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基于NaNbO?/CuInS?/In?S?的Z型与II型异质结构设计及高效光电化学应用对比研究
摘要: 在此,我们报道了一种基于Z型机制的核壳壳异质结构NaNbO3/CuInS2/In2S3(核/壳/壳)的制备,该结构用于光电化学(PEC)水分解及有机污染物降解。我们还对具有II型能带排列的改性异质结构NaNbO3/In2S3/CuInS2进行了对比研究??杉庹丈湎碌腜EC测试表明,与II型体系(约1.63 mA/cm2和-180 mV vs Ag/AgCl)相比,NaNbO3/CuInS2/In2S3异质结构表现出更高的光催化性能,其-1.0 V vs Ag/AgCl下的光电流密度高达约6.72 mA/cm2,且光电流起始电位更低(约-110 mV)。Mott-Schottky曲线证实了NaNbO3/CuInS2/In2S3异质结构中形成了n-p-n型异质结,从而降低了载流子复合(通过PL强度和短寿命体现)。该Z型体系对有机污染物也展现出优异的降解效率(约99.6%)。本研究表明,NaNbO3/CuInS2/In2S3纳米结构中的Z型电荷分离机制比基于NaNbO3/In2S3/CuInS2的II型机制更高效。
关键词: 核壳壳异质结构、光电化学水分解、II型能带排列、有机污染物降解、Z型机制、NaNbO3/CuInS2/In2S3
更新于2025-09-09 09:28:46
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NH2-MIL-125(Ti)/TiO2纳米棒异质结光阳极用于高效光电化学水分解
摘要: 通过简便的水热反应,在垂直有序的二氧化钛纳米棒(NRs)上均匀包覆了一层光活性胺功能化钛金属有机框架(MOF)(MIL(125)-NH2(Ti)),并研究了该异质结光阳极在光电化学(PEC)水分解中的性能。在AM 1.5G模拟太阳光照射下,MIL(125)-NH2/TiO2 NRs在1.23V(相对于可逆氢电极)处的光电流密度达到1.63 mA/cm2,约为原始TiO2 NRs的2.7倍。MIL(125)-NH2/TiO2 NRs在λmax=340 nm处的入射光子-电子转换效率显著提高,表明通过高效的光吸收和电荷分离促进了水的氧化。讨论了MIL(125)-NH2涂层对TiO2 NRs PEC活性增强的原因,包括TiO2 NRs的比表面积和延展构型、MIL(125)-NH2(Ti)的带隙以及II型异质结。本研究展示了半导体与MOF之间异质结的合理设计,为高效水分解提供了简便通用的新途径。
关键词: 二氧化钛纳米棒,光电化学水分解,光阳极,MIL(125)-NH2,水热反应
更新于2025-09-09 09:28:46
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ReS?/Si光阴极的离子束缺陷工程显著增强析氢反应
摘要: 将二维层状过渡金属二硫化物(TMDs)负载于p型硅光阴极上,适用于太阳能驱动的光电化学(PEC)水分解制氢。类似地,多种暴露更多活性位点的纳米结构TMDs被广泛研究以提升复合光阴极的PEC性能。本研究在ReS2/Si光阴极上采用可控氩离子束轰击进行缺陷工程调控,在二维ReS2中引入原子空位缺陷以实现高密度活性位点,显著增强了ReS2/Si光阴极的太阳能驱动析氢反应性能。在模拟太阳光照射下,该光阴极实现了18.5 mA cm?2的最高光电流密度(相对于可逆氢电极0 V)。
关键词: 离子束轰击、缺陷工程、光阴极、光电化学水分解、二硫化铼
更新于2025-09-09 09:28:46
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高效稳定的硅光阴极用混合相(2H和1T)二硫化钼催化剂
摘要: 我们通过原子层沉积(ALD)技术在硅衬底上直接制备混合相(1T和2H)二硫化钼(MoS2)光电极层,用于光电化学(PEC)水分解制氢。该p-Si/SiOx/MoS2光电极无需传统硅与MoS2之间的串联金属界面,在析氢反应(HER)中展现出高效稳定的性能。其优异表现源于三维空间真实器件架构(即横向同质结与纵向异质结结构)。ALD生长的混合相1T/2H同质结MoS2覆盖层既能钝化光吸收体与表面态,又可作为整体结构实现MoS2内部高效电荷传输?;旌舷嘀呋列纬傻姆蔷仁评莞叨纫灿欣趐-i-n异质结运行——优化MoS2厚度后有效势垒高度达0.8 eV,在不采用埋入式硅p-n结的情况下实现670 mV光电压提升。光照瞬态行为表明,混合相层状硫族化合物通过界面费米能级解钉扎作用可作为高效助催化剂。在0.5 M硫酸溶液中还实现了约70小时的长期稳定运行。
关键词: 夹断效应、二硫化钼、光电化学水分解(PEC)、p-i-n异质结、原子层沉积(ALD)
更新于2025-09-04 15:30:14
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通过表面工程纳米结构增强太阳能驱动的水分解
摘要: 促进光激发载流子传输的功能性纳米尺度界面是实现高效光电化学(PEC)水分解制氢的关键。本研究报道了通过二氧化钛(TiO?)包覆层对赤铁矿(α-Fe?O?)纳米棒进行表面工程,成功构建功能性一维纳米结构。与未处理的α-Fe?O?相比,该表面工程化赤铁矿纳米结构展现出显著提升的PEC性能——在350 nm波长下最大入射光子-电流转换效率(IPCE)提高近400%。瞬态吸收光谱证实,虽然TiO?包覆层未改变光激发载流子寿命,但研究发现TiO?通过界面电子富集效应可增强氧电催化活性,这主要归因于增强的O(2p)-Fe(3d)杂化作用。此外,XANES测量揭示的α-Fe?O?/TiO?纳米棒界面电子结构表明:光激发空穴可能通过TiO?包覆层高效转移至电解液,而电子则沿一维纳米棒迁移至外电路,从而促进电荷分离并增强PEC水分解效率。
关键词: 光电化学水分解、二氧化钛、表面工程、赤铁矿、纳米结构
更新于2025-09-04 15:30:14
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Ta<sub>3</sub>N<sub>5</sub>/Co(OH)<sub>x</sub>复合材料作为光催化用于光电化学水分解
摘要: 通过两步阳极氧化法直接在钽箔上生长Ta2O5纳米管(NTs),再经氮化处理获得Ta3N5纳米管。负载Co(OH)x后,在AM1.5G模拟太阳光下实现了高达2.3 mA cm?2(1.23 V vs. NHE)的光电流密度,但该电极存在光腐蚀问题。采用先负载Co(OH)x、再负载磷酸钴(Co–Pi)的双助催化剂策略,获得了更稳定的光电化学(PEC)性能。Co(OH)x/Co–Pi双助催化剂可能作为空穴存储层,减缓了电极表面积累空穴导致的光腐蚀。观察到Ta2O5纳米管"开口"附近呈现"摆动"形态,这可能表明"开口"区域结构不稳定——氮化后会断裂成片段并形成破碎的Ta3N5纳米管顶层。本文首次报道了Ta3N5纳米管管壁具有独特的介孔结构,该结构也是氮化过程的产物。我们认为这种介孔结构使得纳米管难以被助催化剂层完全覆盖,从而合理解释了残留的光腐蚀降解现象。
关键词: 光电化学水分解、光腐蚀、Co–Pi、Co(OH)x、介孔结构、Ta3N5纳米管
更新于2025-09-04 15:30:14
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微波辅助溶胶-凝胶法高效合成BiFeO3:"A"位点对钙钛矿光电极化学活性的影响
摘要: 采用微波辅助法(MW)和溶胶-凝胶法(SG)合成了BiFeO3(BF)与LaFeO3(LF)钙钛矿材料。通过XRD、XPS、TEM、UV-DRS等技术研究了钙钛矿的理化性质,并利用入射光子-电流效率(IPCE)、线性扫描伏安法(LSV)及阻抗谱表征其电化学性能。带隙能量按以下顺序递增:BF-MW(2.05 eV)、LF-MW(2.18 eV)、BF-SG(2.26 eV)和LF-SG(2.54 eV),表明合成方法对材料光学及电子性质具有显著影响。XRD结果显示合成方法对晶体结构影响重大——微波辐照合成的钙钛矿呈现纯相结构,而溶胶-凝胶法制备的样品含有杂质相。IPCE表明LF-MW比BF-MW具有更优的电荷分离能力,但BF-SG展现出最高活性。程序升温还原测试(TPR)揭示BiFeO3比LaFeO3具有更强的氧吸附/脱附能力。XPS检测到Fe4+存在。最后通过模拟太阳光水分解实验,考察了合成方法及ABO3钙钛矿"A"位点Bi/La元素对光催化活性的影响。我们推测LF-MW中Jahn-Teller畸变效应通过降低结合能(相较于BF-MW)提升了催化活性。
关键词: 微波辅助合成、Jahn-Teller畸变、光催化剂、光电化学水分解、钙钛矿
更新于2025-09-04 15:30:14