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Medium range order and configurational entropy of vitreous silica

DOI:10.13036/17533562.59.1.007 期刊:Physics and Chemistry of Glasses: European Journal of Glass Science and Technology Part B 出版年份:2018 更新时间:2025-09-04 15:30:14
摘要: Two potential sets and three thermodynamic regimes were utilized in molecular dynamics simulations in the preparation of the corresponding structures of vitreous silica. Medium range order characterized by means of basic ring distributions is robust to both thermodynamic conditions and/or potentials sets. A strong correlation between topology and geometry is demonstrated; the correlation is much stronger for simple clusters/small rings. Configurational entropy was evaluated by the ideal mixing of the structural units of the decomposed silica network. Entropy responds to alterations in the heating/cooling rates and its behaviour yields an excellent agreement with the experimental specific heat capacity drops observed at the glass transition. It is suggested the glass transition of the simulated glass should be identified with the change of entropy and not with a change of enthalpy as is conventionally done.
作者: Ondrej Gedeon
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Investigating the medium range order and configurational entropy of vitreous silica through molecular dynamics simulations to understand the glass transition phenomenon.

The study concludes that medium range order in vitreous silica, characterized by basic ring distributions, is robust to thermodynamic conditions and potential sets. Configurational entropy, evaluated through ideal mixing of structural units, shows excellent agreement with experimental specific heat capacity drops at the glass transition, suggesting that the glass transition should be identified with a change of entropy rather than enthalpy.

The study is limited by the extremely short simulation times of molecular dynamics, resulting in very high cooling rates that may affect the transferability of the results to real glass. Additionally, the direct comparison of simulated and real glasses is impaired by the dependence of glass properties on the cooling rate.

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