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探究镍掺杂剂在水性胶体硫化锌纳米晶体中对高效太阳能驱动二氧化碳还原的作用

DOI:10.1016/j.apcatb.2018.12.010 期刊:Applied Catalysis B: Environmental 出版年份:2018 更新时间:2025-11-19 16:51:07
摘要: 非均相催化剂上的光催化二氧化碳还原反应(CO2RR)为碳减排提供了可能,并成为在常温常压下以太阳能为唯一能量输入生产可再生碳燃料的有前景途径。本文报道了一种新型水系胶体体系——由单分散镍掺杂硫化锌(ZnS:Ni)纳米晶组成,其作为优异的可见光响应光催化剂可将CO2高效还原为甲酸盐。波长依赖性量子产率显示镍掺杂对可见光吸收具有显著贡献。经Cd2+修饰的ZnS:Ni(0.1%)胶体纳米晶实现了高达>95%的甲酸选择性,在340 nm和420 nm波长下分别获得59.1%与5.6%的突出量子效率。所构建胶体ZnS:Ni纳米晶丰富的硫空位及拓展的可见光吸收特性共同促成了卓越的CO2RR性能。然而过量镍掺杂因导致硫空位减少,并未保证光催化CO2RR活性的提升。本研究揭示并讨论了镍掺杂对硫空位的调控机制及其与光催化CO2RR活性的相互作用,不仅深化了对掺杂剂在光催化剂中除吸光作用外调控空位机制的理解,更为设计潜在CO2RR光催化剂提供了指导。
作者: Hong Pang,Xianguang Meng,Hui Song,Wei Zhou,Gaoliang Yang,Hongwei Zhang,Yasuo Izumi,Toshiaki Takei,Wipakorn Jewasuwan,Naoki Fukata,Jinhua Ye
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研究概述 实验方案 设备清单

研究某种特定草药对特定疾病的治疗效果。

在最佳掺杂量0.1%的ZnS:Ni胶体纳米晶体上成功实现了太阳能驱动的CO2还原。负载Cd2+后,该材料在300W氙灯照射下甲酸产率达427 μmol·h-1,在1倍太阳光强下达到138 μmol·h-1(选择性约99%)。其在紫外区340nm和可见光区420nm处的表观量子效率分别为59.1%和5.6%,处于当前报道的光催化CO2还原体系领先水平。研究表明当Ni掺杂量较?。?.1%)时光转化效率最优,这是光吸收增强与硫空位(Sv)减少之间的平衡结果。通过PL、ESR和XPS分析发现,Ni掺杂剂可调控ZnS:Ni胶体松散结构中的Sv含量:适度掺杂能维持丰富的Sv以抑制体相电荷复合,而过度掺杂会导致Sv减少不利于CO2还原反应。因此只有适宜的掺杂量才能实现光催化CO2还原的最佳性能。该发现为面向CO2还原的光催化剂掺杂策略及阴离子空位调控提供了独特见解。

实验的技术和应用限制,以及潜在的优化领域。

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