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调控聚合物氮化碳晶界化学性质以增强太阳能制氢与二氧化碳还原性能
摘要: 光催化水分解是一种以可持续方式模拟植物光合作用的极具前景的清洁技术。提高相关波长范围内的量子效率和光学吸收率无疑是迈向实际应用的关键步骤。本研究报道,采用氮含量更高的单体——5-氨基四唑合成氮化碳时,这些问题可得到有效解决。通过使用NaCl/KCl熔盐混合物作为高温溶剂来调控晶界结构和化学性质,在K2HPO4双电层修饰剂存在下,可获得0.65的可见光产氢量子效率??悸堑礁檬底酆狭斯馍绾神詈献⒌绾删钟蚧约俺晒ρ趸乖从Φ榷嘀匾蛩?,这一数值已相当可观。
关键词: H2生产,晶界,聚合氮化碳,光催化,盐熔体
更新于2025-09-23 15:22:29
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通过光催化在铜修饰的聚合物碳氮化物上将甲烷直接官能团化为乙醇
摘要: 将甲烷直接转化为醇类衍生物仍是一项重大挑战。光催化作为一种前景广阔的绿色策略,可通过羟基自由基(·OH)实现甲烷活化。然而,直接氧化水产生的过量·OH以及对材料甲烷活化能力的忽视都会导致深度矿化。本研究首次将铜物种引入聚合物氮化碳(PCN),实现了光催化无氧甲烷转化,乙醇产率达106 μmol gcat?1 h?1。改性后的Cu/PCN能调控过氧化氢的原位生成与分解以产生·OH,其中铜物种同时也是甲烷吸附活化的活性位点。这些特性既避免了过量·OH造成的过度氧化,又促进了甲烷转化。此外,我们提出了通过"甲烷-甲醇-乙醇"路径的假设机理,强调了铜物种与PCN相邻碳原子协同作用获取C2产物的关键机制。
关键词: 甲烷转化、光催化、聚合氮化碳、乙醇生产、铜改性
更新于2025-09-23 13:01:17