研究目的
实现可见光激发掺杂共轭芳香环的石墨相氮化碳在无牺牲剂条件下直接整体分解纯水。
研究成果
掺杂苯的g-C3N4由于共轭体系延长、带隙减小、电荷分离效率提升及比表面积增大,在可见光下对全水分解表现出增强的光催化性能,且经多次循环后仍保持稳定活性。
研究不足
BD-CN的产氢量极低,且研究仅限于特定芳香环的引入;该技术可能面临规?;笆导视τ梅矫娴奶粽?。
1:实验设计与方法选择:
本研究通过将三聚氰胺与2,4,6-三氨基嘧啶(TAP)或1,3,5-三氨基苯(TAB)共聚,分别引入嘧啶环和苯环来合成改性石墨相氮化碳(g-C3N4)聚合物。合成过程在550°C下进行5小时。采用多种技术对样品进行结构、形貌、光学及电子特性表征。光催化水分解实验在无牺牲试剂的可见光照射下进行,以铂作为助催化剂。运用DFT计算方法探究电子特性和反应机理。
2:样本选择与数据来源:
样本包括未改性的g-C3N4(CN)、嘧啶掺杂CN(PD-CN)和苯掺杂CN(BD-CN)。数据来源于实验测量和理论计算。
3:实验设备与材料清单:
设备包括布鲁克AXS D8高级衍射仪(XRD)、日本电子JEM 3010(HRTEM)、布鲁克RFS 27(拉曼光谱)、日本分光JASCO FT-IR-4100(FTIR)、日本分光JASCO V-660紫外-可见分光光度计(UV-Vis DRS)、麦克默瑞提克ASAP 2020(BET比表面积)、日本电子JES FA200(EPR)、日本分光JASCO FT-6300(光致发光)、Scienta R3000HP(XPS)、Oriel 300 W氙灯(光催化实验)以及岛津GC-2014色谱仪(气体分析)。材料包括三聚氰胺、TAP、TAB、六氯铂酸六水合物(H2PtCl6·6H2O)和纯水。
4:实验步骤与操作流程:
合成过程涉及将三聚氰胺与TAP或TAB混合物研磨加热。表征步骤包括XRD、SEM、TEM、拉曼、FTIR、UV-Vis、BET、EPR、PL、XPS以及光催化测试(含光照和气相色谱分析)。
5:数据分析方法:
采用QUANTUM ESPRESSO和Gaussian 09软件进行DFT计算,运用AQY、TON和TOF等统计方法计算光催化效率。
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Bruker AXS D8 advanced diffractometer
D8
Bruker
Used for powder XRD analysis to determine crystal structure.
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JEOL JEM 3010
JEM 3010
JEOL
Used for high resolution transmission electron microscopy (HRTEM) to analyze morphology.
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BRUKER RFS 27 laser confocal FT-Raman spectrometer
RFS 27
BRUKER
Used for Raman spectroscopy to examine molecular structures.
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FT-IR-4100
JASCO
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V-660
JASCO
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JEOL model JES FA200 ESR spectrometer
JES FA200
JEOL
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FT-6300
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Shimadzu GC-2014 chromatograph
GC-2014
Shimadzu
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Micrometrics ASAP 2020 apparatus
ASAP 2020
Micrometrics
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Scienta R3000HP
R3000HP
Scienta
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Oriel 300 W Xe lamp
300 W
Oriel
Used as light source for photocatalytic experiments.
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