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无助催化剂条件下金/五氧化二钽可见光照射产氢的等离子体效应
摘要: 采用胶体光沉积法制备的金(Au)改性五氧化二钽(Ta2O5),由于金纳米颗粒注入Ta2O5导带(-0.47 V)的电子具有足够负的电位,在可见光照射下无需助催化剂即可产氢。
关键词: 无铂等离子体光催化剂,析氢反应
更新于2025-09-11 14:15:04
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三壳层Co-VSex中空纳米笼作为高效无铂染料敏化太阳能电池和析氢反应的优异双功能电极材料
摘要: 具有独特空间结构和更多活性位点的复杂纳米结构在新能转换领域前景广阔。本研究通过简便策略构建了三壳层Co-VSex纳米笼:首先以Co基沸石咪唑酯骨架-67(ZIF-67)纳米多面体与VO3?进行离子交换,随后在SeO32?辅助下通过升高溶剂热温度形成三壳层Co-VSex中空纳米笼。作为对照,采用类似工艺制备了三壳层Co-VSx和蛋黄-双壳层Co-VOx纳米笼。得益于更大的比表面积和更多电解质吸附位点,三壳层Co-VSex纳米笼作为电化学催化剂在染料敏化太阳能电池(DSSC)和析氢反应(HER)中展现出优异性能。具体而言,基于Co-VSex对电极(CE)的DSSC功率转换效率达9.68%,显著优于Pt对电极的8.46%。此外,该电催化剂在酸性溶液中表现出卓越的HER性能,起始过电位低至40 mV,塔菲尔斜率仅为39.1 mV dec?1。
关键词: 染料敏化太阳能电池、析氢反应、无铂催化剂、三壳层纳米笼、Co-VSex、双功能电催化剂
更新于2025-09-11 14:15:04
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一类新型Zn<sub>1-x</sub>Fe<sub>x</sub>-氧硒化物与Zn<sub>1-x</sub>Fe<sub>x</sub>-层状双氢氧化物纳米结构材料,具有卓越的双功能氧析出与氢析出电催化活性,可用于整体水分解
摘要: 通过电解法实现可扩展且具成本效益的氢燃料生产,需要高效且地球储量丰富的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)催化剂。本研究首次报道了在泡沫镍上合成片状Zn1-xFex氧硒化物与Zn1-xFex层状双氢氧化物(LDH)。水热合成的Zn1-xFex-LDH/泡沫镍通过乙二醇辅助溶剂热法成功转化为Zn1-xFex氧硒化物/泡沫镍。电催化剂的阴离子调控改变了其电子特性,从而增强了电催化活性。所制备的Zn1-xFex-LDH/泡沫镍在20 mA cm?2电流密度下展现出极低的OER过电位263 mV和10 mA cm?2时221 mV的HER过电位。值得注意的是,硒化后OER过电位降至256 mV,而经稳定性测试后Zn1-xFex氧硒化物/泡沫镍的HER过电位从238 mV降至10 mA cm?2时的202 mV。该材料在高达50 mA cm?2的超高电流密度下仍表现出优异的双功能催化活性与耐久性。更重要的是,当将其作为阴阳极用于全解水电解槽时,Zn1-xFex氧硒化物/泡沫镍(+)∥Zn1-xFex氧硒化物/泡沫镍(-)组合在10 mA cm?2下仅需1.62 V电压。这种阴离子掺杂/取代方法具有创新性,是开发高效双功能电催化剂的有效策略。
关键词: 氧硒化锌铁合金(Zn1-xFex–oxyselenide)、层状双氢氧化物(Zn1-xFex–LDH)、全水分解、析氢反应(HER)、析氧反应(OER)
更新于2025-09-10 09:29:36
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平面苯环掺杂g-C3N4纳米片增强电子分离促进可见光催化产氢
摘要: 通过光催化析氢(PHE)实现太阳能向化学能的转化,对减少污染和储存清洁能源至关重要。为提高太阳能转化效率,亟需通过材料设计加速光生载流子的分离与传输。本研究通过尿素与4,4'-磺?;椒樱˙PS)的热共聚反应,继而进行可控热蚀刻步骤,制备出一种基于面内苯环掺杂g-C3N4纳米片异质结构的高效PHE催化剂。固态13C核磁共振证实g-C3N4纳米片中存在苯环结构。实验结果与理论计算表明,该催化剂的能量与电子结构得到最优调控,既增强了光吸收能力,又有效加速了光生电荷载流子的分离。其展现出优异的光催化析氢性能:PHE速率达12.3 mmol h-1 g-1(较纯g-C3N4纳米片提升近12倍),且在420 nm波长下量子效率为17.7%。
关键词: g-C3N4、析氢反应、面内、苯环掺杂、光催化
更新于2025-09-10 09:29:36
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阳离子和阴离子聚电解质稳定的硫化镉纳米晶水分散体在光催化产氢中的活性比较
摘要: 首次报道了表面包覆两性聚电解质(PE)壳层(即聚阳离子NC-PC或聚阴离子NC-PA)的镍掺杂硫化镉纳米晶水相分散体系光催化活性研究结果。在相同条件下测得的氢气析出速率作为活性评价指标。NC-PC与NC-PA样品具有相近的PE含量(约40%)和单峰尺寸分布。根据基于纳米晶尺寸与晶格参数的计算,稳定单个纳米晶约需一个PE大分子。由于化学结构差异及离子基团解离能力不同,NC-PC的平均流体力学直径较NC-PA大1.5倍。PE稳定的硫化镉纳米晶光催化活性受PE类型显著影响,而氢气析出速率则取决于反应过程中采用的还原介质。当体系中含Na2S或PE稳定的纳米晶经Na2S预处理时,壳层类型的影响更为显著——此时NC-PA活性比NC-PC高2至14倍。
关键词: 聚电解质、纳米晶体、光催化、硫化镉、析氢反应、镍
更新于2025-09-10 09:29:36
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用于增强光催化产氢的Au修饰中空ZnO@ZnS异质结构:中空通道与金纳米颗粒作用的深入解析
摘要: 一种新型金纳米颗粒(NPs)修饰的中空花状ZnO@ZnS(HZOS)异质结构(HS)被精心设计为高效的水分解光催化剂。最优的Au修饰HZOS展现出高达569.81 μmol/h(10 mg催化剂)的产氢速率,分别是原始ZnO(1.65 μmol/h)、ZnS(1.52 μmol/h)和ZnO@ZnS(51.7 μmol/h)的345倍、374倍和11倍。此外,在365 nm波长下其表观量子效率达到25.47%。显著的H?析出增强可归因于中空通道结构与沉积Au NPs的协同效应。中空通道创造了新的载流子迁移路径——除光催化剂外表面外,载流子还可向中空通道迁移,从而显著缩短载流子迁移距离,抑制光生电子-空穴复合并降低其转移电阻。Au NPs在ZnO与ZnS界面的修饰不仅因肖特基势垒形成促进载流子定向迁移,还作为电子穿梭体构建Z型转移过程,有效提升载流子分离与迁移效率。
关键词: 光催化、异质结构、析氢反应、Z型机制、中空通道
更新于2025-09-10 09:29:36
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低温晶圆级二硫化钼-石墨烯异质结构生长
摘要: 在本研究中,我们成功展示了通过在石墨烯上沉积薄钼薄膜种子层,随后采用硫化氢等离子体硫化工艺,在4英寸晶圆上于300摄氏度下制备二硫化钼-石墨烯异质结构(MGH)。通过拉曼光谱和高分辨透射电子显微镜确认,整个衬底上均匀生长了具有高密度硫空位的5-6层二硫化钼。利用X射线光电子能谱评估了石墨烯上二硫化钼的化学成分,测得钼与硫的原子比为1:1.78,远低于标准二硫化钼的化学计量值2:1。为利用本工艺获得的纳米晶缺陷MGH薄膜特性,我们将其用作加氢脱硫催化剂和析氢反应电催化剂。与在非晶二氧化硅衬底上生长的二硫化钼相比,该MGH具有更小的起始电位和塔菲尔斜率,表明其催化性能得到增强。这种实用的生长方法可推广至其他二维晶体,这些材料在电子器件和催化等广泛领域具有潜在应用价值。
关键词: 等离子体增强化学气相沉积、石墨烯、大规模、异质结构、析氢反应、二硫化钼
更新于2025-09-10 09:29:36
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Nb2O5纳米棒超结构中载流子的空间分离增强光催化产氢活性
摘要: 单斜相Nb2O5纳米棒超结构首次通过简便高效的水热法合成,以Sn2Nb2O7纳米颗粒为前驱体。这些由小纳米棒组装而成的独特Nb2O5纳米棒超结构促进了光生载流子的空间分离,从而在紫外光照射下甲醇水溶液中的光催化产氢活性显著提升,约为商用Nb2O5粉末的151倍。
关键词: 析氢反应,铌酸盐氧化物,纳米棒,光催化,超结构
更新于2025-09-10 09:29:36
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磷掺杂二硫化钼纳米花瓣修饰氮掺杂中空碳球的可控合成及其产氢性能增强
摘要: 为构建具有更高导电性和更多电催化析氢反应(HER)活性位点的二硫化钼(MoS2)杂化纳米结构,通过煅烧与水热合成法制备了氮掺杂中空碳球负载磷掺杂MoS2分级纳米花瓣的核壳结构(N-C@P-MoS2)。与纯MoS2纳米片及所有未掺杂样品相比,优化负载量的N-C@P-MoS2展现出优异的HER活性——低起始过电位(117 mV)、小塔菲尔斜率(68 mV/dec)及良好稳定性。这主要归因于MoS2与碳在合理分级结构中的协同效应,以及氮磷掺杂带来的电子结构改良(提升导电性)、活性位点增加。此外,通过控制MoS2前驱体滴加速率,将磷掺杂MoS2纳米片封装于碳球内部(N-C/P-MoS2(内层))。由于活性位点受阻,该结构较核壳体系表现出较差的HER性能。结果表明:通过非金属掺杂诱导的结构(形貌与含量)和电子(活性位点与导电性)效应协同作用,构建具有层级结构的MoS2/碳复合材料是提升电催化HER活性的有效途径。
关键词: 中空碳球、结构与电子效应、非金属掺杂、析氢反应、二硫化钼
更新于2025-09-10 09:29:36
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通过双极电化学实现独立MoSe2宏粒子和微粒的无线寻址
摘要: 最近有报道称,在作为双极电极的导电表面上沉积过渡金属二硫化物。本文成功采用独立式宏观和微观尺度的过渡金属二硫化物基底作为有效双极电极,无需额外导电支撑。首先通过在大尺寸MoSe2基底(通常为1厘米)上实现金、银、铜和镍等金属的位点选择性双极电沉积予以证明。同时,在双极电化学构型中展示了MoSe2相较于碳基底在析氢反应中的卓越效率——这一特性在传统电化学中已广为人知。通过将该还原过程与特定氧化反应相结合以促进电化学耦合,可充分发挥此类电催化性能优势。作为无线技术,双极电化学能通过单对驱动电极同步调控大量双极电极。因此在体相实验中,采用由数千个独立MoSe2微粒(典型尺寸20-80微米)组成的悬浮液进行同步调控,显著加速了电解过程。选择Amplex? Red作为可氧化有机模型染料,该电解过程在数秒内完成——这是单个大尺寸MoSe2双极电极调控绝对无法实现的性能。这种优异表现源于MoSe2双极电极集合体的协同效应:每个单独阳极极点同步发生氧化过程。
关键词: 电沉积、二硒化钼、双极电化学、过渡金属硫族化合物、析氢反应
更新于2025-09-10 09:29:36