研究目的
设计与研究具有电子输出"触手"的共轭给体-受体聚合物光催化剂,用于高效水分解制氢,重点探究二苯并噻吩-S,S-二氧化物单元对提升光催化性能的作用。
研究成果
在给体-受体共轭聚合物中引入二苯并噻吩-S,S-二氧化物单元作为电子输出"触手",可显著提升光催化产氢性能——P-FSO材料实现了400 μmol h?1的高产率及8.5%的表观量子产率。DFT计算证实磺?;哦愿咝У缱邮涑龅墓丶饔?,凸显该策略对优化聚合物光催化剂的重要意义,为后续实现整体水分解性能提升提供了潜力。
研究不足
该研究采用无定形的不溶性聚合物固体,这可能限制其加工性和可扩展性;残留的钯作为助催化剂,可能引入杂质;且研究重点是在牺牲剂作用下的析氢反应,而非整体水分解。
1:实验设计与方法选择:
本研究采用分子工程策略,通过Suzuki-Miyaura缩聚法合成给体-受体共轭聚合物,并利用DFT计算进行理论分析。
2:样本选择与数据来源:
通过调节二苯并噻吩-S,S-二氧化物(FSO)单元含量合成聚合物,所用单体包括芘和苯衍生物等。
3:实验仪器与材料清单:
仪器包含布鲁克D8 Advance X射线衍射仪、BioRad FTS 6000红外光谱仪、日立SU8010扫描电镜、赛默飞ESCALAB250光电子能谱仪、瓦里安Cary 500 Scan紫外-可见漫反射光谱仪、爱丁堡FI/FSTCSPC 920荧光光谱仪、麦克默瑞提克ASAP 3020氮气吸附仪、布鲁克Advance III 500核磁共振仪,以及Gaussian 03软件进行DFT计算。材料来自Sigma-Aldrich、TCI和Alfa Aesar的各类化学品。
4:实验流程与操作步骤:
通过缩聚法合成聚合物,使用上述仪器表征,并在Pyrex顶照式反应器中以300 W氙灯照射进行光催化产氢测试,结合气相色谱分析。
5:数据分析方法:
采用DFT计算分析电子特性,光催化性能通过产氢速率和表观量子产率评估。
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