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分解CuO光学泵浦-X射线探针瞬态内壳层吸收光谱中的电子与晶格贡献

DOI:10.1039/C8FD00236C 期刊:Faraday Discussions 出版年份:2019 更新时间:2025-09-23 09:47:23
摘要: 通过对比使用355纳米和532纳米激发波长记录的瞬态X射线吸收谱(trXAS)与稳态温度依赖性XAS测量数据,分析了CuO在氧K边处皮秒时间分辨X射线吸收谱中电子与晶格的贡献。泵浦-探测时间延迟≥150皮秒的trXAS谱主要受晶格加热效应主导。研究报道了激光激发后数百纳秒时间尺度内晶格温度分布演化的绝对温标数据,其时间灵敏度和空间选择性分别达到数十皮秒和数十纳米量级,有效建立了"超快温度计"。特别地,在约5毫焦/平方厘米光强的532纳米实验中,一维热能沉积与扩散模型能准确描述样品初始温度及其动态演化过程。该模型推导的热导率k=(1.3±0.4)瓦·米?1·开?1与文献报道的CuO粉末值k粉末=1.013瓦·米?1·开?1高度吻合。对于355纳米激发,由于紫外光小穿透深度导致探测样品体积内存在大温度梯度,实验的定量分析受到阻碍。研究讨论了这些发现对未来X射线自由电子激光(XFEL)实验中缓解或利用光诱导晶格温度变化的影响。
作者: Johannes Mahl,Stefan Neppl,Friedrich Roth,Mario Borgwardt,Catherine Saladrigas,Benjamin Toulson,Jason Cooper,Tahiyat Rahman,Hendrik Bluhm,Jinghua Guo,Wanli Yang,Nils Huse,Wolfgang Eberhardt,Oliver Gessner
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研究概述 实验方案 设备清单

研究氧K边铜氧化物皮秒时间分辨X射线吸收谱中电子与晶格的贡献,并分析激光激发对晶格温度动力学的影响。

在150皮秒之后,CuO X射线吸收近边结构(XAS)光谱的光致变化主要由晶格加热效应主导。对于532纳米波长的激发,热动力学过程可以用一维扩散模型很好地描述,得出热导率为(1.3±0.4)瓦每米开尔文(W m–1 K–1),与CuO粉末的热导率相近。这些发现强调了在时间分辨X射线吸收谱(trXAS)实验中理解深度依赖性分布对精确热建模的重要性,这对未来高重复频率X射线自由电子激光(XFEL)研究中减轻热效应具有启示意义。

对于355纳米波长的激发光,被探测体积内较大的温度梯度会阻碍定量分析。热导率数值可能受到样品形貌和推算不确定性的影响。本研究仅限于氧化铜薄膜及特定激发条件。

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