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中程有序与玻璃态二氧化硅的构型熵

DOI：10.13036/17533562.59.1.007 期刊：Physics and Chemistry of Glasses: European Journal of Glass Science and Technology Part B 出版年份：2018 更新时间：2025-09-04 15:30:14
摘要： 分子动力学模拟中采用两组势能函数和三种热力学状态来制备相应结构的二氧化硅玻璃。通过基本环分布表征的中程有序性对热力学条件和/或势能函数均表现出强鲁棒性。拓扑结构与几何形态之间存在显著关联，且这种关联在简单团簇/小环中更为强烈。通过分解二氧化硅网络的结构单元进行理想混合来评估构型熵。熵值对加热/冷却速率的变化产生响应，其行为与玻璃转变过程中观察到的实验比热容下降高度吻合。研究建议：模拟玻璃的玻璃化转变应通过熵变而非传统方法采用的焓变来判定。
作者： Ondrej Gedeon
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

通过分子动力学模拟研究玻璃态二氧化硅的中程有序和构型熵，以理解玻璃化转变现象。

研究成果

研究得出结论：以基本环分布为特征的玻璃态二氧化硅的中程有序结构对热力学条件和势函数集具有强鲁棒性。通过结构单元理想混合评估的构型熵与实验测得的玻璃转变点比热容下降高度吻合，这表明玻璃转变应定义为熵变过程而非焓变过程。

研究不足

该研究的局限性在于分子动力学模拟时间极短，导致极高的冷却速率，这可能影响研究结果向真实玻璃的普适性。此外，由于玻璃性能对冷却速率的依赖性，模拟玻璃与真实玻璃的直接对比也受到阻碍。

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