞬态二维红外光谱直接观测到一种光激发四极矩染料。当溶剂诱导对称性破缺时，两个氰基端基的氢键接受能力发生剧烈变化，在极端质子性（"超质子性"）溶剂中，一端会形成紧密的氢键复合物。甲醇中二维C≡N线型的时间演化表明，由于氢键网络的涨落，2-3皮秒内就会发生快速光谱扩散。在超质子性溶剂中，染料光激发后不久也观察到类似行为。但后期完全非均匀的谱带至少在5皮秒内未显示光谱扩散，表明染料一侧周围存在类玻璃环境。约半数受激染料表现出这种归因于紧密氢键复合物的行为，其余则呈松散结合状态。这些激发态亚群间的微弱交叉峰暗示了种群间存在部分交换。
关键词： 电荷转移、对称性破缺、超快光谱学、氢键、溶剂化动力学
更新于2025-09-09 09:28:46
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香豆素153在胆碱氯化物基深共晶溶剂中的旋转与平移动力学
摘要： 采用稳态与时间分辨荧光发射光谱法，在室温（298 K）下研究了香豆素153（C153）在一系列基于氯化胆碱的深共晶溶剂（DESs）中的平衡与动态溶剂化响应，这些DESs包括：氯化胆碱-尿素（摩尔比1:2，ChCl:U）、氯化胆碱-甘油（1:2，ChCl:G）、氯化胆碱-乙二醇（1:2，ChCl:E）及氯化胆碱-丙二酸（1:1，ChCl:Mal）。稳态荧光数据显示所有研究的DESs均呈现"红边效应"，归因于DES基质的的空间异质性。通过时间分辨斯托克斯位移量化动态溶剂化过程，发现DES的溶剂化响应函数为双指数时间函数，据此获得的平均溶剂化时间((cid:104)τs(cid:105))通常比同粘度离子液体更快。不同DESs间的平均溶剂化时间与粘度呈部分相关性，其中氯化胆碱-甘油DES在动态与稳态结果上均偏离其他DESs的粘度趋势。动态各向异性测量(r(t))获得的旋转重定向时间显示不同DESs间存在部分粘度相关性。DES与C153的旋转耦合测定表明其表现出比既往报道的离子液体和偶极溶剂更显著的"滑移"行为。
关键词： 溶剂化动力学、红边效应、深共晶溶剂、旋转重取向、香豆素153
更新于2025-09-09 09:28:46
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液体荧光光谱非线性响应理论的理论见解
摘要： 深入研究了生色团光激发引起的非平衡溶剂动力学与体系平衡涨落之间的关联。鉴于文献中溶剂线性响应与能量涨落的高斯统计特性相关联，我们特别探究了因偏离高斯涨落而超出线性响应理论适用范围的情况。作为先前工作的延续，本文提出一种解析形式体系，通过各阶矩投影能量偏移——其中非高斯统计源于受扰势能面上能量盆的叠加。研究表明非平衡动力学仍与平衡态自发回归过程相关，且受那些对能量偏移起主导作用的高阶分量衰减速率控制。在葡萄球菌核酸酶蛋白中进行的分子动力学模拟（甚至可获取高阶矩动力学）进一步验证了上述关系。本方案利用平衡态非高斯统计信息评估斯托克斯位移，从而全面揭示液体中非平衡过程与平衡性质之间的关联。
关键词： 非高斯统计、溶剂化动力学、平衡涨落、非平衡动力学、荧光斯托克斯位移
更新于2025-09-04 15:30:14