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oe1(光电查) - 科学论文

139 条数据
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  • 石墨烯/过渡金属二硫化物异质结构中的电学和光学可调响应

    摘要： 由层状二维过渡金属硫化物（TMDCs）构成的异质结构不仅对探索原子级薄层极限下的新奇特性具有基础研究价值，在实现新型光电器件方面也具有重要技术意义。然而，目前调控二维异质结构光电特性及阐明层间过程（电荷转移、能量转移）仍是关键挑战。本研究通过构建石墨烯与单层TMDCs（n型MoS2和p型WSe2）的异质结构，展示了该体系兼具电学与光学可调的响应特性，揭示了石墨烯与TMDCs之间的关键界面过程：在MoS2/石墨烯异质结构中观察到电子从MoS2向石墨烯转移，且栅压调控的界面弛豫引发了电控光致发光（PL）；而在WSe2/石墨烯异质结构中则发现电子从石墨烯向WSe2转移，其PL可通过栅压调控载流子密度实现调节。层间过程还能通过激光强度进行调制，从而实现对石墨烯的光诱导掺杂及其电学特性的光调控。结合石墨烯可调的费米能级与单层TMDCs的强光-物质相互作用，本研究成果为设计基于TMDCs/石墨烯异质结构的多功能高效光电器件提供了重要依据。

    关键词： 光诱导掺杂、异质结构、电荷转移、光电子学、电调谐、过渡金属二硫化物

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 通过瞬态二维红外光谱观测强氢键液体中四极矩光激发染料周围的瞬态玻璃态形成

    摘要： 通过瞬态二维红外光谱直接观测到一种光激发四极矩染料。当溶剂诱导对称性破缺时，两个氰基端基的氢键接受能力发生剧烈变化，在极端质子性（"超质子性"）溶剂中，一端会形成紧密的氢键复合物。甲醇中二维C≡N线型的时间演化表明，由于氢键网络的涨落，2-3皮秒内就会发生快速光谱扩散。在超质子性溶剂中，染料光激发后不久也观察到类似行为。但后期完全非均匀的谱带至少在5皮秒内未显示光谱扩散，表明染料一侧周围存在类玻璃环境。约半数受激染料表现出这种归因于紧密氢键复合物的行为，其余则呈松散结合状态。这些激发态亚群间的微弱交叉峰暗示了种群间存在部分交换。

    关键词： 电荷转移、对称性破缺、超快光谱学、氢键、溶剂化动力学

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 半导体光催化——材料、机制与应用 || 可见光驱动β-FeOOH/TiO2异质结光催化灭活大肠杆菌

    摘要： 本工作报道了β-FeOOH/TiO2异质结材料对大肠杆菌灭活的光催化性能。采用XRD、HRTEM、EELS和ELNEFS对制备材料进行表征。在0.1 mL过氧化氢存在下照射45分钟后，初始菌群实现了对数级减少。EELS对异质结结构的分析表明，增强的光催化活性源于Ti4+、Fe3+和O2+之间的有效电荷转移。同时研究了光催化反应产生的各种活性物种的作用。体相溶液中?OH自由基的存在是大肠杆菌光催化灭活的关键因素。

    关键词： 光催化、异质结结构、大肠杆菌、微生物灭活、电荷转移

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 光诱导配体到金属的电荷转移实现无需光催化剂的光控钴(II)活化

    摘要： 光氧化还原催化可用于调控过渡金属配合物的氧化还原状态以实现预期反应活性。虽然该方法效果显著，但若能省去第二催化剂的作用，从简化操作流程和利用可见光激发特殊反应活性的角度来看将更具吸引力。本文报道了原位形成的钴炔基配合物是一种具有光活性的配合物，能在可见光照射下发生配体到金属的电荷转移。该转化过程以空气稳定的Co(II)配合物为前驱催化剂，诱导产生Co(I)化学活性。炔基配体作为电子储存库，在催化循环中形成Co(I)后又重新接受电子。炔基配体的电子特性会使其根据电子环境差异，要么呈现开关式调控行为，要么直接引发催化反应。

    关键词： 光驱动、电荷转移、钴催化、光氧化还原、环加成反应

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 支链侧链调控共轭聚噻吩中抗衡离子位置与掺杂机制

    摘要： 由于聚合物体系固有的结构和能量无序性，预测半导体聚合物与掺杂剂之间的相互作用并非易事。虽然高效电荷转移的驱动力取决于电子给体与受体之间有利的能级偏移，但我们证明掺杂效果还依赖于将掺杂分子掺入半导体聚合物薄膜的结构限制条件。本研究报道了模型共轭聚合物在接触两种掺杂剂（一种直接氧化聚合物主链，另一种使聚合物主链质子化）时光谱和电学性质的变化过程。通过气相渗透法，常用电荷转移掺杂剂F4-TCNQ与聚合物聚(3-(2'-乙基)己基噻吩)(P3EHT)形成电荷转移复合物(CTC)。该共轭聚合物具有与特征明确的P3HT相同的主链结构，其最大电导率达到3×10?? S cm?1。我们推测P3EHT的支链侧基迫使F4-TCNQ驻留在晶粒的π面之间，导致给体与受体间发生部分电荷转移。相反，使用强酸HTFSI对聚合物主链进行质子化处理后，P3EHT的电导率最高可达4×10?3 S cm?1，比使用电荷转移掺杂剂时高出两个数量级。P3EHT主链能被酸掺杂剂质子化却不能被F4-TCNQ直接氧化的现象表明，即使电荷转移驱动力充足，空间位阻仍对掺杂剂与聚合物间的电荷转移程度起重要作用。

    关键词： 半导体聚合物、电导率、空间位阻、掺杂剂、电荷转移

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 光化学与光物理——从基础到应用 || 定制BODIPY染料的光物理特征：构建全可见光谱区的荧光标准

    摘要： 有机化学中的现代合成路线以及高分辨率光谱和显微技术的最新进展，重新激发了人们对开发有机荧光团的研究兴趣。在这方面，硼二吡咯亚甲基（BODIPY）染料作为光子学或生物光子学应用中的发光体名列前茅。这种发色团不仅因其优异且可调的光物理特性而脱颖而出，还因其核心结构的化学多样性——可轻松实现多种官能化途径。本章将展示：通过合理设计，可在整个可见光谱区域获得明亮且光稳定的BODIPY分子，适合作为分子探针或激光活性介质；此外，对二吡咯亚甲基核心（主要是meso位点）的选择性官能化，能诱导新的光物理现象（如电荷转移），从而为开发对特定环境参数敏感的荧光传感器奠定基础。

    关键词： 荧光探针、激光染料、电荷转移、有机合成、BODIPY、荧光传感器

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 环戊二烯基铱配合物中金属-碳键调控的配体中心与电荷转移激发态切换

    摘要： 合成了三组具有不同双齿配体的五甲基环戊二烯基（Cp*）铱（III）配合物并进行了结构表征：[Cp*Ir(tpy)L]n+（tpy=2-甲苯基吡啶；n=0或1）、[Cp*Ir(piq)L]n+（piq=1-苯基异喹啉；n=0或1）和[Cp*Ir(bpy)L]m+（bpy=2,2'-联吡啶；m=1或2），每组均包含多种单齿碳给体配体[L=2,6-二甲基苯基异腈；3,5-二甲基咪唑-2-亚基（NHC）；甲基]。通过研究这些分子及光催化剂[Cp*Ir(bpy)H]+的光谱与光物理性质，建立了电子结构-光物理性质关系，从而阐明该氢化物及其甲基类似物的有效光化学反应性。含CNAr辅助配体的Ir(III)生色团表现出预期的以配体中心（LC）激发态为主导的特征，而含NHC辅助配体的类似物则呈现具有少量金属-配体电荷转移（MLCT）特性的LC激发态性质。然而，含阴离子性强σ-供体甲基或氢化物配体的分子表现出高度电荷转移特性的光物理性质。密度泛函理论计算表明，这些配合物的最低能量三重态由来自Cp*、甲基或氢化物辅助配体的MLCT与配体间电荷转移混合组成。含C^N环金属配体的甲基铱配合物三重激发态中高度电荷转移特性，与伪八面体结构fac-Ir(C^N)3或Ir(C^N)2(acac)形成鲜明对比——后者的最低能量三重激发态主要表现为LC特性并伴有适度的MLCT混合。

    关键词： 环戊二烯基铱配合物、电荷转移、光物理性质、铱(III)配合物、配体中心激发态

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 一种基于并五苯的纳米管，展现出增强的电/光化学活性

    摘要： 本文报道了一种基于并五苯的纳米管的合成与表征，该纳米管展现出增强的电化学和光化学活性。该纳米管由并五苯发色团构建而成，具有三角形横截面的管状构型，从而具备独特的电子和光物理特性。研究表明，该纳米管能够有效促进分子内电荷转移和三重态生成，凸显了其在光电器件和光催化领域的应用潜力。

    关键词： 纳米管、电化学、并五苯、三重态、电荷转移、光化学

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 电荷转移量子效率与非指数过程的竞争：以CdS纳米棒向氢酶的电子转移为例

    摘要： 光激发电荷从半导体纳米晶体向电荷受体的转移是半导体纳米晶体基光捕获系统中光子能量转换的关键步骤。该电荷转移过程与纳米晶体内部的弛豫过程相互竞争，这种竞争关系决定了电荷转移的量子效率。量子效率是光化学中的关键设计要素，但在纳米晶体-受体体系中，由于样品异质性及本征非指数型激发态衰减路径的存在，从实验数据中提取量子效率具有复杂性。本文通过时间分辨吸收光谱技术系统研究了这些复杂因素，采用宽时域探测手段分析了CdS纳米棒向氧化还原酶氢化酶的电子转移过程。为解析实验数据，我们建立了量化模型，在存在竞争性（可能呈非指数型）弛豫过程的条件下计算电荷转移量子效率。该方法适用于计算任何具有非指数型供体衰减特性和受体数量分布差异的供体-受体体系的电荷/能量转移效率——只要供体弛豫过程与电荷转移可视为独立的平行衰减路径。将该分析方法应用于实验体系后，我们揭示了颗粒形貌与量子效率之间的关联规律。模型预测表明：即使平均复合时间发散（如CdS纳米结构中空间分离的电子-空穴对以幂律动力学复合时），量子效率仍保持有限值。相较于基于平均寿命的常用量子效率计算公式（该公式对本研究体系会高估量子效率），本方法实施简便且具有普适性。

    关键词： 电子转移、量子效率、半导体纳米晶体、非指数过程、电荷转移、氢酶、硫化镉纳米棒

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 《光谱学与光谱分析百科全书》|| 离子碰撞理论 ☆

    摘要： 离子与中性粒子碰撞可能产生多种结果，具体取决于两种反应物的化学物理性质、相对速度及轨迹碰撞参数。这些结果包括：碰撞粒子的弹性与非弹性散射、电荷转移（含解离性电荷转移）、原子摘取、复合物形成以及碰撞离子的解离。每种反应都可通过其能量依赖的速率系数、截面和反应动力学来表征。本文提出了一个强调简单模型和经典力学的理论框架来讨论这些过程。碰撞过程讨论分为两类：低能热碰撞与高能热/准热碰撞。在电子群、漂移管、化学电离和离子回旋共振等实验条件下，长程力影响显著，常涉及原子交换和大量能量交换的"捕获碰撞"。高能碰撞通常具有脉冲特性，涉及短程分子间作用力，是直接快速的反应过程。

    关键词： 低能碰撞、弹性与非弹性散射、反应动力学、理论、复合物形成、速率系数、电荷转移、原子摘取、高能碰撞、离子碰撞、解离、截面

    更新于2025-09-04 15:30:14