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钙钛矿薄膜瞬态吸收测量中由微观形貌结构瞬态反射引起的伪影
摘要： 在过去十年中，有机铅卤钙钛矿MAPbX3（MA=CH3NH3+；X=Cl?、Br?、I?）因其在太阳能电池和发光器件中的应用而备受关注。评估钙钛矿材料质量时，静态与瞬态吸收光谱及光致发光等光谱表征对研究其光物理性质至关重要。最新研究发现，由于MAPbX3薄膜表面覆盖度差或微观结构复杂导致强烈光散射，其静态吸收光谱的准确测量确实存在困难。这些形貌复杂性在薄膜制备中似乎不可避免，不仅影响稳态光谱测量，更会显著干扰对理解材料中光生载流子动力学至关重要的瞬态光谱表征。 半导体材料中的光激发态会引起介电函数实部与虚部的变化，从而导致吸收（虚部）和反射率（实部）改变——这对铅卤钙钛矿等折射率较高的材料影响尤为显著。瞬态吸收（TA）光谱是探测钙钛矿及其他半导体材料光激发态动力学的典型技术。TA测量中，泵浦激光脉冲激发钙钛矿薄膜，记录随波长和时间变化的诱导吸收变化（ΔA）。以透射光为探针时（图1a），TA信号（ΔA）主要取决于有无泵浦激发时透射探针光强度的比值（参见SI中公式S1），该假设基于透射探针光的损耗完全源于样品吸收。相同实验装置下，也可通过反射探针光作为检测信号进行瞬态反射（TR）测量（图1b），其信号（ΔR/R）由有无泵浦激发时反射探针光强度的比值决定（参见SI中公式S4）。 与主要探测样品体相性质的TA测量不同，TR信号主要检测样品表面折射率变化引起的光诱导反射变化。因此即使同一样品，TR光谱与动力学也可能与TA存在显著差异。例如先前TA与TR测量发现，由于更多表面缺陷存在，MAPbX3钙钛矿薄膜或单晶表面的载流子复合动力学比体相快得多。当对具有大尺寸非均质微观结构的薄膜（如覆盖度差、晶粒粗大或有针孔的薄膜）进行常规TA测量时会出现异常情况——此时透射探针光的损耗可能不仅来自样品吸收，还源于薄膜表面或微结构边界的反射。这种情况下，虽以透射模式采集的瞬态光谱（图1c及SI中公式S6）可能同时包含TA与TR信号成分，导致TA光谱失真及光诱导动力学分析不准确。 溶液法制备的有机/无机卤化铅钙钛矿薄膜是典型形貌微观结构显著影响器件性能的材料。虽然TA光谱已广泛用于研究钙钛矿薄膜的光生载流子动力学，但源自薄膜表面及微结构光诱导反射率变化的TR信号可能造成的TA结果伪影却未被重视。本研究通过对系列不同微观形貌的MAPbBr3钙钛矿薄膜进行精细瞬态光谱分析，并对比MAPbBr3单晶（SCs）的TR测量，证实大尺寸非均质微观结构的MAPbBr3钙钛矿薄膜TA光谱确实包含不可忽略的微结构光诱导反射TR信号——当微结构尺寸从<200 nm增至1-2 μm时，其贡献权重从约20%提升至约100%。TR信号的存在会导致TA光谱出现"伪影"特征，并因更快的表面载流子复合呈现加速的表观动力学，从而误导体相载流子动力学分析。我们还提出通过添加折射率接近样品的溶剂来抑制实际TA测量中TR信号的方法，可在一定程度上减弱TR畸变效应。
关键词： 人工制品、瞬态反射、瞬态吸收、载流子动力学、钙钛矿薄膜、微观结构
更新于2025-09-23 15:23:52
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通过自组装单分子层功能化金属氧化物传输层以提高钙钛矿太阳能电池的稳定性
摘要： 一项关于自组装单分子层（SAMs）应用于钙钛矿太阳能电池（PSCs）电子与空穴传输层以提升其稳定性的系统性研究被报道。研究人员将Cs0.05FA0.83MA0.17Pb(I0.87Br0.13)3（FMC）钙钛矿薄膜沉积于经乙基膦酸（EPA）和4-溴苯甲酸（BBA）SAMs功能化的氧化锡（SnO2）与氧化镍（NiOx）层上。沉积后不久即对这些薄膜进行X射线衍射测试，衍射图谱与文献报道的FMC晶体结构特征峰位完全吻合。结果表明：在金属氧化物层表面沉积SAMs能显著提升FMC薄膜稳定性，当采用FMC作为活性层时器件稳定性也获得改善。该研究表明通过应用SAMs可增强PSCs在加速测试条件下的长期稳定性，这为推动该技术实现商业化迈出了关键一步。
关键词： 降解研究，钙钛矿薄膜，自组装单分子层，钙钛矿器件，温度诱导降解，光诱导降解
更新于2025-09-23 15:19:57
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利用MVAD方法优化钙钛矿薄膜的结晶与纳米结构表面：实现电致发光与紫外光电探测双功能光电子器件
摘要： 金属卤化物钙钛矿MAPbBr3因其可调带隙、高吸收系数、高色纯度及长载流子扩散长度等优异光学特性，在光伏与电致发光（EL）技术领域——包括太阳能电池、光电探测器、发光二极管及新兴双功能光电器件——作出了重要贡献。要实现高性能双功能光电器件，必须平衡EL过程中有效辐射复合与光电探测过程中快速激子解离之间的权衡关系。本研究通过多步气相辅助沉积（MVAD）法优化MAPbBr3薄膜的结晶度与纳米结构表面，继而建立光学模拟模型以增强其光场分布与电荷转移特性?；诟牧嫉腗APbBr3活性层，最终开发出兼具EL与紫外光电探测双功能的高性能器件，其亮度提升6.27倍且探测率提高3个数量级。据我们所知，该工作不仅报道了高性能双功能钙钛矿光电器件成果，更为相关研究者阐明了MAPbBr3薄膜水平取向表面的光场再分布过程。
关键词： 纳米结构表面，钙钛矿薄膜，多步气相辅助沉积，结晶，双功能光电子学
更新于2025-09-23 06:33:07
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玻璃棒滑动与低压辅助溶液处理组分工程实现高效钙钛矿太阳能电池
摘要： 高效钙钛矿太阳能电池（PSCs）近年来发展迅速并备受关注。相较于旋涂法制备的钙钛矿薄膜器件，刮刀涂布或狭缝涂布工艺制备的PSCs通常具有更低的功率转换效率（PCE）。本研究开发了一种名为"玻璃棒滑移与低压辅助溶液处理组分工程（GRS-LPASP）"的有效方法，在空气中制备高质量钙钛矿薄膜。该组分工程通过增大钙钛矿层与空穴传输层的接触面积，有效提升晶粒尺寸与薄膜厚度并降低缺陷密度，从而提高钙钛矿太阳能电池的电流密度（Jsc）。采用GRS-LPASP组分工程的器件实现了19.78%的最高PCE。实验结果表明，GRS-LPASP组分工程是制备高效PSCs的可行方法，同时也为PSCs的商业化生产提供了潜在途径。
关键词： 低压辅助法，玻璃棒滑动，钙钛矿薄膜，钙钛矿太阳能电池
更新于2025-09-19 17:13:59
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窄带隙(FASnI<sub>3</sub>)<sub>x</sub>(MAPbI<sub>3</sub>)<sub>1?x</sub>钙钛矿薄膜及太阳能电池中本征缺陷与大气诱导缺陷的影响
摘要： 窄带隙混合锡(Sn)+铅(Pb)钙钛矿是高效全钙钛矿多晶串联太阳能电池底部子电池吸收层的关键材料。我们研究了混合阳离子组成及大气暴露对基于窄带隙混合甲脒(FA)+甲铵(MA)与Sn+Pb卤化物钙钛矿(FASnI3)x(MAPbI3)1?x的亚带隙吸收及太阳能电池性能的影响。通过有无大气暴露的对比，探究了0.3≤x≤0.8范围内(FASnI3)x(MAPbI3)1?x钙钛矿薄膜吸收层(带隙范围1.25 eV(x=0.6)至1.34 eV(x=0.3))的结构与光学特性。通过量化亚带隙吸收的乌尔巴赫能量，追踪了原始钙钛矿薄膜随组分变化的情况——其中x=0.6和0.3分别呈现最低(23 meV)和最高(36 meV)的乌尔巴赫能量。x=0.5和0.6组分的薄膜在大气暴露后比高/低锡含量(具有更强亚带隙吸收)的薄膜表现出更小的退化?；趚=0.6吸收层的对应太阳能电池展现出最佳器件性能。尽管具有较低的乌尔巴赫能量，但高锡含量太阳能电池因氧化降解效应最显著而表现出较差的器件性能。
关键词： 太阳能电池、亚带隙吸收、乌尔巴赫能量、钙钛矿薄膜、窄带隙
更新于2025-09-19 17:13:59
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通过剪切沉积法快速形成大面积有机-无机钙钛矿薄膜晶粒（>100微米）用于光伏应用
摘要： 通过控制微结构形貌实现溶液法钙钛矿薄膜的高速连续沉积，是推动高效钙钛矿太阳能电池实用化商业化的关键方向。为及时满足这一迫切需求，我们开发了一种快速（~5毫米/秒）可扩展的弯液面控制涂布方法，可在大面积上沉积大晶粒（>100微米）钙钛矿薄膜。通过疏水处理顶板与温控底板对钙钛矿溶液弯液面的约束剪切运动，不仅实现晶粒的快速结晶，还能促进弯液面处溶质的持续补充，从而以更少钙钛矿溶液消耗实现连续成膜。光学与结构分析表明，这种快速剪切沉积的钙钛矿薄膜具有大晶粒、高致密度和高度结晶相的特征。由此制备的钙钛矿太阳能电池即使未经组分工程与添加剂调控，仍展现出10.9%的功率转换效率。因此可以证明，这种钙钛矿溶液的快速剪切沉积技术为高效太阳能电池的成本竞争力生产开辟了新途径。
关键词： 大晶粒、印刷、剪切涂布、太阳能电池、钙钛矿薄膜
更新于2025-09-16 10:30:52
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能量转移对CdSe/ZnS量子点表面钝化钙钛矿薄膜光学性质的影响
摘要： 表面钝化是?；じ祁芽螅≒S）薄膜表面并改善其发光性能的有效方法。由于CdSe/ZnS核壳量子点（QDs）具有尺寸依赖的可调带隙特性，已被用于PS薄膜的表面钝化。本文通过光致发光（PL）和时间分辨PL光谱技术，研究了覆盖CdSe/ZnS量子点的CH3NH3PbI2Br PS薄膜（QD/PS杂化结构）的能量转移（ET）行为。与裸露的PS薄膜相比，QD/PS杂化结构的PL衰减时间和积分PL强度均有所提升，这归因于量子点向PS的能量转移以及电荷陷阱的减少。当量子点核直径从6.5 nm减小至2.7 nm时，QD/PS杂化结构的ET效率从约7%提升至63%，这可通过控制量子点能级排列来增强电荷转移速率来解释。这些结果有助于我们理解量子点尺寸对QD向PS薄膜能量转移等基本机制的影响。
关键词： CdSe/ZnS量子点、钙钛矿薄膜、能量转移、光致发光、表面钝化
更新于2025-09-12 10:27:22