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oe1(光电查) - 科学论文

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  • 原位铂等离子体共振效应促进二氧化钛纳米立方体光催化产氢

    摘要： 基于表面等离子体共振（SPR）效应及两相组分的强相互作用，原位光沉积铂纳米颗粒（Pt NPs）于二氧化钛表面，展现出增强的太阳能驱动光催化产氢性能。本研究通过简便的溶剂热合成与光沉积策略，原位制备了铂修饰的二氧化钛纳米立方体层级结构（Pt-TNCB）。该材料表现出优异的太阳能驱动光催化产氢速率（337.84 μmol h?1），约为未修饰TNCB（9.19 μmol h?1）的37倍，且其光催化性能仍优于后修饰1 wt% Pt的TNCB（208.11 μmol h?1）。铂的引入有效将复合材料的响应光谱从紫外区拓展至可见光区，同时提升其太阳能驱动光催化性能，这归因于多孔结构、亚微米级TNCB、Pt NPs的SPR效应及两相组分的强相互作用。实际上，Pt NPs能增强离域电子的集体振荡，有利于捕获电子并抑制光生电子-空穴对的复合，从而延长光生电荷的寿命。这种具有SPR效应的Pt-TNCB光催化剂制备方法，为提升传统光催化剂的可见光催化活性提供了可行途径。

    关键词： 析氢反应、二氧化钛、表面等离子体共振、光沉积、光催化剂

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 将非贵金属助催化剂Ni3N与g-C3N4结合，用于增强可见光照射下水中光催化产氢

    摘要： 近年来，无贵金属光催化体系通过水分解制取氢气备受关注。本研究采用无贵金属的Ni3N作为活性助催化剂，在可见光照射（λ > 420 nm）下显著提升了g-C3N4的光催化产氢活性。表征结果表明，Ni3N纳米颗粒成功负载于g-C3N4表面，加速了光生电子的分离与转移，使可见光照射下的光催化产氢性能显著增强。其产氢速率达到约305.4 μmol h?1 g?1，约为原始g-C3N4的三倍，且在λ = 420 nm处的表观量子效率（AQY）约为0.45%。此外，该Ni3N/g-C3N4光催化剂在经历五次可见光循环反应后，产氢速率未见明显下降。最后，本文提出了Ni3N/g-C3N4体系可能的光催化产氢机理。

    关键词： 析氢反应，g-C3N4，助催化剂，Ni3N，光催化

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 由金属有机框架/g-C3N4原位衍生、碳/g-C3N4杂化材料包覆的Ni2P/Ni用于高效光催化产氢

    摘要： 将多个助催化剂紧密耦合到半导体中以实现高效电荷分离，是提升光催化产氢性能的有效途径。本研究以镍基金属有机框架/g-C3N4（Ni-MOF/g-C3N4）为前驱体，通过原位热解与磷化反应制备了碳/g-C3N4包覆的Ni2P/Ni纳米颗粒复合光催化剂，在可见光照射下实现高效产氢。优化后的Ni2P/Ni@C/g-C3N4-550在1.0 mmol L-1曙红Y（EY）敏化条件下，产氢速率达18.04 mmol g-1 h-1（未敏化时仅为0.21 mmol g-1 h-1），较原始g-C3N4（1.33 mmol g-1 h-1）提升13倍，420 nm处的表观量子效率为58.1%。该增强效应源于：激发态EY与g-C3N4产生的光生电荷通过碳电子传输桥梁快速迁移至Ni2P/Ni实现高效分离、各组分间紧密接触、g-C3N4/Ni/Ni2P之间的交错能带排列，以及Ni2P/Ni纳米颗粒对质子还原反应的促进作用。本研究为构建MOFs衍生助催化剂实现高效光催化产氢提供了新思路。

    关键词： 析氢反应，g-C3N4，Ni-MOF衍生，碳材料，Ni2P/Ni

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • Z型异质结光催化剂上增强的空间电荷分离促进高效光催化产氢

    摘要： 石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种极具前景的、地壳储量丰富且具有可见光响应的光催化剂，可用于制氢。人们尝试通过构建新型纳米结构或与其他半导体复合来进一步提高其活性。α-FeOOH因其结构能极大促进电解质传输，已被广泛用作优异的析氧反应助催化剂以辅助光电化学水分解过程。但据我们所知，它尚未被尝试用于光催化制氢。本文首次设计了β-FeOOH修饰的g-C3N4用于光催化制氢，其产氢速率达到2.02 mmol·h?1·g?1，几乎是纯g-C3N4的6倍。催化活性的显著提升归因于Z型异质结中形成了空间分离的光生电子和空穴储存库（分别对应g-C3N4的导带和β-FeOOH的价带），从而大幅提高了电荷分离效率。我们的工作对于制备基于可见光响应异质结且具有更优光催化性能的光催化剂具有重要价值。

    关键词： 析氢反应，β-FeOOH，石墨相氮化碳，光催化，异质结

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 有机-无机杂化钙钛矿-TiO2纳米棒阵列用于高效稳定的碘分解光电化学制氢

    摘要： 太阳能驱动的光电化学（PEC）制氢为同时解决全球能源危机和环境污染问题提供了极具前景的方案。本研究报道了一种有机-无机杂化钙钛矿（碘化甲铵铅，MAPbI3）-二氧化钛纳米棒阵列（TNAs）的PEC电池，在碘化氢（HI）水溶液中实现高效稳定的析氢反应。MAPbI3与TiO2结区形成的内建电场能有效分离光生电子-空穴对，使电子快速从MAPbI3注入TiO2，并沿一维TiO2纳米棒通道传输至对电极还原质子产生氢气。优化后的MAPbI3-TNA PEC电池在AM 1.5G光照下0.14 V（vs. Ag/AgCl）偏压时表现出1.75 mA cm-2的高光电流密度，能稳定以33.3 mmol cm-2 h-1的速率产氢超过8小时。

    关键词： 钙钛矿、纳米棒阵列、析氢反应、异质结、光电化学

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 提高硅光阴极光电化学水分解活性的纳米结构策略

    摘要： 光电化学水分解是可持续制氢的一条有前景的途径。本文展示了一种光电极结构模式，该模式能在无需纳米结构半导体表面的情况下实现具有大表面积的纳米结构电催化剂，旨在促进电催化作用的同时最小化表面复合。我们比较了两种硅光阴极纳米结构策略的光电化学析氢活性：（1）直接对硅表面进行纳米结构化；（2）引入纳米结构氧化锌以增加平面硅上电催化剂的表面积。我们观察到，在1个太阳光照下开路时，采用纳米结构ZnO支撑体的硅光阴极比纳米结构硅电极性能高出约50 mV，并展现出相当的电催化活性。

    关键词： 光阴极、硅纳米线、析氢反应、二硫化钼、氧化锌纳米线、光电化学水分解

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 碱金属原子插层调控的层状ReS<sub>2</sub>电子结构与析氢反应

    摘要： 最近，原子插层法被开发并应用于二维（2D）材料以调控其本征物理性质。然而作为析氢反应（HER）的重要应用方向，碱金属插层技术对二维材料电子结构和催化活性的影响仍需系统研究。本研究选取具有电荷解耦特性的层状ReS2晶体作为模型，探究碱金属插层化合物与外应变诱导的电子结构及吉布斯自由能变化。计算结果表明，插层碱原子与外应变共同引发的结构转变不仅使ReS2带隙减小，更令吸附氢的吉布斯自由能趋近于零。该研究为通过简易碱金属插层技术提升HER性能提供了理论依据。

    关键词： 析氢反应、电子结构、碱金属插层技术

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 包覆于金属有机框架内的剥离二硫化钼用于增强光催化产氢

    摘要： 一种剥离的MoS2封装于金属有机框架（MOFs）中，被制备为一种有前景的无贵金属可见光驱动产氢光催化剂。通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、能量色散X射线光谱（EDS）、X射线光电子能谱（XPS）和Brunauer-Emmett-Teller（BET）比表面积分析对合成样品进行了表征。众所周知，块体MoS2因还原与氧化能力不足而不适用于光催化。然而，剥离的MoS2由于量子限域效应呈现2.8 eV的直接带隙，使其具备合适的能带位置并保持良好的可见光吸收能力，因而被视为光催化应用的有力候选材料。相较于纯MOF，将剥离MoS2封装于MOF中展现出更优的可见光吸收性能，其最高产氢速率达68.4 μmol h?1g?1，显著高于纯MOF。凭借适宜的能带结构与增强的光捕获能力，剥离MoS2@MOF有望成为产氢光催化剂。

    关键词： 析氢反应，ZIF-8，剥离，金属有机框架，二硫化钼，光催化剂

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • Cu7S4包覆的Cu2O纳米立方体实现高效光催化产氢：增强光捕获与电子-空穴分离

    摘要： P型Cu2O因其合适的带隙结构和低成本成为一种优势光催化剂。然而，这种极具前景的材料存在光催化性能差和稳定性不足的难题。本研究通过溶液法结合阴离子交换成功合成了核壳结构Cu7S4包覆的Cu2O纳米立方体（Cu2O/Cu7S4 NCs），与纯Cu2O光催化剂相比，该复合结构展现出显著提升的光催化产氢活性。特别地，在Na2SO3添加剂作用下经全光谱照射时，Cu2O/Cu7S4 NCs的产氢速率高达1689.00 μmol·g-1·h-1，较Cu2O NCs提升了1.71倍。优异的协同效应源于Cu2O与Cu7S4的复合：具有局域表面等离子体共振（LSPR）效应的Cu7S4能促进光生电子从Cu2O表面转移，延长光生空穴寿命，加速光生载流子分离并改善半导体光电特性。原位形成的多功能Cu7S4层为合理设计光催化水还原光阴极提供了新途径。

    关键词： 光催化剂、局域表面等离子体共振、电子-空穴分离、析氢反应、Cu2O/Cu7S4纳米立方体

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 金属二硫化钼单层附着于重堆叠二氧化钛纳米片上实现高效光催化产氢

    摘要： 通过利用各自纳米片诱导絮凝所需临界H?浓度的差异，采用简便的两步絮凝法实现了金属态MoS?(1T)在重新堆叠二氧化钛(Ti?.??O??.???)纳米片上的单层附着。该过程制得覆盖单层MoS?的多孔片状重新堆叠Ti?.??O??.???纳米片聚集体，其中MoS?作为电子收集层并为质子还原反应提供丰富催化活性位点。经MoS?修饰的重新堆叠Ti?.??O??.???纳米片展现出显著增强的光催化产氢效率(1.2 mmol h?1 g?1)，远超常规MoS?修饰的重新堆叠Ti?.??O??.???纳米片(0.38 mmol h?1 g?1)和P??-TiO?纳米颗粒(0.4 mmol h?1 g?1)。Ti?.??O??.???/MoS?纳米片间广泛的分子级界面耦合促进了高效电荷分离与快速电子转移，从而显著提升光催化活性。

    关键词： 二维异质界面、光催化、析氢反应、两步絮凝过程、单层助催化剂

    更新于2025-09-23 15:21:21