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oe1(光电查) - 科学论文

35 条数据
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  • 瓜状聚合物基质中的碳空位促进光催化二氧化碳转化

    摘要： 将二氧化碳光催化转化为燃料和化学品是一项前景广阔但极具挑战性的技术。该反应的瓶颈在于线性二氧化碳分子的化学惰性导致其活化困难。本研究提出通过缺陷工程策略，在瓜环聚合物（MP）基质中植入碳空位（CVs）来构建二氧化碳活化位点。正电子湮没光谱证实了碳空位在MP骨架中的位置与密度。瞬态光谱与密度泛函理论（DFT）研究表明，这些碳空位不仅能作为二氧化碳活化的活性位点，还可稳定COOH*中间体，从而显著提升反应动力学性能。改性后的MP-TAP-CVs材料展现出比原始MP高45倍的二氧化碳转化为一氧化碳的活性，在420纳米波长下表观量子效率达到4.8%，超过大多数可见光驱动的异相二氧化碳还原体系。这项研究为设计高效二氧化碳转化聚合物半导体材料提供了新思路。

    关键词： 氮化碳，光催化，二氧化碳还原，碳空位

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 热缩合温度对还原TiO?纳米线/纳米管阵列负载g-C?N?电化学电容性能的影响

    摘要： 本研究探究了加工温度对g-C3N4电化学电容器性能的影响。通过在不同温度（450、550和650°C）下热缩聚三聚氰胺前驱体合成了g-C3N4材料（CN），随后将其沉积在电化学还原的TiO2纳米线/纳米管阵列（rTWTA）/Ti基底上。以g-C3N4/rTWTA/Ti电极作为超级电容器电极，采用场发射扫描电镜（FESEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）及元素分析研究了其形貌、晶体结构和化学组成。恒流充放电测试表明，CN(450)/rTWTA/Ti电极在0.3 mA/cm2电流密度下展现出最高比电容（22 mF/cm2），且经过500次循环后仍保持96.8%的容量，循环耐久性优异。这一优势归因于CN(450)/rTWTA/Ti电极相比其他电极具有更高的氮含量、更多活性位点、更优的亲水性以及三维形貌结构。本研究确定了三聚氰胺合成高性能g-C3N4的最佳热缩聚温度，在超级电容器领域具有重要应用潜力。

    关键词： 超级电容器，二氧化钛纳米线/纳米管阵列，加工温度，氮化碳，比电容

    更新于2025-09-22 17:15:45

  • 一步固相法将锌负载于g-C3N4以增加光生电子数量并提升光催化产氢速率

    摘要： 在本研究中，我们通过简单的一锅固态法将锌负载于g-C3N4上，显著提升了其在可见光下分解水制氢的光催化活性。X射线光电子能谱和同步辐射X射线吸收近边结构光谱证实，锌以+2价态存在，并以纳米团簇形式与氧原子配位。负载锌后，主体材料g-C3N4在紫外和可见光区的光吸收增强，而其物理特性几乎未改变。在无任何助催化剂条件下，当锌负载量为0.2原子%时，g-C3N4的产氢速率高达26.3 μmol/g·h，较纯g-C3N4（3 μmol/g·h）提升逾8倍。研究结果有力证明：锌负载g-C3N4的产氢光催化活性直接受光生电子数量调控。

    关键词： 锌负载，氮化碳，析氢反应，光催化

    更新于2025-09-23 01:55:33

  • 三种合成方法制备的TiO<sub>2</sub>与g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>二维/二维纳米复合材料在可见光驱动产氢中的比较

    摘要： 了解纳米复合材料界面结构是合理设计纳米结构光催化剂的前提。本研究通过三种不同合成方法（共煅烧、溶剂热处理和电荷诱导聚集）制备了TiO2与g-C3N4二维/二维纳米复合材料，相比简单物理混合，在可见光驱动的光催化产氢反应中表现出1.4-6.1倍的增强效果。我们发现界面处的Ti-O-N共价键比静电相互作用更能有效促进载流子转移与分离，从而加速光催化产氢。同时需要扩大复合材料中TiO2的暴露表面积以实现助催化剂沉积。该研究为基于丰产元素的光催化杂化纳米复合材料的理性设计提供了重要启示。

    关键词： 可见光、二氧化钛、纳米复合材料、氮化碳、光催化、析氢

    更新于2025-09-23 07:58:19

  • 苯基接枝氮化碳半导体用于光催化二氧化碳还原及有机染料快速降解

    摘要： 通过π共轭苯基脲、三聚氰胺和尿素的共聚反应实现了石墨相氮化碳（g-C3N4）的分子工程改造。将芳香族苯环引入g-C3N4的三嗪网络结构中，改变了其结构、光学及电子特性。聚合态g-C3N4核与芳香苯基团的融合引发带隙调控，显著提升了载流子分离效率与寿命。实验结果表明，采用苯基接枝g-C3N4进行CO?光还原可高效获得甲烷和甲酸。此外，在可见光照射下能快速降解模型有机污染物罗丹明B染料。本研究表明，热解苯基脲这类合适的芳香族缺π分子掺杂剂可大幅改变氮化碳光催化剂的响应性能并提升其光催化活性，因而对可持续能源生产与环境修复具有重要价值。

    关键词： 二氧化碳光还原、光催化、氮化碳、苯基接枝g-C3N4、染料降解

    更新于2025-09-23 08:02:37

  • 扩展二维平面石墨相氮化碳中的π电子共轭：实现高效电荷分离以促进全水分解

    摘要： 我们报道了可见光激发的掺杂共轭芳香环的石墨相氮化碳（g-C3N4）在无需牺牲剂条件下直接实现全分解纯水。通过三聚氰胺与2,4,6-三氨基嘧啶及1,3,5-三氨基苯的共聚反应，制备了含碳数较少（嘧啶）至全碳（苯）芳香环的改性g-C3N4聚合物样品。固态13C核磁共振显示，即便将苯环和嘧啶芳香环引入g-C3N4化学结构后，其核心分子骨架仍保持完整。当三嗪环被苯芳香环取代时，由于氮空位等缺陷的形成，g-C3N4的光学带隙能从2.8 eV降至2.1 eV，同时价带和导带发生负向偏移。密度泛函理论计算表明，苯掺杂的碳氮聚合物在七嗪环不同部位的最高占据分子轨道和最低未占分子轨道上具有局域化电荷密度，这有助于降低载流子复合速率。实验显示，苯环掺杂的碳氮光电极比原始g-C3N4和嘧啶掺杂g-C3N4聚合物具有更高的光电流和更低的电荷转移电阻，证实了苯环带来的大共轭体系对g-C3N4性能提升的重要性——该结论进一步得到光致发光和电子顺磁共振测试的佐证。结果表明，在无牺牲试剂条件下，苯环掺杂的碳氮聚合物产水分解活性显著优于嘧啶环掺杂材料：其在450 nm波长下表观量子产率达1.6%，产氢速率约7 μmol h-1，转换数达到1.6。

    关键词： 转化数，苯，密度泛函理论计算，氮化碳，表观量子产率，电荷分离，嘧啶，水分解

    更新于2025-09-23 17:57:47

  • 用于高效选择性太阳能化学合成的自组装蛋白质/氮化碳/硫水凝胶光催化剂

    摘要： 人工光合作用过程是一种受自然启发的工艺，能将太阳能转化为重要的高附加值化学品。本研究报道了一种自组装蛋白与氮化碳/硫水凝胶（Fmoc-D-PheA/g-C3N4/S）的合成，该可见光活性水凝胶光催化剂在太阳光照射下可实现86.78%的还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸（NADH）再生和90.0%的L-谷氨酸生产。本工作为NADH再生及太阳能化学合成树立了新的标杆范例。

    关键词： NADH再生、水凝胶光催化剂、氮化碳

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 0D/2D等离子体Cu2-xS/g-C3N4纳米片利用紫外-可见-近红外宽光谱光催化降解抗生素污染物

    摘要： 局域表面等离子体共振（LSPRs）通常通过贵金属（如金、银等）纳米颗粒实现，以增强光催化剂的光吸收和载流子浓度，但贵金属的高成本限制了其广泛应用。本研究报道了0D/2D等离子体Cu2-xS/g-C3N4纳米片（CSCNNs）的制备，并利用Cu2-xS纳米点替代贵金属产生的LSPRs来提升典型抗生素左氧氟沙星（LVX）的光催化降解活性。采用一步水热法生长出能显著增强近红外（NIR）区光吸收的复合材料，能带结构理论分析揭示了其高效的光生载流子分离传输机制，证实CSCNNs具有优异的光吸收能力和更长的载流子寿命。分散于g-C3N4纳米片上的Cu2-xS纳米点通过多种表征技术验证了其特性。因此，在全光谱光照下实现了光生电子和空穴的高效利用，对LVX表现出优异的光催化降解性能。更重要的是，时域有限差分（FDTD）模拟证明Cu2-xS在NIR区诱导的g-C3N4纳米片电磁场强度远超银和金，使CSCNNs在全光谱（UV-vis-NIR）范围内形成了高效的LSPR光催化体系。该研究为抗生素废水处理及其他光催化应用提供了一种廉价高效的解决方案。

    关键词： 左氧氟沙星降解、局域表面等离子体共振、硫化亚铜、氮化碳

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 曝光：热处理苯基改性氮化碳多形体作为照明用明亮荧光粉的详细分析

    摘要： 碳氮化合物及其多形体因其卓越的性能和在不同领域（从照明到光催化）的广泛应用而备受关注。近期多项研究致力于调控其光学与电学特性。本报告分析了通过简单热聚合工艺（250至400°C）制备的苯基修饰氮化碳结构——该工艺以2,4-二氨基-6-苯基-1,3,5-三嗪为前驱体。我们采用多种实验技术（X射线衍射图谱、拉曼光谱、TGA与DTG热分析、稳态及瞬态荧光光谱、光致发光激发光谱、反射光谱）系统研究了结构参数与光学性能的关联性，深入揭示了合成工艺对最终聚合物的影响机制。光学测试表明：苯基修饰的g-C3N4聚合物吸收光谱向可见光区发生显著偏移，结合高达60%的光学量子产率及绿红光区宽谱发射特性，使其成为理想的照明材料。我们首次通过商用蓝光LED与苯基修饰g-C3N4粉末（作为荧光粉）组装出白光LED原型器件，经验证该结构在约10000小时工作时间内保持稳定的光学性能。

    关键词： 热聚合、光学性能、多晶型、氮化碳、白光LED、照明应用

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 介孔g-C3N4超薄纳米片耦合量子点自修饰SnIn4S8同质结实现高效光催化功能转化

    摘要： 在本研究中，我们通过混合溶剂热环境将量子点（QDs）自修饰的SnIn4S8（SIS）纳米片原位锚定在介孔石墨相氮化碳（CN）纳米片表面，合理设计并合成了量子点自修饰SnIn4S8/g-C3N4（QDs-SISCN）纳米复合材料。采用4-硝基苯胺（4-NA）的光还原反应评估其光催化活性。该结构中，CN纳米片负载的QDs修饰SIS同质结构建可同时整合同质结与异质结优势。得益于这些优良特性，在优化CN纳米片添加量后，QDs-SISCN纳米复合材料在可见光照射（λ > 400 nm）下对4-NA还原表现出优异的光催化活性。循环实验也证实该复合材料在4-NA还原光催化反应中具有高稳定性。此外，通过包括光电流响应、电化学阻抗谱（EIS）和光致发光（PL）测量等系统表征对光催化机理的研究表明，载流子分离效率的提高是增强4-NA还原光催化活性的关键参数。我们期望这项研究能为功能基团转化高效混合光催化剂的设计与合成提供有前景的路径。

    关键词： 光催化剂，锡铟硫（SnIn4S8），氮化碳（g-C3N4），量子点

    更新于2025-09-12 10:27:22