研究目的
开发铁掺杂SrTiO3光催化剂,在无牺牲试剂或金属助催化剂的温和条件下实现增强的氮气光固定性能以合成氨。
研究成果
掺杂铁的SrTiO3(FexSr1-xTiO3)在x=0.10时达到最高氮气光固定活性(30.1微摩尔每克每小时),比未掺杂的SrTiO3高出3.2倍,这是由于表面Fe3+位点能化学吸附并活化氮气分子,促进电子转移。当x>0.10时,α-Fe2O3的形成会通过充当复合中心而降低活性。该催化剂无需助催化剂即可同时实现氮气还原和水氧化,为以水作为电子和质子源的人工光合作用提供了潜在可能。
研究不足
由于尺寸与Sr2?离子不匹配,Fe3?离子在SrTiO?晶格中的溶解度有限,在较高掺杂水平(x > 0.10)下会形成α-Fe?O?复合物,这些复合物作为电荷复合位点降低了光催化活性。纯SrTiO?颗粒尺寸较大且比表面积较低,限制了N?的吸附与活化。本研究聚焦于特定掺杂范围,可能未涵盖所有潜在掺杂剂或条件。
1:实验设计与方法选择:
通过水热法合成一系列铁掺杂钛酸锶(FexSr1-xTiO3)产物(0 ≤ x ≤ 0.20),随后在700°C下煅烧。该方法包括材料制备、表征和光催化活性评估,以研究铁掺杂对氮气光固定的影响。
2:20),随后在700°C下煅烧。该方法包括材料制备、表征和光催化活性评估,以研究铁掺杂对氮气光固定的影响。 样品选择与数据来源:
2. 样品选择与数据来源:使用Sr(NO3)2、Fe(NO3)3·9H2O和Ti(C4H9O)4作为前驱体,制备不同铁掺杂水平(x = 0至0.20)的样品。数据来源包括合成的材料和标准气体(如N2、15N2)。
3:Fe(NO3)3·9H2O和Ti(C4H9O)4作为前驱体,制备不同铁掺杂水平(x = 0至20)的样品。数据来源包括合成的材料和标准气体(如N15N2)。 实验设备与材料清单:
3. 实验设备与材料清单:设备包括布鲁克D8 Advance X射线衍射仪(XRD)、蔡司Sigma场发射扫描电子显微镜(FESEM)、JEM-2100透射电子显微镜(HRTEM)、岛津UV-2550分光光度计、VG Multilab 2000 XPS光谱仪、布鲁克S4 Pioneer XRF光谱仪、布鲁克X波段A-200 EPR光谱仪、Wissel MS-500穆斯堡尔谱仪、日立F-6800荧光分光光度计、麦克默瑞提克ASAP 2460系统、尼高力Is50光谱仪、麦克默瑞提克Autochem 2、CHI 618C电化学分析仪、300 W氙灯和岛津GC-2010 Plus气相色谱仪。材料包括乙二醇、NaOH、去离子水、奈斯勒试剂和15N2气体。
4:CHI 618C电化学分析仪、300 W氙灯和岛津GC-2010 Plus气相色谱仪。材料包括乙二醇、NaOH、去离子水、奈斯勒试剂和15N2气体。 实验步骤与操作流程:
4. 实验步骤与操作流程:合成过程包括将前驱体溶解在乙二醇中,加入NaOH,在200°C下水热处理24小时,洗涤、干燥,然后在700°C下煅烧4小时。表征包括XRD、FESEM、TEM、XPS、XRF、PAS、EPR、穆斯堡尔、PL、BET、原位FTIR、N2-TPD、DRS和光电化学测量。光催化测试包括将催化剂分散在水中,通入N2,用氙灯照射,并分析NH3和O2的产生。
5:数据分析方法:
数据分析采用的技术包括XRD图谱与JCPDS标准匹配、XPS峰解卷积、BET比表面积计算、Mott-Schottky曲线确定平带电位,以及分光光度法测定NH3。
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