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oe1(光电查) - 科学论文

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  • 硅酸盐层上空间可控的氯与钛对C-H键的光催化活化

    摘要： 由于具有经济和环境效益，通过C-H键活化实现的光催化有机转化是一个至关重要但仍具挑战性的研究领域。我们报道了一种利用硅基载体上空间排布的氯原子与钛原子协同作用、具有增强催化活性的环己烷部分氧化光催化工艺。该研究制备了接枝钛物种且能与光化学吸附氯产生有效相互作用的硅基催化剂，其合成过程包括：先将层状硅酸盐与钛(IV)乙酰丙酮配合物反应，再进行氯化处理。多种表征技术证实，接枝在硅酸盐层表面的钛物种有机配体在保持配位状态的同时转化为氯。但后续水合处理后，氯以HCl形式存在。我们考察了该催化剂在太阳光照射下利用分子氧将环己烷转化为环己醇和环己酮的性能表现。这种氯化层状硅酸盐光催化剂展现出显著的高产率（0.7 mmol g-1 h-1）和大量产物生成量（0.8 mmol），同时抑制了环己烷的过度氧化。增强的催化能力可归因于孤立钛原子邻近位置存在自由基媒介（氯）。硅酸盐层上这些活性物种（钛与氯）的高表面密度为形成氯自由基提供了适宜的电子转移条件。

    关键词： 光催化、部分氧化、C-H键活化、KA油、层状硅酸盐、钛硅酸盐、氯气、环己烷氧化

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 具有硫钒矿结构的Cu3MS4（M=V、Nb和Ta）及其固溶体在可见光照射下用于光催化和光电化学产氢

    摘要： 通过固相反应成功制备了具有硫钒矿结构的Cu3VS4与Cu3NbS4或Cu3TaS4（即Cu3Nb1-xVxS4、Cu3Ta1-xVxS4）的固溶体。其带隙为1.6-1.7 eV，对应可吸收宽范围可见光。负载钌助催化剂的Cu3MS4（M=V, Nb, Ta）、Cu3Nb1-xVxS4和Cu3Ta1-xVxS4在可见光照射下表现出牺牲析氢光催化活性，多数固溶体活性优于单一Cu3MS4（M=V, Nb, Ta）。这些材料作为光电极在可见光下产生阴极光电流，显示p型半导体特性。其中Cu3Nb0.9V0.1S4展现出最佳的光催化与光电化学性能。当负载钌的Cu3Nb0.9V0.1S4作为光阴极，与负载CoOx的BiVO4光阳极组合时，在模拟太阳光照射下无需外加偏压即可实现光电化学水分解。

    关键词： 能量转换、水分解、异相催化、光催化

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 重构双诱导{001}晶面氯氧化铋纳米片异质结构：促进光催化析氧的有效策略

    摘要： 利用阳光驱动的光催化水分解制氧（O2）是开发利用太阳能的一种极具前景的方法。本文通过碱性化学蚀刻和溶剂剥离法，合理构建了由超薄Bi3O4Cl与BiOCl纳米片组成的直接Z型异质结构光催化剂，用于可见光下产氧。以AgNO3和FeCl3作为电子捕获剂时，优化的超薄Bi3O4Cl/BiOCl在可见光照射下展现出显著的产氧光催化活性，其产氧速率（58.6 μmol g?1 h?1）远高于纳米晶异质结构（28.5 μmol g?1 h?1）。该超薄异质结构体系能高效转移电子，从而显著提升光催化性能。理论计算、光致发光及光电测试证实：由于二维（2D）Bi3O4Cl与2D BiOCl之间具有匹配的能带边缘电位和强烈的电子相互作用，这种具有内建电场的超薄异质结实现了高效的电荷转移。紧密的界面接触与{001}晶面效应共同促进了该超薄Bi3O4Cl/BiOCl异质结构的高效光催化性能。

    关键词： 显著的电荷转移、超薄Bi3O4Cl/BiOCl异质结构、晶面效应、光催化

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 探究镍掺杂剂在水性胶体硫化锌纳米晶体中对高效太阳能驱动二氧化碳还原的作用

    摘要： 非均相催化剂上的光催化二氧化碳还原反应（CO2RR）为碳减排提供了可能，并成为在常温常压下以太阳能为唯一能量输入生产可再生碳燃料的有前景途径。本文报道了一种新型水系胶体体系——由单分散镍掺杂硫化锌（ZnS:Ni）纳米晶组成，其作为优异的可见光响应光催化剂可将CO2高效还原为甲酸盐。波长依赖性量子产率显示镍掺杂对可见光吸收具有显著贡献。经Cd2+修饰的ZnS:Ni（0.1%）胶体纳米晶实现了高达>95%的甲酸选择性，在340 nm和420 nm波长下分别获得59.1%与5.6%的突出量子效率。所构建胶体ZnS:Ni纳米晶丰富的硫空位及拓展的可见光吸收特性共同促成了卓越的CO2RR性能。然而过量镍掺杂因导致硫空位减少，并未保证光催化CO2RR活性的提升。本研究揭示并讨论了镍掺杂对硫空位的调控机制及其与光催化CO2RR活性的相互作用，不仅深化了对掺杂剂在光催化剂中除吸光作用外调控空位机制的理解，更为设计潜在CO2RR光催化剂提供了指导。

    关键词： 二氧化碳还原、空位、光催化、掺杂、硫化锌

    更新于2025-11-19 16:51:07

  • 构建高度分散的零维Co3S4量子点/二维g-C3N4纳米片纳米复合材料以实现优异的光催化性能

    摘要： 本文采用原位沉积与水浴法两步合成0D金属硫化物量子点/2D g-C3N4纳米片（Co3S4/CNNS）纳米复合材料。高度分散的Co3S4量子点（粒径2-4纳米）均匀紧密地负载于CNNS表面，可作为助催化剂有效替代贵金属以提升CNNS的光催化性能。Co3S4/CNNS-900在400纳米波长下的表观量子效率高达7.85%，其产氢速率达20536.4微摩尔·克-1·小时-1，是纯CNNS的555倍。

    关键词： g-C3N4，光催化，Co3S4

    更新于2025-11-19 16:46:39

  • 新型p-Ag3PO4/n-BiFeO3异质结复合材料的简易合成及其增强的可见光光催化降解染料活性

    摘要： 本工作通过沉淀法将Ag3PO4微粒负载于BiFeO3微立方体表面，制备出p-Ag3PO4/n-BiFeO3异质结复合材料。该复合材料用于可见光照射下降解酸性橙7（AO7），发现其光催化效率显著高于纯BiFeO3。同时，通过降解苯酚进一步证实了Ag3PO4/BiFeO3复合材料的本征可见光驱动光催化活性。此外还评估了该复合材料的类光芬顿催化性能。光电流分析表明，BiFeO3与Ag3PO4的结合抑制了光生电子-空穴对的复合。复合材料光催化活性的显著提升主要归因于Ag3PO4/BiFeO3 p-n异质结形成所引发的高效光生电荷分离与界面电荷迁移。

    关键词： BiFeO3，光催化，异质结，Ag3PO4

    更新于2025-11-19 16:46:39

  • 通过一步NH4Cl辅助法在氮化碳中引入给电子和吸电子基团：提高太阳能产氢效率的策略

    摘要： 由于活性位点不足、激子强结合以及光吸收能力有限，聚合物半导体作为光催化潜在候选材料仅表现出温和的活性。通过一步NH4Cl辅助法成功制备出具有增强光学吸收能力、电荷转移性能和多孔结构的g-C3N4。研究表明，三聚氰胺与NH4Cl相互作用制备的多孔g-C3N4（CN-xy）具有活性官能团修饰的孔壁，可形成高度结晶的物种，其七嗪单元的最大π-π层间距为0.321 nm，将光学带隙从2.80 eV降至2.13 eV，最大比表面积达到56.485 m2 g?1。g-C3N4多重缺陷的协同改善使其光催化降解罗丹明B及产氢效率分别达到原始g-C3N4的4倍和5倍。

    关键词： 光催化、g-C3N4、多孔、权衡、活性官能团

    更新于2025-11-19 16:46:39

  • 可见光照射下Z型Ag2S/BiFeO3异质结复合材料的催化降解与光芬顿催化降解活性

    摘要： 通过沉淀法成功制备了Z型Ag2S/BiFeO3异质结复合材料。形貌与微观结构表征表明，30-50纳米的Ag2S纳米颗粒均匀包覆在500-800纳米的多面体BiFeO3颗粒表面，形成了Ag2S/BiFeO3异质结。通过可见光照射下降解甲基橙(MO)评估了该复合材料的催化活性，结果表明：相较于纯Ag2S和BiFeO3，Ag2S/BiFeO3异质结展现出显著增强的光催化与光芬顿催化性能，其中15%质量分数的Ag2S/BiFeO3（15% Ag2S/BiFeO3）为最佳复合比例。添加H2O2可进一步提升染料降解效率，这源于光催化与芬顿效应的协同作用。光电化学和光致发光测试显示该复合材料中光生电子-空穴对实现了高效分离?；诨钚晕镏植痘袷笛?，提出了Ag2S/BiFeO3复合材料的光催化与光芬顿催化机理并进行了讨论。

    关键词： 多面体BiFeO3颗粒、光芬顿催化、Ag2S纳米颗粒、光催化、Z型Ag2S/BiFeO3异质结

    更新于2025-11-19 16:46:39

  • 一种磁可回收的CaTiO<sub>3</sub>/还原氧化石墨烯/NiFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>纳米复合材料用于模拟太阳光照射下的染料降解

    摘要： 本工作采用聚丙烯酰胺凝胶法结合水热法成功制备了三元CaTiO3/还原氧化石墨烯(rGO)/NiFe2O4纳米复合材料。观测发现NiFe2O4和CaTiO3纳米颗粒组装于rGO表面，且证实了纳米颗粒与rGO间形成了化学键合。通过模拟太阳光照射下降解亚甲基蓝和罗丹明B评估样品的光催化活性，结果表明该三元纳米复合材料相比纯CaTiO3和NiFe2O4展现出显著增强的光催化性能。在此纳米复合材料中，CaTiO3和NiFe2O4的光生电子可被rGO捕获，从而增加光催化反应中电子-空穴对的分离效率与利用率。此外，该纳米复合材料表现出明显的铁磁性，可通过外磁场便捷回收。循环光催化实验表明该纳米复合材料具有良好的光催化重复使用性。

    关键词： 纳米复合材料，钛酸钙，石墨烯，镍铁氧体，光催化

    更新于2025-11-19 16:46:39

  • 具有高氧化还原电位的Ag1.69Sb2.27O6.25耦合氮化碳光催化剂，用于高效多功能环境应用

    摘要： 大多数光催化剂由于自身氧化还原电位和化学性质的局限性，无法同时高效去除气态与液态污染物，这阻碍了其广泛应用。本研究将亚锑酸银（Ag1.69Sb2.27O6.25）与聚合氮化碳（CN）复合，制备出高效多环境修复反应光催化剂。通过紫外-可见光吸收光谱、价带X射线光电子能谱及电子自旋共振谱对不同光生自由基的表征证实：该体系具有高氧化还原电位的电子-空穴转移能力，可生成活性氧物种O2?-和OH?。在可见光照射下，Ag1.69Sb2.27O6.25/CN复合光催化剂展现出显著增强的污染物去除活性——将气态异丙醇矿化为CO2的效率达纯CN的15倍，降解盐酸土霉素水溶液的效率为纯Ag1.69Sb2.27O6.25的5倍，亚甲基蓝脱色效率为纯Ag1.69Sb2.27O6.25的10倍。对苯醌和香豆素捕获剂的对照实验表明，异质结中的电子与空穴共同参与降解反应，从而产生优异的污染物去除性能。该研究为设计高效多功能环境治理光催化剂提供了简便策略。

    关键词： 异质结、光催化、光降解、银锑酸盐、环境修复

    更新于2025-11-14 17:04:02