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电解质对PEDOT-氧化石墨烯复合材料形成及性能的影响
摘要： 本研究通过循环伏安法和电化学阻抗谱，对比分析了在不同电解液（离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐、常规有机电解液乙腈及水系电解液）中合成的聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)与氧化石墨烯(GO)复合材料的电化学及光谱电化学特性。采用Kretschmann构型池的原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱电化学技术，研究了动态电势聚合过程中的复合材料成膜机制及p型掺杂阶段的电子特性与载流子形成过程。原位ATR-FTIR分析表明：该复合薄膜的载流子形成掺杂带在更低电位即开始生长，且离子液体体系中制备表征的复合材料仅呈现单一类型载流子的电子吸收特征。通过原位紫外-可见光谱电化学测定了掺杂过程中的光学性质——水系制备的复合薄膜吸收峰波长略向长波方向移动，其外观颜色从PEDOT典型的浅蓝色转变为灰褐色。
关键词： 光谱电化学、PEDOT、复合材料、氧化石墨烯、电解质
更新于2025-11-19 16:56:35
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基于EDOT和苯基噻吩衍生物的共聚物薄膜的电致变色与电化学性能
摘要： 聚(3,4-乙烯二氧噻吩-co-3-苯基噻吩)(P(EDOT-co-3PT))与聚(3,4-乙烯二氧噻吩-co-3-(4-氟苯基)噻吩)(P(EDOT-co-FPT))分别在1.62 V和1.95 V电压下电聚合。研究者考察了单体比例为1:1的共轭共聚物尚未发表的光谱电化学及电致变色性能，发现-1.0至2.0 V的电位范围适用于该器件在蓝色至紫色（P(EDOT-co-3PT)与P(EDOT-co-FPT)）间的工作状态。测得最大透光率差值(Δ% T)分别为8.24%和10.37%，氧化还原时间差为2.14秒和2.94秒。这些共聚物的带隙能量低于其原始均聚物（约1.4 eV）。
关键词： 光谱电化学、电化学、电致变色、共聚物、聚噻吩
更新于2025-09-23 15:23:52
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用于监测酰胺功能化C-纳米点/金杂化电极上吩噻嗪电接枝过程的光谱电化学原位方法
摘要： 吩噻嗪衍生物是被广泛研究的染料分子，具有独特的电化学和光学特性。近年来已证实部分吩噻嗪可转化为芳基重氮盐衍生物，从而实现电化学还原并电接枝到导电表面。这是修饰这些表面并赋予其特定功能的巧妙方法。为深入理解电接枝过程并增强可控性，本研究通过原位紫外-可见光谱电化学技术，系统考察了吩噻嗪芳基重氮盐在酰胺碳纳米点上的电接枝行为（以天青A作为吩噻嗪染料模型）。通过与本研究中裸金电极的对比实验，确认了碳纳米点上的电接枝现象。原位紫外-可见光谱电化学结果表明，碳点的存在提高了电化学过程的可逆性。此外，为验证该电化学过程确属电接枝反应，研究还对比了单纯天青A吸附的实验数据。这项工作展示了在单次实验中同步获取电子转移过程的电化学与光谱演变信息的优势，特别针对特定电化学反应。本研究可为其他纳米材料上的电接枝研究提供基础。
关键词： Azure A，电接枝，重氮盐，碳纳米点，光谱电化学
更新于2025-09-23 15:22:29
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氧化环金属化双铱配合物的电子性质：自旋离域受铱中心相对位置调控
摘要： 制备了四种环金属化双铱配合物，其IrCp*Cl（Cp* = η5-C5Me5?）端基通过1,4-和1,3-双(对甲基亚胺乙基)苯（1, 2）或1,4-和1,3-双(2-吡啶基)苯（3, 4）桥联，并通过核磁共振（NMR）光谱和单晶X射线衍射（配合物1、2和4）进行表征。配合物1和3中的两个铱中心因此以对位方式（反式-Ir2）结合在中心苯环上，而配合物2和4中的铱中心则以间位方式（顺式-Ir2）结合。所有四种配合物的循环伏安曲线均显示两个连续的单电子氧化过程。其中1和3的两个阳极步骤之间的电位差明显大于2和4。反式-Ir2单阳离子1?和3?的可见光-近红外（NIR）-短波红外（SWIR）吸收光谱与顺式-Ir2单阳离子2?和4?的光谱有显著差异。值得注意的是，强的近红外电子吸收仅出现在1?和3?的光谱中，而2?和4?在NIR-SWIR区域仅表现出弱吸收。结合DFT和TD-DFT计算揭示：(a) 1?和3?（双铱-苯反式异构体）的最高占据分子轨道（HOSO）和最低未占分子轨道（LUSO）均匀分布在分子两半部分；(b) 它们在NIR-SWIR区域的电子吸收归因于金属到配体及配体到配体的混合电荷转移（MLCT和LLCT）。相比之下，顺式异构体2?和4?不具备这种稳定的π离域特征，而是呈现局域化的混合价态，在SWIR区域表现出微弱的IVCT吸收。
关键词： 混合价态、环金属化异构体、循环伏安法、双铱配合物、光谱电化学
更新于2025-09-12 10:27:22
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含并丁烷和苯并基团的四芳基锌卟啉的电化学性质。溶剂与取代基对非水介质中光谱、电位及反应机理的影响
摘要： 合成了两系列含四个β,β'-吡咯并丁烷或苯并基团的四芳基锌卟啉，并对其在非水介质中的电化学和光谱电化学性质进行了表征。所研究的化合物表示为butano(Ar)4PorZn和benzo(Ar)4PorZn，其中Por为卟啉二价阴离子，Ar为位于大环间位上的p-CH3Ph、Ph或p-ClPh取代基。在CH2Cl2中，每种Zn(II)丁并卟啉和苯并卟啉均经历两次单电子还原，分别生成p-型阴离子自由基和二价阴离子。相比之下，在吡啶中观察到苯并卟啉衍生物发生三次还原，其中第三次还原被归因于电子加成到由双重还原的苯并卟啉生成的苯并卟啉阴离子上。在CH2Cl2中，丁并卟啉观察到两个重叠的单电子氧化过程，这是其他锌卟啉中未曾报道的结果。电化学测得的苯并卟啉的HOMO-LUMO能隙在CH2Cl2中为1.89至1.90 V，在吡啶中为1.93至1.95 V，这两个数值均小于丁并卟啉的能隙（在CH2Cl2中为2.11至2.13 V，在吡啶中为2.07至2.09 V）。
关键词： 光谱电化学、电化学、取代基效应、合成、卟啉类化合物
更新于2025-09-10 09:29:36
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光谱电分析在定量测定具有高度重叠信号的化合物混合物中的应用
摘要： 紫外-可见吸收电化学光谱法（SEC）实验提供的定性与定量信息有时未被充分利用。然而几乎所有电化学和光谱数据都能提供有价值的信息。基于此，本研究的主要目标是利用基于裸光纤平行排列（与碳纳米管或丝网印刷电极相对）的长光程光谱电化学传感器，对儿茶酚/多巴胺（CAT/DA）和多巴胺/肾上腺素（DA/EP）混合物进行定量解析。这些化合物在高酸性pH条件下表现出极其相似的电化学和光谱响应，仅使用单变量回归模型无法确定混合物中的浓度。据我们所知，此前从未证明过SEC能解析具有如此高度重叠信号的复杂混合物。通过采用平行因子分析（PARAFAC）等强大统计工具对一组时间分辨光谱电化学数据进行多元回归分析，可实现这些混合物的定量分析。PARAFAC使我们能够提取实验中的全部信息，从而以优异结果量化不同浓度混合物中的各分析物。这一光谱电分析里程碑展示了SEC的预期能力，并通过实验证明了该技术在生物分子传感方面的潜力。
关键词： 丝网印刷电极、多巴胺、光纤、肾上腺素、碳纳米管、光谱电化学
更新于2025-09-10 09:29:36
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rGO和壳聚糖对导电聚合物光学及电学性能影响的研究——面向先进应用
摘要： 一种简便快速制备含与不含还原氧化石墨烯（rGO）的壳聚糖（CH）/导电聚合物（CP）复合薄膜的方法被实现，用于研究rGO对光电化学系统的影响。为此，首先通过超声搅拌成功将rGO分散于CH的酸性水溶液中。随后采用滴涂法依次将CH和CH/rGO混合物沉积在氧化铟锡（ITO）镀膜玻璃电极上。接着通过电化学聚合将N1,N4-双(2,5-二(噻吩-2-基)-1H-吡咯-1-基)邻苯二甲酰胺（m(BT)）电活性单体沉积于CH和CH/rGO修饰的ITO电极表面。通过循环伏安法（CV）技术和紫外-可见光谱研究了复合结构的光电化学性质，并采用扫描电子显微镜对纳米复合材料进行表面表征。结果表明，CH、rGO和p(BT)的化学官能团具有优异相容性，因此CH/rGO/p(BT)电活性纳米复合材料比CH/p(BT)和p(BT)/rGO复合材料具有更好的导电性、稳定性、电荷密度、电致变色开关动力学及电化学性能。这源于CH、rGO和p(BT)之间更高效的协同效应，提供了更大的活性表面积并促进离子传输。这种制备具有新颖光学、电学及稳定性能复合薄膜的方法为材料领域开辟了新视角，尤其适用于分子检测系统等实际应用中的智能先进材料设计。
关键词： 导电聚合物、还原氧化石墨烯、光谱电化学、壳聚糖
更新于2025-09-09 09:28:46
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受自然启发的黄体素基电致变色显示器
摘要： 色彩是自然界中一种标志性的视觉特征；然而，能够在不同环境刺激下触发颜色变化的能力，在动物界中仅为少数物种所独有。我们利用节肢动物和头足类动物天然的颜色变化特性——黄质素（Xa），并描述了其作为一种新型广谱电致变色材料的用途。为实现这一目标，我们探究了吸附于经聚（3,4-乙烯二氧噻吩）掺杂聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）化学修饰的氧化铟锡涂层基底上的Xa的光谱电化学特性。我们发现PEDOT:PSS与Xa之间存在协同作用，这种作用影响了其吸收光谱，且该光谱可在多个循环中调节。通过改变这两种电活性成分的比例，我们还改变了基于Xa的器件的可见颜色感知，这些器件在还原和氧化电位下分别从不同色调的红色循环至黄色。综合来看，我们的数据表明基于Xa的器件可作为新型广谱电致变色材料具有实用价值。
关键词： 氧化还原、聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸盐、黄体素、光谱电化学、电致变色器件
更新于2025-09-09 09:28:46
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基于(N-苯基)咔唑、三苯胺和9,9-二辛基-9H-芴的可溶性高显色效率电致变色聚合物
摘要： 我们在此合成了四种具有不同取代基的3,6-二溴-(N-苯基)咔唑单体（分别命名为DCB、DDC、DNC和DTC），并采用4-(3-溴-9H-咔唑-9-基)苯甲醛分别与三苯胺(TPA)单元和水合肼单元反应，获得另外两种单体BCB-TPA和BCB-HH。通过2,2'-(9,9-二辛基-9H-芴-2,7-二基)双(1,3,2-二氧杂硼杂环戊烷)与这六种单体的Suzuki偶联反应，合成了六种新型聚合物（编号为PDCB-DF、PDDC-DF、PDNC-DF、PDCB-DTC-DF、PBCB-TPA-DF和PBCB-HH-DF），并研究了它们的电化学及光谱电化学性质。这些聚合物表现出良好的溶解性和成膜能力，可通过溶液浇铸法轻松获得柔性或刚性薄膜。当聚合物发生10%重量损失时，其起始分解温度范围为300-470°C。聚合物薄膜显示出高着色效率（196-376 cm2·C?1）和优异的电致变色稳定性。这些特性表明该类聚合物作为电致变色材料具有广阔的应用前景。
关键词： 电致变色稳定性、着色效率、光谱电化学、聚合物
更新于2025-09-04 15:30:14
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氯离子和pH值对电化学表面氧化增强拉曼散射的影响
摘要： 本研究采用时间分辨拉曼光谱电化学技术，探究了电化学表面氧化增强拉曼散射（EC-SOERS）现象。这种多响应技术能获取银基底电化学氧化过程中动态过程的信息。研究发现EC-SOERS在特定电解条件（即0.1 M HClO4 + 5×10-3 M KCl）下尤为显著，且对氯离子浓度和pH值具有明确依赖性——氯离子最佳浓度范围为5×10-3 M至1×10-2 M，最适pH值为1。根据研究结果，该现象的产生与电极表面改性有关：会形成作为等离子体结构的Ag/AgCl立方体，且这些结构在低pH值下具有稳定性。本研究成果有助于深入理解复杂的EC-SOERS现象——其本质是拉曼探针分子的拉曼信号仅在银电极电化学氧化过程中出现增强。
关键词： 银、拉曼增强、纳米结构、光谱电化学
更新于2025-09-04 15:30:14