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二维β-氧化铅量子点
摘要: 近年来,黑磷类似物(BPA)二维材料因其优异的光电性能和卓越的环境稳定性,在实际应用中展现出巨大潜力。本研究通过简便的液相剥离(LPE)技术,成功制备了一种新型BPA材料——正交相β-氧化铅量子点(QDs)。所制得的β-PbO QDs横向尺寸(3.2±0.9 nm)与厚度(2.5±0.5 nm)分布均匀,对应约4±1层结构。通过可见光波段飞秒分辨瞬态吸收技术系统研究了β-PbO QDs的载流子动力学,解析出两个衰减组分(τ1=2.3±0.3 ps和τ2=87.9±6.0 ps),为该材料在超快光学、纳米力学及光电子学领域的潜在应用提供了重要依据。作为概念验证,本研究首次将β-PbO QDs制备成光电化学(PEC)型光电探测器的工作电极,在环境条件下展现出显著的高光电流密度和优异的稳定性。
关键词: 光电化学光探测器,β-氧化铅量子点,载流子动力学,液相剥离
更新于2025-11-19 16:56:42
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黑磷敏化TiO?介晶光催化剂用于可见光及近红外光照射下的产氢反应
摘要: 宽波段紫外(UV)至近红外(NIR)吸收与增强的电荷分离是高性能半导体光催化剂的两大核心要求。本研究考察了负载铂异质结的黑磷纳米片/二氧化钛介晶复合物(BP NS/Pt(3 wt%)/TMC)在可见光-NIR驱动下的光催化产氢性能。该材料能捕获UV至NIR全波段光子,同时通过增强电荷分离促进水还原反应的电子生成。在可见光(λ>420 nm,420-1800 nm)和NIR(λ>780 nm,780-1800 nm)照射下,BP NS/Pt(3 wt%)/TMC分别实现1.9和0.41 μmol h?1的产氢速率,显著优于对比样品BP NS/Pt(3 wt%)/P25(0.3和0.10 μmol h?1)。通过系统研究黑磷纳米片厚度对产氢的影响,并结合飞秒瞬态漫反射光谱(fs-TRDRS)与电化学测试,证实减小BP NS厚度可促进电子从BP NS向TMC的注入,从而提升光催化活性。
关键词: 析氢反应、黑磷、可见光光催化剂、载流子动力学、TiO?介晶、飞秒时间分辨漫反射
更新于2025-11-19 16:51:07
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四面体形Ag3PO4光催化剂粒径效应对水氧化活性及载流子复合动力学的影响
摘要: 我们研究了不同粒径四面体形磷酸银(Ag3PO4)晶体的光催化水氧化性能。该性能明显受粒径影响,在四面体边长为1.5微米的颗粒中观察到最大活性,其析氧速率最高。通过对粉末样品进行一系列时间分辨漫反射光谱分析发现,不仅载流子复合动力学,光激发载流子密度在水氧化过程中也起着重要作用。我们的发现应为设计用于水分解的半导体光催化剂提供基本思路之一。
关键词: 磷酸银,光催化水氧化,全局分析,载流子动力学
更新于2025-11-19 16:51:07
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钙钛矿薄膜瞬态吸收测量中由微观形貌结构瞬态反射引起的伪影
摘要: 在过去十年中,有机铅卤钙钛矿MAPbX3(MA=CH3NH3+;X=Cl?、Br?、I?)因其在太阳能电池和发光器件中的应用而备受关注。评估钙钛矿材料质量时,静态与瞬态吸收光谱及光致发光等光谱表征对研究其光物理性质至关重要。最新研究发现,由于MAPbX3薄膜表面覆盖度差或微观结构复杂导致强烈光散射,其静态吸收光谱的准确测量确实存在困难。这些形貌复杂性在薄膜制备中似乎不可避免,不仅影响稳态光谱测量,更会显著干扰对理解材料中光生载流子动力学至关重要的瞬态光谱表征。 半导体材料中的光激发态会引起介电函数实部与虚部的变化,从而导致吸收(虚部)和反射率(实部)改变——这对铅卤钙钛矿等折射率较高的材料影响尤为显著。瞬态吸收(TA)光谱是探测钙钛矿及其他半导体材料光激发态动力学的典型技术。TA测量中,泵浦激光脉冲激发钙钛矿薄膜,记录随波长和时间变化的诱导吸收变化(ΔA)。以透射光为探针时(图1a),TA信号(ΔA)主要取决于有无泵浦激发时透射探针光强度的比值(参见SI中公式S1),该假设基于透射探针光的损耗完全源于样品吸收。相同实验装置下,也可通过反射探针光作为检测信号进行瞬态反射(TR)测量(图1b),其信号(ΔR/R)由有无泵浦激发时反射探针光强度的比值决定(参见SI中公式S4)。 与主要探测样品体相性质的TA测量不同,TR信号主要检测样品表面折射率变化引起的光诱导反射变化。因此即使同一样品,TR光谱与动力学也可能与TA存在显著差异。例如先前TA与TR测量发现,由于更多表面缺陷存在,MAPbX3钙钛矿薄膜或单晶表面的载流子复合动力学比体相快得多。当对具有大尺寸非均质微观结构的薄膜(如覆盖度差、晶粒粗大或有针孔的薄膜)进行常规TA测量时会出现异常情况——此时透射探针光的损耗可能不仅来自样品吸收,还源于薄膜表面或微结构边界的反射。这种情况下,虽以透射模式采集的瞬态光谱(图1c及SI中公式S6)可能同时包含TA与TR信号成分,导致TA光谱失真及光诱导动力学分析不准确。 溶液法制备的有机/无机卤化铅钙钛矿薄膜是典型形貌微观结构显著影响器件性能的材料。虽然TA光谱已广泛用于研究钙钛矿薄膜的光生载流子动力学,但源自薄膜表面及微结构光诱导反射率变化的TR信号可能造成的TA结果伪影却未被重视。本研究通过对系列不同微观形貌的MAPbBr3钙钛矿薄膜进行精细瞬态光谱分析,并对比MAPbBr3单晶(SCs)的TR测量,证实大尺寸非均质微观结构的MAPbBr3钙钛矿薄膜TA光谱确实包含不可忽略的微结构光诱导反射TR信号——当微结构尺寸从<200 nm增至1-2 μm时,其贡献权重从约20%提升至约100%。TR信号的存在会导致TA光谱出现"伪影"特征,并因更快的表面载流子复合呈现加速的表观动力学,从而误导体相载流子动力学分析。我们还提出通过添加折射率接近样品的溶剂来抑制实际TA测量中TR信号的方法,可在一定程度上减弱TR畸变效应。
关键词: 人工制品、瞬态反射、瞬态吸收、载流子动力学、钙钛矿薄膜、微观结构
更新于2025-09-23 15:23:52
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超薄GeSe纳米片:从系统合成、载流子动力学研究到高性能紫外-可见光探测器应用
摘要: 由于具有优异的能带特性,黑磷(BP)类半导体硒化锗(GeSe)在光电器件应用中展现出良好潜力。本研究通过简便的液相剥离法(LPE)系统制备了厚度可控的超薄GeSe纳米片,其稳定性显著优于BP,在液态和常压环境下均表现良好。瞬态吸收光谱测试揭示了其超快载流子动力学特性?;贕eSe纳米片的光电探测器在紫外至可见光波段均呈现优异的光响应特性,具有高响应度和低暗电流。通过调节偏压、光照强度及电解液浓度可有效调控该器件的探测性能。本研究不仅阐明了GeSe纳米片基光电化学(PEC)器件的基础原理,也为其他半导体材料在PEC型光电探测器中的应用提供了指导。
关键词: 光电化学、光电探测器、液相剥离、载流子动力学、GeSe纳米片
更新于2025-09-23 15:23:52
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基于磷化铟的2微米波长应用高速光电二极管设计
摘要: 本文提出并设计了一种工作波长超过2微米的高速单行载流子光电二极管。采用InGaAs/GaAsSb II型多量子阱(MQWs)作为单行载流子光电二极管的吸收区以实现2微米以上的光学响应。我们建立了速率方程模型来研究该光电二极管的带宽特性,分析了载流子扫出过程的载流子动力学行为,并对量子阱结构参数进行了优化。结果表明,经优化设计后可实现超过40GHz的3dB带宽。同时研究了采用MQWs吸收区的双耗尽PIN(DD-PIN)光电二极管的可行性,在较高偏置条件下,优化的DD-PIN光电二极管可获得相近的带宽性能。
关键词: 高速光电二极管,II型量子阱,载流子动力学,单行载流子光电二极管
更新于2025-09-23 15:22:29
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频率调制激励下开尔文探针力显微镜测量光生载流子动力学所用单点光谱曲线的数值分析
摘要: 近年来,纳米结构与光传输机制之间复杂相互作用的研究,对许多新兴光伏技术的发展至关重要。在此背景下,频率调制激励下的开尔文探针力显微镜已成为探测光生载流子动力学、获取多种光伏材料纳米尺度载流子寿命的有效技术。然而,基于该方法的某些数据解读仍存在争议,例如可能存在的电容伪影问题。数据拟合过程中采用的数学模型也需特别关注,因其对时间常数计算具有决定性影响。本文提出并验证了一种自动数值模拟方法,可预测光伏材料中平均表面光电压谱线随频率调制激励源变化的行为,从而实现模拟结果与实验数据的对比。我们阐述了该模拟方法的通用原理,并将其与先前采用频率调制激励下单点开尔文探针力显微镜获得的硅纳米晶太阳能电池实验结果,以及强度调制扫描开尔文探针显微镜测得的聚合物/富勒烯体异质结器件结果进行对比。此外,研究表明该模拟方法能通过数值分析提供样品光生载流子动力学的补充信息,从而完善实验结果。
关键词: 开尔文探针力显微镜、纳米结构光伏技术、数值模拟、光生载流子动力学、载流子动力学、载流子复合、载流子寿命
更新于2025-09-23 15:22:29
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有机间隔层对二维杂化铅卤钙钛矿中载流子动力学的影响
摘要: 我们采用非绝热分子动力学模拟结合含时密度泛函理论计算,对比了二维(BA)?(MA)Pb?I?与三维MAPbI?(其中MA=甲铵,BA=丁铵)材料的特性。通过评估丁铵阳离子构成的二维限域间隔层与甲铵阳离子构成的三维限域结构对两个体系载流子动力学的不同影响,发现虽然MA?和BA?阳离子都对载流子动力学起重要作用,但BA?与二维钙钛矿框架的非绝热耦合更强,导致二维(BA)?(MA)Pb?I?中的热载流子衰减速率快于三维MAPbI?。因此,通过调控有机间隔阳离子的官能团来减弱其与Pb-I框架的振子耦合,有望减缓二维卤化铅钙钛矿中热载流子的弛豫过程并延长载流子寿命。
关键词: 载流子动力学、二维杂化铅卤钙钛矿、含时密度泛函理论、非绝热分子动力学、有机间隔基团
更新于2025-09-23 15:21:21
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钙钛矿太阳能电池中载流子动力学的纳米尺度空间映射
摘要: 载流子动力学与行为是关键参数,需在纳米尺度上绘制图谱以寻找高性能太阳能电池的合适材料。遗憾的是,目前尚无工具能同步测绘太阳能电池中纳米尺度的载流子动力学。本研究首次采用瞬态光响应原子力显微镜(TP-AFM),在混合钙钛矿太阳能电池中绘制出表观载流子复合寿命(τr)、传输时间(τt)及扩散长度(LD)的空间分布。这些空间分辨参数显示晶界(GBs)处τr、τt和LD存在显著差异,这些差异影响着这类先进混合阳离子钙钛矿的性能表现。通过详细分析这些参数,我们得出结论:混合阳离子钙钛矿在晶界及其周边区域(延伸至晶粒内部数纳米范围)的陷阱态密度降低且复合减弱,意味着更少的离子迁移。这种对光伏材料中载流子动力学进行纳米尺度测绘的首创性实验成果,可推广应用于其他光电器件领域。
关键词: 钙钛矿、纳米尺度成像与离子迁移、晶界、载流子动力学
更新于2025-09-23 15:21:01
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铟合金化对厚壳层InP/ZnSe量子点电荷载流子动力学的影响
摘要: 合成了具有两种不同InP核与ZnSe壳界面(合金型和核/壳型)的厚壳InP/ZnSe III-V/II-VI量子点(QDs)。尽管这两种量子点体系在光谱域表现出相似的光学特性,但通过高分辨能量色散X射线光谱扫描透射电子显微镜测定发现,其壳层中铟掺杂量存在差异。采用超快荧光上转换光谱探测这两个体系的载流子动力学,结果显示两者均存在显著的载流子俘获现象,这阻碍了辐射复合并降低了光致发光量子产率。合金型与核/壳型量子点在载流子局域化程度上略有差异,其中合金纳米晶体的俘获效应更为显著。尽管能够生长厚壳层,但仍需缓解III-V/II-VI电荷失衡导致的结构缺陷,以进一步提升InP量子点的性能。
关键词: 铟合金化,InP/ZnSe,载流子动力学,光致发光量子产率,量子点
更新于2025-09-23 15:21:01