研究目的
通过双吸收体串联器件实现直接光电化学太阳能分解水制氢燃料,为可持续的未来能源前景提供了一条有前景的途径。然而,尽管过去几十年已取得诸多进展,该方法的商业化潜力仍不明朗。主要瓶颈之一在于寻找不仅高效、而且成本低廉且能保持数年稳定性的光电极材料。性能最佳的太阳能分解水装置采用优质III-V族半导体(如GaInP和GaInAs)分别作为顶部和底部吸收体,这些装置已展现出令人瞩目的太阳能到氢气(STH)转换效率(高达19%),但其长期稳定性与高成本仍阻碍实际应用。其他方案基于与硅太阳能电池(作为底部吸收体)结合的丰产金属氧化物光电极,或全氧化物器件中两种金属氧化物的组合。总体而言,这些装置具备高稳定性和低成本潜力,但迄今报道的STH效率仍较有限(约8%)。要实现实用且可扩展的光电化学水分解解决方案,必须克服效率、成本与稳定性之间的权衡。
研究成果
总之,该研究系统考察了脉冲激光沉积α-SnWO4薄膜的结构、形貌及载流子动力学与沉积参数和退火条件的关系。TRTS测试显示电子-空穴复合迁移率上限约为0.13 cm2 V?1 s?1,与高效BiVO4光电极报道值相当。晶界显著影响α-SnWO4的载流子传输特性,随着晶畴尺寸增大,TRMC测得的光电导率提升超过10倍。这种改善在100 nm时仍未饱和,表明通过制备更大晶畴/晶粒甚至外延生长的薄膜,可进一步提升α-SnWO4薄膜的光电导性能。
研究不足
研究表明,目前脉冲激光沉积法制备的薄膜光电化学性能仍受以下因素限制:对于未?;さ摩?SnWO4薄膜,其表面会快速形成SnO2导致钝化;而对于受?;さ谋∧?,则受限于α-SnWO4/NiOx界面处的陷阱态。此外,薄膜中轻微的钨富集现象以及少量Sn4+的存在对载流子传输的影响尚待明确。