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oe1(光电查) - 科学论文

5 条数据
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  • 纳秒激光脉冲照射下金纳米颗粒中分子分解的动力学研究——以5-溴尿嘧啶为例

    摘要： 激光照射的金纳米颗粒（AuNPs）能有效吸光并加热周围介质，从而在从等离子体催化到癌症光热治疗等领域具有广泛应用。因此，需要深入理解其热学、光学及电子诱导的反应路径。本研究以亲电性DNA碱基类似物5-溴尿嘧啶（BrU）为模型化合物，在不同条件下研究其在强纳秒激光脉冲照射的AuNPs附近的分解过程。通过紫外-可见（UV-Vis）光谱追踪了AuNPs的等离子体响应以及BrU浓度和光产物的变化规律，并分析其与辐照时间的关系。我们建立了动力学模型来确定BrU两条平行分解路径的反应速率，并评估了这些路径对激光能量密度及AuNPs吸附作用的依赖性。此外，分别采用原子力显微镜和有限时域差分计算测定了分解后AuNPs的尺寸及其电场增强效应。研究发现直接光反应影响较小，而AuNPs受热效应显著。但由于辐照后AuNPs尺寸减小，观察到激光能量密度与AuNPs等离子体响应之间存在权衡关系。因此多次激光脉冲照射下，AuNPs的分解可能限制可达到的温度上限。这些发现对于高效设计催化型等离子体系统具有重要参考价值。

    关键词： 金纳米粒子、等离子体催化、5-溴尿嘧啶、激光照射、光热疗法

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 表面等离子体极化激元：叠氮-炔环加成反应的一种新型引发方式

    摘要： 等离子体催化近期在现代化学领域引发了极大关注。等离子体的应用为有机反应活化引入了全新的刺激手段，在保持光学能量集中于等离子体结构附近的同时，产生了光学近场增强效应和热电子注入。本研究首次提出利用金光栅支撑的表面等离极化激元波来引发叠氮-炔环加成反应（AAC）的新方法。基于这一构想，我们将4-乙炔基苯重氮化合物功能化修饰于等离激元活性金光栅表面。随后，通过等离激元活化表面接枝的4-乙炔基苯基团，并与4-叠氮基苯甲酸发生点击反应。补充实验证实光子、加热及金属杂质均无潜在影响，从而确认了表面等离极化激元在AAC活化中的关键作用。为探究等离激元诱导的AAC反应机制，我们在光栅表面同时接枝了4-叠氮基苯基团（替代4-乙炔基苯基团）。对反应动力学的进一步精细评估表明：乙炔基团活化的AAC反应速率显著高于叠氮基团活化的情况。

    关键词： 金栅格、叠氮炔环加成反应、表面改性、等离子体催化、表面等离极化激元

    更新于2025-09-22 19:12:43

  • 金基多壳结构作为4-硝基苯乙烯选择性加氢的等离子体催化剂的稳健合成

    摘要： 本文描述了一种稳健的自模板策略，可简便且大规模地合成具有可控壳层数、球体尺寸及原位表面修饰的多孔多壳层金材料。该工艺通过在聚苯乙烯磺酸钠（PSS）存在下，利用大量硼氢化钠快速还原新型金-三聚氰胺胶体模板。将模板浸入其他金属盐溶液后，所得双金属模板同样可通过相同还原过程普遍转化为双金属多壳层结构。在以氨硼烷为还原剂催化4-硝基苯乙烯加氢反应中，表面修饰的多孔三壳层金（S-PTSAu）相比未修饰三壳层金对4-氨基苯乙烯表现出优异选择性（97%）。此外，与壳层数较少的类似催化剂相比，其在可见光照射下也展现出更高的催化活性增强效果。本研究为设计和合成适用于多种用途的基于金的多壳层结构开辟了新途径。

    关键词： 选择性、等离子体催化、自牺牲模板、多壳层金、加氢

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 基于金的多壳层结构作为选择性氢化4-硝基苯乙烯的等离子体催化剂的稳健合成

    摘要： 本文描述了一种稳健的自模板策略，可简便且大规模合成具有可控壳层数、球体尺寸及原位表面修饰的多孔多壳层金材料。该过程通过在聚苯乙烯磺酸钠（PSS）存在下，利用大量硼氢化钠快速还原新型金-三聚氰胺胶体模板实现。将模板浸入其他金属盐溶液后，所得双金属模板同样可通过相同还原工艺普遍转化为双金属多壳结构。在以氨硼烷为还原剂催化4-硝基苯乙烯加氢反应中，经表面修饰的多孔三壳层金（S-PTSAu）相比未修饰三壳层金对4-氨基苯乙烯表现出优异选择性（97%）。此外，在可见光照射下，其催化活性提升幅度也显著高于壳层数较少的同类催化剂。本研究为设计和合成适用于多种用途的基于金的多壳层结构开辟了新途径。

    关键词： 选择性、等离子体催化、自牺牲模板、多壳层金、加氢

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 为等离子体化学"退烧"

    摘要： 等离子体激元激发介导的化学是一门快速发展的领域，其基础原理很简单：金属纳米粒子局域表面等离子体共振（LSPR）的激发会触发纳米粒子表面的化学反应。早期通过超短脉冲激发金属纳米粒子实现等离子体激元驱动的纳米粒子合成及热电子驱动化学反应的案例，可视为本观点聚焦的等离子体纳米粒子直接光催化发现的前身。该领域当前的发展很大程度上得益于2011年的一项研究——该研究表明连续波（CW）可见光频率下银纳米粒子LSPR的激发会引发吸附氧分子解离。由此产生的氧自由基被用于丙烯和乙烯等具有工业价值的氧化反应（这些反应原本需要高温高压条件才能显著进行）。在无可见光激发时，键断裂和氧化反应速率显著降低，这表明等离子体激元激发提升了这些化学反应的速率。因此该现象被称为等离子体催化或等离子体光催化。

    关键词： 等离子体催化、等离子体光催化、化学反应、热电子、光热加热

    更新于2025-09-16 10:30:52