研究目的
研究多晶氧化钇稳定氧化锆(YSZ)中Σ5(310)/[001]对称倾斜晶界(GB)与局部阳离子环境对O2-离子局域跳跃速率及YSZ结构内O2-离子-空位对形成概率的联合影响。
研究成果
晶界平均阻碍O2-离子移动达10倍之多。晶界对跳跃速率常数及O2-离子-空位对出现概率的影响至少能延伸至3纳米范围。晶界与局部阳离子环境间的相互作用导致O2-离子跳跃行为不同于单晶YSZ。O2-离子移动具有各向异性,这源于方向依赖性的跳跃速率常数及O2-离子-空位对出现概率的差异。
研究不足
该研究假设适用于体相性质的Buckingham参数同样适用于晶界系统。分析未考虑状态空间中某些事件存在关联的情况。研究未包含晶界处Y3?偏聚的效应。
1:实验设计与方法选择:
采用分子动力学(MD)模拟研究不同阳离子环境下YSZ中O2-离子沿Σ5(310)/[001]晶界距离的迁移行为。模拟在1000K下通过自主开发程序采用正则系综(NVT)和朗之万恒温器进行,使用Buckingham势函数结合Ewald求和法处理带电粒子间库仑相互作用。
2:样品选择与数据来源:
组装两块立方萤石结构YSZ单晶形成Σ5(310)/[001]纯倾斜晶界,研究8 mol% Y2O3掺杂浓度体系。Y3+离子随机分布于选定的阳离子位点,剩余阳离子位点由Zr4+占据。
3:实验设备与材料清单:
模拟超胞沿x/y/z轴尺寸分别为127.90 ?/32.38 ?/30.72 ?,8 mol% Y2O3体系的晶格常数取5.136 ?。
4:90 ?/38 ?/72 ?,8 mol% Y2O3体系的晶格常数取136 ?。
实验流程与操作步骤:
4. 实验流程与操作步骤:系统先平衡0.6 ns,随后进行3.4 ns额外MD模拟,每2 ps采集一次体系快照用于后续跳跃事件分析。
5:6 ns,随后进行4 ns额外MD模拟,每2 ps采集一次体系快照用于后续跳跃事件分析。
数据分析方法:
5. 数据分析方法:通过分析跳跃事件的等待时间估算跃迁速率常数及O2-离子-空位对出现概率,计算O2--空位对自由能以评估其在YSZ结构中的稳定性。
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