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oe1(光电查) - 科学论文

30 条数据
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  • 钴铁共掺杂WO?.??作为碱性溶液适用型析氧反应催化剂构建太阳能-氢能转换效率达16.9%的光伏水解制氢系统

    摘要： 析氧电极是高效光伏-水电解系统的关键组件。先前研究主要聚焦于电子结构调控对3d过渡金属基电催化剂析氧反应（OER）性能的影响。然而，由于在高碱度（利于OER）溶液中稳定性不足，具有复杂电子结构、可进行多维度调控的高原子序数钨基化合物鲜少被探索。本研究通过共掺杂诱导的电子结构调控，成功将碱中不稳定的WO2.72（WO）转化为高效且碱溶液稳定的多孔海胆状Co/Fe共掺杂WO2.72（Co&Fe-WO）。共掺杂作用表现为：降低W化学价态以保障钨基催化剂耐久性；增强W与O的吸电子能力来稳定高活性高价态Co/Fe；并富集作为反应位点的表面羟基。该催化剂展现出超低过电位（226 mV@10 mA cm?2）、低塔菲尔斜率（33.7 mV dec?1）及优良导电性。最终将其应用于光伏-水分解系统，在16.9%的高太阳能制氢效率下稳定产氢50小时。本研究凸显了电子结构调控对钨基催化剂的卓越影响，或为开发潜在但不稳定的太阳能转化催化剂提供改性思路。

    关键词： 电催化、光伏水分解、析氧反应、共掺杂、WO2.72

    更新于2025-11-14 17:04:02

  • 金掺杂诱导碳量子点荧光显著增强及非晶氢氧化钴析氧反应催化活性提升

    摘要： 金掺杂显著增强碳量子点荧光及非晶氢氧化钴的析氧反应催化活性。利用电催化剂进行水分解有望提供替代绿色能源，以满足日益增长的能源需求并解决化石燃料相关的环境问题。本文报道了硫、氮和金共掺杂碳量子点（Au-SCQDs）的一步合成法，其荧光强度及非晶Co(OH)?纳米颗粒的析氧反应（OER）催化活性较纯Co(OH)?及商业RuO?和Pt/C催化剂均显著提升。硫氮共掺杂CQDs中引入金掺杂后荧光强度增强超过70倍。掺入Au-SCQDs的非晶Co(OH)?在2.07 V施加电位下产生178 mA cm?2电流密度，而未掺杂Co(OH)?仅为59 mA cm?2。要获得10 mA cm?2几何电流密度，非晶Co(OH)?-Au-SCQDs（CSA）根据制备Au-SCQDs所用金离子浓度不同需388-456 mV过电位，该数值等于或低于商业电催化剂所需过电位。Co(OH)?-Au-SCQDs（CSA）的显著增强的OER活性归因于电负性金属导电金原子的存在以及非晶Co(OH)?的高催化表面积。本研究展示了一种利用非晶Co(OH)?NPs电催化剂的新方法，通过整合电负性导电金原子掺杂的SCQDs基质可提供更多催化活性位点。

    关键词： 非晶态氢氧化钴、荧光、水分解、金掺杂、碳量子点、析氧反应、电催化剂

    更新于2025-10-22 19:40:53

  • POMs-ZIFs前驱体的固相热压法及其衍生磷化物用于整体水分解

    摘要： 采用简便的固相热压法，在无粘结剂的碳布上制备双金属磷化物作为高效的水分解电催化剂。近年来，兼具高析氢和析氧反应性能的电催化剂备受关注。然而多数电催化剂为粉末形态，需借助粘结剂沉积于导电基底，导致工艺复杂并阻碍长期稳定性的提升。本研究展示了一种温和快速的固相热压法，在碳布（CC）上原位制备基于多金属氧酸盐的沸石咪唑酯骨架（POMs-ZIFs）前驱体。经磷化处理后，合成出氮掺杂石墨碳层包覆的磷化物材料（CoP/MoP@NC/CC）。得益于CoP、MoP及所形成氧化物/氢氧化物层的协同效应，该材料展现出卓越的水分解电催化性能：在碱性介质中，10 mA cm-2电流密度下析氢过电位仅94 mV，析氧过电位270 mV，优于大多数已报道的磷基电催化剂。值得注意的是，仅需475 mV（HER）和657 mV（OER）的过电位即可实现1000 mA cm-2的超高电流密度。作为全水解的双电极时，CoP/MoP@NC可在1.71 V槽压下获得50 mA cm-2的电流密度。该固相热压法确保了快速成核且稳定的材料在基底上紧密均匀生长，可推广至更多电化学反应体系。

    关键词： 磷化物、热压、析氢反应、析氧反应、金属有机框架

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 基于钒酸铋的光活性材料中化学计量与非化学计量钨掺杂效应对光电化学水分解的影响

    摘要： 在光电化学（PEC）水分解中，BiVO4因其适宜的带隙而备受关注，但其导电性差导致PEC性能较低。该体系绝大多数研究聚焦于通过钨（W）化学计量比掺杂来提升体相和界面导电性，同时控制晶体缺陷与复合位点的污染物生成。本文深入探究了非化学计量比W掺杂对BiVO4体系的影响。采用简易浸涂法制备了化学计量比与非化学计量比的钨掺杂单斜晶系BiVO4（即Bi1-(x+d)V1-xWx+dO4；BiV1-xWx+dO4和BiV1-yWyO4；x=0.008；y=0.03；d=0.005）?；Ъ屏勘茸榉峙浔劝绾善胶獾腂i、V和W原子，而非化学计量比组分配比则含有过量Bi或过量Bi与W。在1.23 V（vs RHE）电压下经单太阳光照射电极时，非化学计量比组分BiV1-xWx+dO4展现出最优的光电化学水分解性能。XRD和XPS结果表明：过量Bi或过量Bi与W的非化学计量掺杂可能形成V5+离子被W6+离子取代且不产生其他缺陷的环境，但不同组分配比样品的带隙未观察到显著差异。进一步通过电化学阻抗技术分析BiVO4中W掺杂对体相和表面电荷迁移率的影响，结果显示非化学计量比组分BiV1-xWx+dO4电极具有低界面电阻、低电荷转移电阻及高电荷供体/表面态密度特性。循环伏安测试表明：超出化学计量量的Bi与W添加有效抑制了空穴-电子对复合位点的形成。电化学分析结果证实，这种特定非化学计量比组分BiV1-xWx+dO4能显著减少陷阱位点并增强电荷转移动力学，从而获得更优的光电化学水分解性能。

    关键词： 析氧反应，光电化学电池，水分解，钒酸铋，钨掺杂

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 源自单/双钙钛矿杂化材料的多活性位点实现高效水氧化

    摘要： 析氧反应（OER）在水分解应用中起着关键作用，是实现可持续能源未来的极具竞争力的方案。因此，设计高活性且耐用的OER电催化剂至关重要。本文通过固相反应法合成了一种由双钙钛矿和单钙钛矿结构组成的混合电催化剂Ba?Co?.?Mo?.??Nb?.??O?-δ（记为BC1.5MN）。作为OER电催化剂测试时，BC1.5MN在过电位400 mV下达到10 mA cm?2的电流密度，起始过电位为260 mV，塔菲尔斜率为70 mV dec?1，性能优于贵金属氧化物IrO?催化剂。计时电流法和循环伏安研究表明，该电催化剂在碱性溶液中具有优异的耐久性。这种单/双钙钛矿混合结构衍生的多活性位点协同效应，使其成为碱性溶液中活性最高的钙钛矿基OER电催化剂之一。

    关键词： 混合，析氧反应，双钙钛矿，单钙钛矿，电子结构

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 光电极化学水氧化过程中氧化铱化学转变的原位观测

    摘要： 氧化铱是少数能在酸性和碱性条件下催化析氧反应（OER）的催化剂之一。理解IrOx在实际光电化学条件下的反应机制对开发集成式水分解系统至关重要。本研究基于溅射IrOx薄膜与p+n-Si光吸收体（界面处设有溅射金层），在pH 1水溶液中制备出高效OER光阴极。通过原位高能分辨荧光检测X射线吸收光谱（HERFD XAS），我们监测了pH 1水溶液中电化学及光电化学（PEC）水氧化反应过程中IrOx的氧化态变化。研究发现：在前催化区随着阳极电位升高，Ir平均氧化态逐渐增加；而在氧气析出条件下Ir氧化态降低。该现象在暗态阳极和光照光阴极上均得到一致验证。但当IrO2厚度增至2-3 nm时，光谱变化显著减弱且未观察到OER起始后的氧化态还原，这是由于体相晶格氧位点因表面/体相比降低而无法参与氢氧化物形成的缘故。更广泛而言，本研究所开发的原位方法可推广至其他材料体系，为反应机制探索提供有力工具并赋能催化剂设计。

    关键词： 析氧反应（OER）、电化学与光电化学（PEC）、高能量分辨率荧光探测X射线吸收光谱（HERFD XAS）、氧化铱、原位表征方法

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 用于高效光催化析氧的有机/无机氮化物异质结构

    摘要： 鉴于四电子水氧化反应是水分解的速率控制步骤，高效产氧光催化剂正受到越来越多的研究关注。本研究通过简便的沉淀-氮化两步法制备了有机/无机g-C3N4/CoN氮化物异质结构。在优化CoN负载量后，所得g-C3N4/CoN复合材料的光催化产氧活性较原始g-C3N4提升超过4倍，在可见光（λ > 420 nm）照射下最高产氧率达到607.2 μmol h?1 g?1。研究表明，形成的g-C3N4/CoN异质结构能促进界面载流子分离，而负载的CoN作为有效助催化剂可加速水氧化反应动力学，二者协同显著提升了光催化产氧活性。值得注意的是，通过物理混合分别作为产氧和产氢光催化剂的g-C3N4/CoN与g-C3N4/Ni，在可见光（λ > 420 nm）照射下可从纯水中稳定地按化学计量比协同产氧产氢。虽然整体光催化水分解活性仍然很低，但本研究从表面改性和双功能助催化剂负载的角度，展示了一种简便且有前景的制备可见光活性光催化剂以实现水分解同步产氢产氧的方法。

    关键词： 析氧反应，g-C3N4，光催化水分解，异质结构

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 用于太阳能水分解的网络结构化CuWO4/BiVO4/Co-Pi纳米复合材料

    摘要： 通过结合滴涂法与热退火工艺，以CuWO4纳米片（NF）阵列为基底制备出具有高比表面积的网状结构CuWO4/BiVO4纳米复合材料。所得CuWO4/BiVO4对光电化学（PEC）水氧化表现出优异催化活性。当磷酸钴（Co-Pi）与CuWO4/BiVO4复合后，形成的CuWO4/BiVO4/Co-Pi复合物在析氧反应（OER）中的活性进一步提升。该复合物在中性溶液中展现的光电流密度（Jph）是现有文献报道中基于CuWO4光阳极的最高值之一。其PEC OER高活性源于：复合材料的高比表面积、加速电子-空穴分离的CuWO4/BiVO4异质结形成，以及Co-Pi助催化剂与CuWO4/BiVO4的耦合——这显著提升了复合界面处的电荷转移速率。

    关键词： 钨酸铜，磷酸钴，析氧反应，钒酸铋，光电化学水分解

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 原位和频振动光谱探究明确结构石墨烯电极上析氧反应过电位的起源

    摘要： 为开发高效的锂氧（Li-O2）二次电池阴极材料，研究人员在典型有机溶剂二甲基亚砜（DMSO）中，对结构明确的单层石墨烯上的氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）进行了研究。通过具有本征表面选择性的和频振动光谱技术（SFG），评估了ORR和OER过程中溶剂在石墨烯电极表面的吸附与脱附行为。在LiClO4/DMSO溶液中，初始ORR会在石墨烯电极表面沉积过氧化锂（Li2O2），随后SFG光谱显示，后续氧化Li2O2的OER优先发生在Li2O2与石墨烯的界面，而非Li2O2与体相溶液的界面。因此，在大部分沉积的Li2O2被氧化之前，OER会通过减小Li2O2与石墨烯的接触面积来降低二者间的导电性，这阐明了OER高过电位的起源。

    关键词： 氧还原反应，锂氧电池，析氧反应，和频振动光谱，石墨烯电极

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 一维CdS纳米管与块体CdS结构在光催化水分解中的对比：维度效应的作用

    摘要： 利用最先进的密度泛函理论计算，我们构建了用于光催化水分解的刻面CdS纳米管（NT）催化剂模型?；诘缱咏峁埂⒛艽咴蹬帕泻凸缥谎芯?，预测了CdS光催化剂的整体光催化活性。作为对比，我们还研究了CdS块体结构上的水分解过程。通过能带边缘排列结合析氧反应/析氢反应（OER/HER）机制研究，我们确定了这些表面上整体水分解的有效过电位。研究表明，由于强p-d轨道杂化作用，CdS纳米管的价带顶比块体CdS具有更高的稳定化能。这种高度稳定的价带顶对空穴转移过程至关重要，并能降低电子-空穴复合风险。该纳米管进行水氧化反应所需的过电位低于周期性CdS结构。这些发现表明，随着维度降低，CdS的水氧化/还原过程效率会进一步提升。更重要的是，我们发现有两个因素使CdS纳米管相比块体材料成为更优异的光催化剂。此外，稳定的价带顶也有利于其光稳定性——而块体CdS正存在光稳定性问题。

    关键词： 光催化、析氢反应、硫化镉纳米管、析氧反应、电子-空穴复合

    更新于2025-09-23 15:21:01