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调控聚合物氮化碳晶界化学性质以增强太阳能制氢与二氧化碳还原性能

DOI:10.1002/ange.201811938 期刊:Angewandte Chemie 出版年份:2019 更新时间:2025-09-23 15:22:29
摘要: 光催化水分解是一种以可持续方式模拟植物光合作用的极具前景的清洁技术。提高相关波长范围内的量子效率和光学吸收率无疑是迈向实际应用的关键步骤。本研究报道,采用氮含量更高的单体——5-氨基四唑合成氮化碳时,这些问题可得到有效解决。通过使用NaCl/KCl熔盐混合物作为高温溶剂来调控晶界结构和化学性质,在K2HPO4双电层修饰剂存在下,可获得0.65的可见光产氢量子效率。考虑到该数值综合了光生电荷耦合转化、电荷局域化以及成功氧化还原反应等多重因素,这一数值已相当可观。
作者: Guigang Zhang,Guosheng Li,Tobias Heil,Spiros Zafeiratos,Feili Lai,Aleksandr Savateev,Markus Antonietti,Xinchen Wang
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研究概述 实验方案 设备清单

通过盐熔策略调控晶界化学性质,以提升聚合氮化碳在光催化水分解和二氧化碳还原中的量子效率与光学吸收性能。

在NaCl/KCl盐熔体中使用5-氨基四唑合成聚合氮化碳,可制得具有高结晶度、优异光学吸收和电子特性的高效光催化剂。这种材料因晶界化学结构可控,在产氢(量子效率达0.65)和二氧化碳还原方面展现出卓越的光催化性能。该研究为开发可持续能源应用优化的氮化碳材料提供了新途径,并对未来机理研究和更广泛应用提出了建议。

该研究未能完全解释为何NaCl/KCl相比LiCl/KCl能提供更高有序度与更少缺陷。盐类对晶界及电荷转移的作用机制仍有优化空间。实际环境中的应用可扩展性与长期稳定性可能需要进一步研究。

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