研究目的
研究氧K边铜氧化物皮秒时间分辨X射线吸收谱中电子与晶格的贡献,并分析激光激发对晶格温度动力学的影响。
研究成果
在150皮秒之后,CuO X射线吸收近边结构(XAS)光谱的光致变化主要由晶格加热效应主导。对于532纳米波长的激发,热动力学过程可以用一维扩散模型很好地描述,得出热导率为(1.3±0.4)瓦每米开尔文(W m–1 K–1),与CuO粉末的热导率相近。这些发现强调了在时间分辨X射线吸收谱(trXAS)实验中理解深度依赖性分布对精确热建模的重要性,这对未来高重复频率X射线自由电子激光(XFEL)研究中减轻热效应具有启示意义。
研究不足
对于355纳米波长的激发光,被探测体积内较大的温度梯度会阻碍定量分析。热导率数值可能受到样品形貌和推算不确定性的影响。本研究仅限于氧化铜薄膜及特定激发条件。
1:实验设计与方法选择:
本研究采用先进光源(ALS)8号光束线的光学泵浦- X射线探测皮秒时间分辨X射线吸收谱(trXAS)装置。在两种不同光子能量(355纳米和532纳米)及不同光通量条件下进行泵浦-探测实验,稳态温度依赖X射线吸收谱数据对trXAS数据进行补充。采用一维热扩散模型分析热传输过程。
2:样品选择与数据来源:
CuO薄膜通过铜片表面热氧化制备。通过光栅扫描方式缓解样品损伤。数据包含多个时间延迟的trXAS光谱以及22°C至145°C温度范围内的XAStemp光谱。
3:实验设备与材料清单:
设备包括移动式激光泵浦-X射线探测装置、ALS光束线(8.0.1.2和11.0.2)、具有355纳米和532纳米波长10皮秒半高宽脉冲的激光系统、时间分辨微通道板探测器、带铝滤光片的光电二极管、按钮式加热台、热电偶。材料包括CuO样品、3毫托氧气体。
4:2和2)、具有355纳米和532纳米波长10皮秒半高宽脉冲的激光系统、时间分辨微通道板探测器、带铝滤光片的光电二极管、按钮式加热台、热电偶。材料包括CuO样品、3毫托氧气体。 实验流程与操作步骤:
4. 实验流程与操作步骤:样品经激光脉冲激发后用X射线脉冲探测,在总荧光产额模式下记录随时间变化的氧K边吸收谱。计算差分光谱ΔtrXAS和ΔXAStemp,采用卷积方法和热扩散模拟进行数据分析。
5:数据分析方法:
通过高斯卷积实现能量分辨率匹配,对XAStemp光谱进行线性插值和外推处理,运用拟合程序(均匀与非均匀模型)推导温度分布和热导率。统计技术包括残差最小化处理。
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Advanced Light Source
Beamline 8.0.1.2
Lawrence Berkeley National Laboratory
X-ray source for probing samples in time-resolved XAS experiments
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Laser System
Optical pump source for exciting samples
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Micro-channel Plate Detector
Detection of total fluorescence yield signals with time sensitivity
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Photodiode
Detection in steady-state XAS measurements
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Button Heater Stage
Controlling sample temperature in XAStemp measurements
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Thermocouple
Monitoring sample temperature
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