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等离子体诱导共振能量转移与热电子注入过程的统一理论:提升光电流效率
摘要: 金属纳米粒子(MNPs)中的等离激元有望增强半导体中的太阳能转换。近场区域中两种关键的增强机制是热电子注入(HEI)和等离激元诱导共振能量转移(PIRET)。对这两种机制的单独研究表明,PIRET效率受限于等离激元的短寿命,而热电子则源于等离激元衰变。建立耦合的HEI与PIRET过程的统一理论具有根本性的研究价值且对可靠预测必不可少,但由于参与增强过程的各种组分之间存在多重相互作用,该理论构建较为复杂。本文采用模型哈密顿方法建立了包含PIRET和HEI的联合理论框架,研究了耦合动力学及热电子能量分布的时间演化。该理论进一步预测了PIRET光谱依赖性中由干涉引起的不对称性,可用于区分PIRET与HEI。由于PIRET和HEI的相对贡献强烈依赖于MNPs的尺寸,这为调控两者贡献强度提供了简单途径。本文结果可为未来等离激元太阳能收集应用提供进一步指导。
关键词: 等离子体激元、金属纳米粒子、热电子注入、太阳能转换、等离子体诱导共振能量转移
更新于2025-09-23 15:21:01
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表面等离子体耦合的二维化学Au/Bi2WO6-MoS2异质结中电荷动力学有效调控实现高效光催化解毒性能
摘要: 开发具有高效电荷动力学特性的合理异质结已成为提升光催化性能的研究热点。本研究合成了一种表面等离子体耦合的二维化学Au/Bi2WO6-MoS2异质结。该体系中,金纳米颗粒紧密附着于Bi2WO6纳米片侧面,通过HEI效应赋予体系额外可见光响应,向Bi2WO6注入"热电子"从而产生附加电荷。同时,少层MoS2纳米片通过界面S-O键化学组装于超薄Bi2WO6纳米片上形成紧密的二维-二维纳米结,Bi2WO6表面分离注入的电子通过S-O键定向转移至MoS2纳米片实现重金属离子Cr(VI)解毒,而Bi2WO6纳米片上剩余的空穴则用于同步降解四环素类抗生素。Au/Bi2WO6-MoS2的光催化解毒活性分别是原始Bi2WO6、Au/Bi2WO6及Bi2WO6-MoS2复合材料的4.84倍、3.47倍和1.90倍,这归因于合理结构与组分特征对电荷动力学导向及电荷流的有效调控。该工作为通过电荷动力学调控构建高效解毒光催化剂提供了新思路。
关键词: 化学异质结,Bi2WO6,电荷动力学调控,光催化,热电子注入
更新于2025-09-19 17:13:59
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热电子注入对含聚(3-己基噻吩)包覆金纳米粒子的杂化等离子体系统激发态动力学的影响
摘要: 我们采用瞬态吸收光谱研究了共轭聚合物(CP)与等离子体金纳米粒子(Au NP)之间的光物理相互作用。通过用硫醇封端的聚(3-己基噻吩)表面活性剂(P3HT-SH)直接还原金前驱体,制备了含CP稳定化Au NP的杂化体系,未反应的P3HT-SH链作为有机基质。附着于Au NP的P3HT在杂化体系中发挥两个关键作用:既抑制P3HT基质向Au NP的激子猝灭(间隔层作用),又将Au NP表面等离子体共振诱导的热电子传递至P3HT(桥梁作用)。因此,该杂化体系中的单线态激子弛豫速度比纯P3HT薄膜更慢。本发现可为高效杂化光电器件的开发提供重要依据。
关键词: 表面等离子体共振、瞬态吸收光谱、共轭聚合物、光物理相互作用、等离子体金纳米粒子、光电器件、热电子注入
更新于2025-09-11 14:15:04