等离子体诱导共振能量转移与热电子注入过程的统一理论：提升光电流效率

摘要： 金属纳米粒子（MNPs）中的等离激元有望增强半导体中的太阳能转换。近场区域中两种关键的增强机制是热电子注入（HEI）和等离激元诱导共振能量转移（PIRET）。对这两种机制的单独研究表明，PIRET效率受限于等离激元的短寿命，而热电子则源于等离激元衰变。建立耦合的HEI与PIRET过程的统一理论具有根本性的研究价值且对可靠预测必不可少，但由于参与增强过程的各种组分之间存在多重相互作用，该理论构建较为复杂。本文采用模型哈密顿方法建立了包含PIRET和HEI的联合理论框架，研究了耦合动力学及热电子能量分布的时间演化。该理论进一步预测了PIRET光谱依赖性中由干涉引起的不对称性，可用于区分PIRET与HEI。由于PIRET和HEI的相对贡献强烈依赖于MNPs的尺寸，这为调控两者贡献强度提供了简单途径。本文结果可为未来等离激元太阳能收集应用提供进一步指导。