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oe1(光电查) - 科学论文

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  • 通过原卟啉IX与莱赛尔纤维共价结合制备的光动力抗菌纤维素材料

    摘要： 我们报道了基于叠氮-炔烃点击化学原理制备卟啉功能化Lyocell纤维的方法。首先分别通过烷氧基硅烷化学和Steglich酯化反应制得叠氮改性Lyocell纤维与炔基化原卟啉构筑单元。为增强后续硅烷化过程中羟基的可及性，先采用有机溶剂对Lyocell纤维进行预溶胀活化。通过铜催化的叠氮-炔烃环加成反应（CuAAC），使配备叠氮基团的纤维素基质与原卟啉IX衍生物的炔丙基团发生反应，从而将原卟啉IX引入Lyocell纤维表面。利用FTIR、NMR、紫外-可见光谱及元素分析对改性构筑单元和最终功能化纤维素材料进行了全面表征。研究了改性纤维对金黄色葡萄球菌和枯草芽孢杆菌两种革兰氏阳性菌的光杀菌活性，并与未改性和叠氮改性Lyocell纤维进行对比。结果证实所合成纤维对这两种菌株均具有光抗菌活性。

    关键词： 光活性、原卟啉IX、纤维素纤维、点击化学、烷氧基硅烷

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 通过硅烷和点击化学对纳米结构介孔金属氧化物光阳极进行稳定的分子表面修饰

    摘要： 将功能性分子结合到纳米结构介孔金属氧化物表面，为衍生化金属氧化物半导体以应用于染料敏化光电合成电池（DSPECs）提供了一种方法。常用的锚定基团——膦酸酯和羧酸酯在中性和高pH条件下作为氧化物表面的连接点稳定性较差，会导致所连接分子快速脱附。本文描述了一种合成应用广泛的分子附着策略：先通过硅烷基叠氮化物进行表面修饰，再利用点击化学实现稳定连接。该策略已成功用于表面金属配合物的稳固安装，所得表面具有优异的热稳定性、光化学稳定性和电化学稳定性，能有效防止配合物流失。具体操作流程为：先将3-叠氮丙基三甲氧基硅烷（APTMS）通过硅烷键合连接到纳米结构介孔TiO?或锡掺杂氧化铟（ITO）电极上，随后通过叠氮端基的铜(I)催化叠氮-炔环加成反应（CuAAC），与炔基衍生的钌(II)多吡啶配合物结合。与膦酸酯表面键合相比，这种生色团修饰电极展现出更强的光化学和电化学稳定性，在超过约6小时的对苯二酚光致电化学氧化过程中无明显衰减。

    关键词： DSPECs（染料敏化光电化学电池）、光稳定性、稳定性、硅烷化学、电稳定性、钌(II)多吡啶配合物、点击化学、染料敏化、光阳极

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 香豆素-1,2,3-三氮唑杂合衍生物：绿色合成与密度泛函理论计算

    摘要： 通过3-叠氮香豆素与不同芳香端炔衍生物的绿色点击反应，合成了一系列新型1,2,3-三唑-香豆素杂合体系。所有化合物均通过红外光谱、核磁共振和紫外-可见光谱进行表征。实验观察结果进一步得到密度泛函理论计算研究的支持，以探究这些化合物对位取代基的影响。

    关键词： 点击化学，1,2,3-三唑，密度泛函理论计算，绿色合成，一价铜催化剂

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 一种基于点击化学连接-全内反射荧光显微镜成像磁性纳米颗粒荧光计数的免酶微小RNA检测方法

    摘要： 微小RNA（miRNAs）被视为极具前景的癌症生物标志物。然而，对生物样本中低丰度miRNAs进行简便且灵敏的检测仍具挑战性。本研究报道了一种完全无酶、操作简便且高度灵敏的miRNA检测方法——基于循环点击化学连接反应（3CL）激发荧光磁性纳米颗粒（MNPs）的总内反射荧光显微镜（TIRFM）计数检测体系。该策略中，每个miRNA分子可触发多轮点击化学连接反应，生成大量同时带有5'-生物素与3'-荧光基团的连接寡核苷酸（ODNs），从而实现高效信号放大。值得注意的是，仅连接ODNs能将荧光基团转移至链霉亲和素功能化MNPs（STV-MNPs）。特别地，每个50 nm MNP表面仅需10个荧光分子即可在TIRFM下清晰显影，显著提升miRNA检测灵敏度。通过单个MNPs的荧光计数及强度积分，可定量测定目标miRNA含量。该方法采用"混合即读"模式：仅需在TIRFM成像前将无酶3CL反应体系与MNPs简单混合，即可完成检测，避免了繁琐的固定、洗涤和纯化步骤。尽管操作极其简易，该策略展现出高灵敏度（检测限低至50 fM目标miRNA）和对单碱基变异miRNA序列的高特异性。此外，通过癌细胞中miRNA靶标的精准检测，证实了该方法在真实生物样本中的适用性。

    关键词： 点击化学、微小RNA、全内反射荧光显微镜技术、磁性纳米粒子、荧光计数

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 应用光点击化学实现糖类的三重正交标记

    摘要： 多种生物分子的双正交标记是当前化学生物学的研究热点。对于糖类的可视化研究，代谢糖工程（MGE）已被证明是有效方法。本研究报道腈亚胺-烯烃环加成反应（光点击反应）可作为MGE中的理想连接反应。通过使用一种含丙烯酰胺报告基团的甘露糖胺衍生物（该衍生物能被细胞高效代谢并在光点击反应中快速反应），我们实现了活细胞表面唾液酸的标记。通过对多种烯烃的筛选发现，先前报道的适用于逆电子需求Diels-Alder（DAinv）反应的氨基甲酸酯连接甲基环丙烯报告基团，在光点击反应中表现出出人意料的低反应活性。这使我们首次通过结合DAinv、光点击和无铜点击化学，实现了糖链的三重标记。

    关键词： 碳水化合物、四嗪、生物正交反应、点击化学、代谢工程

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 通过分子或聚合物外延层对2H-二硫化钼进行可控共价功能化。

    摘要： 大多数空气稳定的二维材料化学性质相对惰性，这使得其化学改性较为困难。特别是对于二硫化钼（MoS2）而言，半导体相的2H-MoS2比其金属相1T-MoS2的反应活性低得多。因此，目前几乎不存在可靠的2H-MoS2共价修饰方法。理想的二维材料化学功能化方法应同时具备温和性（不引入大量缺陷）和普适性（可连接多种不同官能团）。本文系统研究了马来酰亚胺对2H-MoS2的共价功能化：使用碱（三乙胺）时，会原位形成与MoS2共价连接的琥珀酰亚胺聚合物层；而未加碱时，功能化仅停留在分子层面。该方案具有温和（室温反应）、快速（1小时内基本完成）和高度灵活（测试了11种溶剂和10种马来酰亚胺）的特点。实际应用中，该方法使化学家能灵活地用聚合物或分子修饰2H-MoS2，并通过多种官能团实现后续改性。从概念上看，有机聚合物的意外生成可能普遍存在于其他二维材料功能化方法中——这些方法通常需要过量分子试剂。

    关键词： 点击化学、二硫化钼、马来酰亚胺、二维材料、共价功能化

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 光活化钌多吡啶配合物的炔烃官能化用于点击化学实现血清白蛋白相互作用研究

    摘要： 研究金属-蛋白质相互作用对于理解金属药物在生物体系中的命运至关重要。然而，当金属配合物不具备发光特性且与质谱分析的结合力过弱时，此类相互作用的研究将面临挑战。本研究开发了一种光敏钌多吡啶配合物[Ru(tpy)(bpy)(Hmte)](PF6)2（其中tpy=2,2′:6′,2′′-三联吡啶，bpy=2,2′-联吡啶，Hmte=2-(甲硫基)乙醇）的炔基功能化合成方法。在功能化配合物[Ru(HCC-tpy)(bpy)(Hmte)](PF6)2（HCC-tpy=4′-乙炔基-2,2′:6′,2′′-三联吡啶）中，炔基可通过铜催化"点击化学"与叠氮标记荧光团实现生物正交连接。我们建立了基于凝胶的点击化学方法来研究该钌配合物与牛血清白蛋白(BSA)的相互作用。结果表明：即使当金属配合物与蛋白质的相互作用过弱而无法通过紫外-可见光谱或电喷雾质谱等常规手段检测时，仍可实现该相互作用的可视化。此外，这种弱金属配合物-蛋白质相互作用受可见光调控——在黑暗条件下配合物与蛋白质不发生作用，但当配合物经光活化触发Hmte配体光取代后，会通过微弱的范德华力产生相互作用。

    关键词： 钌多吡啶配合物、点击化学、牛血清白蛋白、光活化、炔基功能化、金属-蛋白质相互作用

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 可见光激活的高密度材料用于体内可控胰岛素释放

    摘要： 在这项工作中，我们描述了第二代胰岛素光激活贮库（PAD）材料的合成、表征及最终的体内评估。这些材料首次采用可见光刺激胰岛素释放，其体内性能较第一代材料提升了28倍。这一改进源于所用化学方法的两大关键因素：（1）我们引入了香豆素光裂解基团，将光释放波长扩展至可见光范围，增强了光的组织穿透性；（2）通过将三个胰岛素分子经光裂解基团连接至中心桥接结构（而非键合于大分子聚合物）来实现胰岛素溶解度的光调控。由此形成的三聚体具有高密度特性（干重胰岛素占比87%），同时保持了该方法所需的难溶性。只有在可见光照射后，原生可溶性胰岛素才会从皮肤贮库中释放。这种高密度结构提升了胰岛素的释放量与释放便捷性——其光解基团密度比基于聚合物的第一代材料高出10-20倍。我们合成了新型叠氮端基香豆素连接体并与胰岛素的氨基反应，通过质谱法确定反应位点并纯化各异构体，证实其体外光解速率差异在2倍以内。随后将这些末端叠氮基团与三齿张力炔烃连接体反应，所得胰岛素三聚体虽具有高难溶性，但可研磨成注射用颗粒，仅在406 nm光源照射下释放胰岛素。最终实验证明，这些材料的体内性能显著提升，单位能量释放的胰岛素量达到第一代材料的28倍。

    关键词： 光解作用、蛋白质化学、胰岛素、香豆素、点击化学

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 三维纳米颗粒组装纳米柱的晶圆级制备及点击化学修饰用于痕量羰基化合物的高灵敏度SERS检测

    摘要： 在这项工作中，我们开发了一种新的晶圆级金纳米颗粒包覆硅纳米柱（SNPs）制备方法，结合表面化学修饰技术，基于表面增强拉曼散射（SERS）实现痕量羰基化合物检测。通过氧等离子体轰击光刻胶合成的纳米掩模进行蚀刻工艺制备SNPs，并在其表面沉积金纳米颗粒，从而形成用于灵敏SERS检测的三维"柱上颗粒"纳米结构。该器件对罗丹明6G（R6G）的增强因子（EF）可达平面硅基底的1.56×10^6倍。我们还通过氨基氧基十二烷硫醇（ADT）自组装修饰对纳米结构进行化学改性，开发了肟点击化学反应流程。该芯片进一步集成了聚二甲基硅氧烷（PDMS）微流控腔室，可快速便捷地检测液体样品中的痕量羰基化合物。通过滴加荧光羰基化合物前后的对比验证了SERS检测能力。此外，该器件在重复测量中表现出高表面一致性（<70%），具备检测十亿分之一（ppb）级羰基化合物浓度的潜力。

    关键词： 羰基化合物、化学修饰、纳米柱、表面增强拉曼散射、点击化学

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 通过多功能两性离子聚合物光连接形成的紧凑型"可点击"量子点，用于免疫荧光和体内成像

    摘要： 我们详细介绍了高荧光量子点（QDs）的制备过程——其表面修饰了多功能聚合物配体，这种配体结构紧凑、易于与应变促进型点击反应兼容，并将这些纳米晶体应用于免疫荧光和活体成像。该配体设计融合了混合配位（即巯基与咪唑）的优势与分子级两性离子基团，制备出空间稳定且结构紧凑的量子点，其表面可控地分布着叠氮基团，可通过高效选择性点击化学便捷连接生物分子。通过核磁共振波谱表征聚合物涂层，获取扩散系数、流体力学尺寸及配体密度等参数估算值。将叠氮功能化量子点分别与抗原肌球蛋白受体激酶B抗体（α-TrkB）和脑源性神经营养因子（BDNF）偶联，这些偶联物能高效标记皮层组织锥体神经元中的抗原肌球蛋白受体激酶B（TrkB），并有效监测活体神经细胞中BDNF诱导的TrkB信号通路激活过程。最后，我们将聚合物包覆量子点应用于黑腹果蝇胚胎活体成像，实验显示量子点保持高度荧光特性和胶体稳定性且无显著细胞毒性。这类材料在需要小尺寸、易偶联性及优异胶体稳定性（适用于活体研究）的各种成像应用中具有重要价值。

    关键词： 点击化学、脑源性神经营养因子/原肌球蛋白受体激酶B、聚合物、表面功能化、胚胎成像、量子点

    更新于2025-09-23 15:19:57