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氧化钇稳定氧化锆中氧离子迁移的倾斜晶界:分子动力学研究见解

DOI:10.1016/j.actamat.2018.11.064 期刊:Acta Materialia 出版年份:2018 更新时间:2025-09-10 09:29:36
摘要: 我们提出了一种新方法,用于研究多晶氧化钇稳定氧化锆(YSZ)中Σ5(310)/[001]对称倾斜晶界与局部阳离子环境的共同作用对决定离子电导率的两大关键因素的影响:(一)O2?离子的局域跳跃速率;(二)YSZ结构中O2?离子-空位对的形成概率。通过分子动力学模拟中与O2?离子跳跃事件相关的等待时间分布,首次估算了这些量值随距晶界核心距离的变化情况。研究发现,晶界的存在确实会减少跳跃事件的发生,但其影响范围远超既往认知。最重要的是,O2?离子、邻近阳离子与晶界之间的相互作用导致了有别于单晶YSZ的独特跳跃行为。研究还分析了晶界附近O2?离子运动的各向异性。这些发现及本创新技术的应用,对完善固态电解质离子传导模型的开发具有重要指导意义。
作者: Methary Jaipal,Abhijit Chatterjee
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研究概述 实验方案

研究多晶氧化钇稳定氧化锆(YSZ)中Σ5(310)/[001]对称倾斜晶界(GB)与局部阳离子环境对O2-离子局域跳跃速率及YSZ结构内O2-离子-空位对形成概率的联合影响。

晶界平均阻碍O2-离子移动达10倍之多。晶界对跳跃速率常数及O2-离子-空位对出现概率的影响至少能延伸至3纳米范围。晶界与局部阳离子环境间的相互作用导致O2-离子跳跃行为不同于单晶YSZ。O2-离子移动具有各向异性,这源于方向依赖性的跳跃速率常数及O2-离子-空位对出现概率的差异。

该研究假设适用于体相性质的Buckingham参数同样适用于晶界系统。分析未考虑状态空间中某些事件存在关联的情况。研究未包含晶界处Y3?偏聚的效应。

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